一锅法合成多功能磁性铁氧体-MoS2-碳点纳米杂化吸附剂外文翻译资料

 2022-08-06 10:42:45

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一锅法合成多功能磁性铁氧体-MoS2-碳点纳米杂化吸附剂

高效去除Pb（II）

王静、张文涛、岳晓月、杨庆峰、刘方兵、王艳茹、张道红、李忠红、王建龙*

本研究中，我们展示了一种一锅溶剂热合成方法，用于制备具有优异的铅（II）去除能力的MFe2O4（M=Mn，Co）–MoS2–碳点（CD）纳米杂化复合材料（MnFMC，CoFMC）。通过SEM、XRD、UV-vis、荧光光谱和VSM等表征手段对复合材料进行了表征。利用动力学和平衡实验系统地研究了纳米杂化材料的吸附行为，并用XPS和FTIR进一步揭示了吸附机理。得益于CDs和MFe2O4纳米粒子表面丰富官能团的阳离子交换作用，以及有效MoS2的大面积表面增强了对目标金属污染物的吸附，制备的复合材料具有很高的吸附性能（MnFMC为588.24mgbull;g-1，CoFMC为660.67mgbull;g-1），且在高浓度竞争性阳离子（Ca（II）/Mg（II））存在时对Pb（II）有优先吸附。此外，这些纳米复合吸附剂具有良好的可重复利用性，可将废水中的Pb（II）含量降低到ppb水平，达到了世界卫生组织推荐的饮用水标准，是一种很有前途的净水材料。

1．介绍

铅是一种重要的重金属污染物，因其对人体的毒性和致癌性而受到全世界的关注。1,2铅可以通过冶炼、印刷、电池制造等多种途径释放到环境中，通过配水系统造成饮用水污染。3因此有必要将其从污染水中去除，以满足日益严格的环境质量标准。在众多的去除方法中，吸附法因经济高效、环境友好被认为是最有吸引力的选择之一。4,5传统的吸附剂，如活性炭、活性氧化铝、粘土和沸石，由于其低吸附能力而受到限制。6碳基纳米材料，例如一维碳纳米管（CNTs）和二维石墨烯，以及由CNTs、石墨烯、生物质和合成聚合物衍生的碳基三维结构，已被用作有机和无机污染物去除的吸附剂。7,8由于碳基纳米材料具有低密度、结构多样性、低成本、环境友好性和优良的吸附性能，所以成为一种很有前途的水修复吸附剂。9

碳点（CDs）作为一种新型的碳基材料，因其具有高的光学吸收率、化学稳定性、生物相容性和低毒性而受到越来越多的关注，在许多令人兴奋的领域有着广阔的应用前景。10而且，由于CDs表面含有大量的含氧官能团（–OH，–COOH，–C=O），且具有易制备、比表面积大等优点，CDs也可能是很有希望的去除重金属的候选材料。11,12但载体和水分散的CDs在分离和回收方面存在困难，限制了其在该领域的应用。13近期，由层状双氢氧化物（LDH）或周期性介孔有机硅表面自组装制备的CD基吸附剂已被证明是一种有效的有毒有机/无机污染物吸附剂，但这些复合材料通常是通过CD合成等多步工艺制备，并直接组装与载体结合使用，这会导致相互作用相对较弱、过程耗时且难以回收。14,15因此，探索一种有效的方法来克服CD基纳米复合材料制备过程中吸附性能的提高与制备工艺复杂之间的矛盾，仍然是一个巨大的挑战。

二硫化钼（MoS2）是一种广为人知的层状过渡金属双硫分子配合物，在催化、太阳能电池、气敏、电子器件和储能等领域引起了人们极大的研究兴趣。16优越的机械性能、优异的化学稳定性和热稳定性，使其作为石墨烯基吸附剂净化环境污染物的可行替代品得到了广泛的应用。17燃料中的芳香族含硫化合物和水溶液中的抗生素强力霉素，对目标污染物的吸附主要是通过pi;-pi;分散、疏水效应和静电相互作用完成的，对目标污染物的特异性较差。18,19MoS2纳米片的原始表面缺乏官能团，已成为MoS2纳米片吸附剂应用的一大障碍。在MoS2纳米片中引入0D-CDs可能是提高MoS2纳米片活性位点的一种有前途的策略。CDs能在MoS2纳米片表面赋予丰富的羟基，促进MoS2纳米片/CD纳米复合材料与靶材之间氢键和螯合作用的形成，从而提高MoS2纳米片吸附剂的吸附性能。然而，据我们所知，目前还没有在制备和应用MoS2纳米片材-CD复合材料的作为多用途吸附剂方面做出尝试。

在本研究中，我们采用一锅溶剂热法，以制备的MoS2-壳聚糖（MoS2-CS）复合材料和金属离子（Fe2 ，Mn2 ，Co2 ）为前驱体，制备多功能CD改性的磁性MoS2纳米杂化吸附剂（方案1）。这种简单的方法可以使壳聚糖在MoS2表面原位脱水，从而制备出结合力强的氨基功能化CD改性的MoS2纳米杂化复合材料，很好地结合了2D纳米片高比表面积的优点和0D-CDs优异的阳离子取代能力。21-24此外，磁性铁氧体MFe2O4的引入，不仅提供了良好的回收潜力，而且通过在磁性铁氧体纳米结构中引入第二个二价阳离子，进一步提高了对Pb（II）的去除效率，通过对Pb（II）的间歇吸附和一系列结构表征，揭示了所制备的纳米复合吸附剂的吸附能力和吸附机理。还考虑了与安全饮用水相关的因素，包括干扰离子的影响和去除效率。21–24

2．实验部分

2.1 Mn/CoFMC纳米杂化复合材料的合成

MoS2-CS复合材料的制备遵循先前报告的方法：在一个典型的合成中，100毫克的块状MoS2（粒径lt;2 mm，Sigma-Aldrich）、50毫克的低分子级壳聚糖（Sigma-Aldrich）和0.5毫升的IL（1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸，ge;97.0%，阿拉丁）使用研磨棒在玛瑙砂浆中研磨均匀1 h。收集混合物，然后分别用丙酮和0.5%乙酸洗涤3次，以去除残留的IL和壳聚糖。将产生