负载氧化镁生物炭同步去除磷酸盐、氨氮和有机物在处理养猪废水中的潜在用途外文翻译资料

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2016年10月24日收到

以修订形式收到

2016年12月18日

接受日期：2017年1月11日

在线提供日期：2017年1月12日

关键词：

磷酸盐

铵

溶解有机物

吸附

氧化镁生物炭

金属氧化物-生物炭复合材料已用于去除水中污染物。在本研究中，我们利用整合吸附热分解法，制备了最佳化的浸镁多孔生物炭，以吸附磷酸盐、铵和有机物（腐蚀酸盐）。结果表明，氧化镁生物炭由纳米氧化镁和纳米管状多孔碳组成。镁含量对浸渍生物炭中纳米管状多孔碳结构的形成及其对磷酸盐、铵和腐蚀酸盐的吸附能力有显著影响。用Langmuir模型拟合的吸附等温线表明，20%Mg生物炭对磷酸盐、铵和腐蚀酸的最大吸附量分别超过398mg/g、22mg/g和247mg/g。磷酸盐的吸附符合拟二级动力学模型，而铵和腐蚀酸的吸附符合颗粒内扩散模型。Cl、NO3、SO24、K 、Na 和Ca2 离子的存在对腐蚀酸盐的吸附没有显著影响，但SO24和Ca2 离子的存在影响了对磷的吸附，K 、Na 和Ca2 离子的存在抑制了对铵的吸附。通过X射线衍射（XRD）、场发射扫描电子显微镜（SEM）和傅立叶变换红外光谱（FTIR）对猪场废水处理前后的吸附剂进行表征，发现鸟粪石结晶、静电吸引和pep相互作用有助于磷酸盐的吸附，铵和腐蚀酸盐。结果表明，优化后的MgO生物炭可以作为一种有效的吸附剂同时去除和回收富营养化畜禽废水中的磷、铵和有机物。

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路易斯安那州立大学农业中心植物、环境与土壤科学学院，地址：104 Sturgis Hall，Baton Rouge，LA 70803，美国西北农林科技大学自然资源与环境学院，杨凌，712100，中国农业部植物营养与西北农业环境重点实验室，杨凌，712100，中国

a r t i c l e in f o公司

a b s t r a c t公司

1. 介绍

随着全球肉类消费需求的快速增长，中国已成为全球最大的畜牧业生产国（Li et al，2012）。因此，养猪废水的过量生产，其中含有的高浓度磷酸盐、氨氮和养猪过程中产生的有机物质，导致了严重的环境问题（Huang等人，2016）。随着畜牧业产生的氮、磷和COD（溶解有机物含量的指标）分别占农业源污染物总量的38%、56%和96%，中国养猪废水的处理变得越来越迫切（中国环境保护部（2010））。

*通讯作者。

电子邮件地址：JJWang@agcenter.lsu.edu（王俊杰）。

http://dx.doi.org/10.1016/j.jclepro.2017.01.069

0959-6526/copy;2017爱思唯尔有限公司。保留所有权利。

已采用不同的处理技术，包括生物、物理和化学或这些方法的组合来处理废水，以符合允许的废水排放限值（Delgadillo-Mirquez等人，2016；Escudero等人，2015；Liu等人，2013a；Xia等人，2016）。目前的生物处理方法主要集中在厌氧发酵、生物膜反应器、序批式好氧厌氧组合反应器（SBR）、人工湿地反硝化等方面。而物理和化学方法强调根据沉淀和吸附机制从牲畜废水中回收氮和磷（Escudero et al.，2015；Xia et al，2016）。废水处理生物工艺的大规模应用通常在技术上受到微生物对冲击负荷和废水pH值变化的高度敏感性的限制，这将需要重复进行pH值校正，并可能产生更多的硝酸盐，需要进一步去除（Delgadillo-Mirquez等人，2016；Ye等人。2016). 探索了利用吸附剂（包括活性炭（Huggins et al，2016）、离子交换树脂（Liu et al，2013a）、沸石（Farhad and Mohsen，2016）、凹凸棒土（Yin and Kong，2014）、硅藻土（Xia et al，2016）和生物炭（Kizito et al，2015））去除氨氮和磷酸盐的各种物理和化学方法。尽管报告取得了成功，但由于成本高或去除性能有限，上述所有技术的挑战仍然存在（Tao等人，2016）。

另外，众所周知，镁、铝和钙等金属在去除牲畜废水中的铵和磷酸盐方面起着重要作用（Xia等人，2016）。然而，该方法的经济可行性受到可溶性金属盐和碱试剂成本的控制（Romero-Guuml;iza等人，2015；Xia等人，2016；Ye等人，2016）。一些研究人员指出，像MgO和CaO这样的固体金属氧化物可以用作金属源的纽结，具有许多好处，因为它们是环境材料，是生物生长所必需的，而且它们的碱性可以中和酸，并为养分回收提供合适的pH范围（Xia et al.，2016；Yao et al.，2013）。例如，Xia et al.（2016）制备了介孔MgO改性硅藻土吸附剂，其对水溶液中铵的最大去除能力为77.05 mg/g，对磷酸盐的最大去除能力为160.94 mg/g。Yin和Kong（2014）还使用富钙凹凸棒石吸附铵和磷。然而，这些矿物吸附剂对溶解性有机物的吸附能力通常非常有限。最近，研究人员将目光转向了一种低成本新兴材料，即生物炭，它是指在氧气有限的条件下热解生物质产生的含碳固体（Yao et al.，2014）。虽然普通的原始生物炭对有机物具有良好的吸附能力，但对磷酸盐和阴离子的吸附能力通常非常有限（Chen等人，2011年；Jeong等人，2012年；Li等人，2016年；Tan等人，2015年）。为了提高生物炭对磷酸盐的吸附能力，生产了一些镧、镁、铁和铝氧化物接枝生物炭复合材料，以提高生物炭对磷酸盐的吸附能力，特别是氧化镁改性生物炭复合材料（Agrafioti et al，2014；Chen et al，2011；Jung and Ahn，2016；Li et al，2016；Wang et al），2015；姚等，2013；张和高，2013）。然而，在纳米氧化镁生物炭对磷、铵和有机物的吸附优化方面还存在知识空白。此外，这些生物炭复合材料用于同时去除猪场废水中的磷酸盐、氨氮和有机物的潜在用途尚未研究。

因此，本研究的目的是：（1）采用综合吸附和热解的方法制备不同镁含量的纳米氧化镁浸渍多孔生物炭；（2）优化镁在生物炭复合材料中的添加量，以最大限度地吸附磷酸盐、铵和有机物，（3）通过间歇试验研究了镁生物炭处理猪场废水的潜力。

2. 材料和方法

2.1. 材料

从路易斯安那州立大学农业中心糖研究站获得的甘蔗收获残渣（树叶垃圾）用作原料生物质。将生物质材料切成lt;5 cm的小块，然后用自来水和去离子水（去离子水，18.2亩）依次洗涤，以尽量减少灰尘的存在，然后在55℃烘箱干燥过夜。甘蔗干叶经小于0.12mm的筛网高速旋转切割机粉碎后用于生物炭的制备。本研究所用的猪场废水来自校园附近郊区的一个猪场。在使用前，猪场废水通过0.22 mm滤膜进行预处理，以去除悬浮固体。处理后的猪场废水的pH值为7.86，碱度为1377.2 mg/L，COD为2080.4 mg/L，总铵为388.1 mg/L，总磷为91.3 mg/L，K 173.6 mg/L，Ca2 21.2 mg/L，Na 13.1 mg/L。所有分析级化学品氯化镁、磷酸二氢钠、氢氧化钠、硝酸、硫酸、过氧化氢、氯化铵和腐植酸钠均从Sigma-Aldrich购买并按收货时使用。所有的化学溶液都是用去离子水配制的。

2.2. 生物炭制备

采用改进的吸附和热解方法从甘蔗作物收获残渣中制备了浸渍MgO颗粒的多孔生物炭复合材料（Liu等人，2013b）。简言之，将50 g甘蔗作物收获残渣（叶状垃圾）粉末和1000 mL不同浓度的MgCl2溶液混合在各自的烧瓶中，并在恒温振荡器中以120 rpm振荡混合物24小时。然后在80℃下加热混合物，直到上清液蒸发，并在105℃下干燥6 h。之后，将每种干燥的混合物转移到瓷坩埚中，并在氮气流量为400 mL min-1的马弗炉中放置30 min，以去除系统中的空气。此后，马弗炉中的混合物在550℃下在200 mL min-1的氮气流量下热解1 h。热解后，将所得生物炭产品轻轻粉碎并通过lt;0.12 mm尼龙筛，洗涤，并在105 ℃下烘箱干燥6 h，然后进行表征。制备了添加镁盐和不添加镁盐的生物炭。为了便于讨论，xMg生物炭将用于表示浸渍MgO的生物炭，其中x表示特定的Mg含量（百分比）。

2.3. 生物炭特性

使用元素分析仪（德国Elementar AnalyzeSysteme GmbH）测定不同生物炭样品中的总C、H和N含量，并使用电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICPAES，SPECTRO plasma 3200，德国）在大约300℃下用浓H2SO4和H2O2消化生物炭样品后，用20 mL去离子水（120 rpm搅拌48 h）提取1.0 g生物炭样品并用0.22 mm尼龙膜过滤器（GE纤维素尼龙）过滤后，用TOC分析仪（岛津TOC-V）测量溶解有机碳（DOC）含量膜）。利用V-Sorb 2800P分析仪（App one，China）在77k下对N2的吸附，测定了生物炭样品的比表面积（SBET）、总孔体积（Vtot）和孔径分布。使用场发射枪扫描电子显微镜（FEG-SEM，日本JEOL 6335F）和透射电子显微镜（日本JEOL 200CX TEM）对微观特征和形貌进行了表征。还使用计算机控制的X射线衍射仪（飞利浦电子仪器）进行X射线衍射（XRD）分析，以确定样品中的任何晶体结构。此外，利用傅立叶变换红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS，Kratos，UK）研究了生物炭样品表面负载溶质前后的表面相互作用。

2.4. 吸附性能试验

以磷酸盐、氨氮和有机物溶液为吸附剂，研究了镁添加量对生物炭复合材料吸附性能的影响。由于天然水和废水中含有各种溶解有机物，因此很难识别所有现有的溶解有机物，因此，如Delgado Moreno等人（2015）所述，含有溶解有机物的水溶液由腐蚀酸钠制备。值得注意的是，本研究中使用的生物炭样品的DOC含量小于0.20 mg/L。因此，在评估腐蚀酸盐吸附时，忽略了生物炭样品的溶解有机物含量。在此过程中，将0.05 g生物炭吸附剂样品与一系列40 mL溶液混合，这些溶液分别含有50 mg/L磷酸盐、铵或腐蚀酸盐，离心管位于摇床平台上，在室温（22.5plusmn;0.2 C）下以120 rpm运转24 h。振荡24小时后，通过0.22 mm尼龙膜过滤器（GE纤维素尼龙膜）过滤上清液，并用标准方法分析（APHA，1998）。用分光光度计（Thermo Scientific EVO 60）在880 nm波长下分析磷酸盐，用分段流动分析仪（德国Technion Autoanalyzer II系统）测定铵含量，用自动TOC分析仪（Shimadzu TOC-V）定量上清液中的腐蚀酸浓度。在初始pH值为4.0e10.0的范围内进行吸附实验，并在不同初始浓度的磷酸盐（磷为1500mg/L）、铵（5E200mg/L）和腐蚀酸盐（5E1000mg/L）下进行吸附等温线。将一系列0.5g 20%Mg生物炭与400ml磷酸盐溶液（pH4.03，50mg/L磷）、400ml铵溶液（pH7.05，50mg/L）和400ml腐蚀酸盐溶液（pH7.83，50mg/L）在塑料瓶中混合，研究了磷酸盐、铵和腐蚀酸盐在镁生物炭复合材料上的吸附动力学。混合物在室温下以120 rpm磁力搅拌。在选定的时间间隔，收集、过滤和分析混合物的小份。所有吸附实验均为三次。

用Langmuir和Freundlich吸附等温线模型模拟了吸附等温线实验数据。采用两种等温线模型模拟实验数据，控制方程可写成方程（1）和（2）（Li et al.，2016）。

朗缪尔模

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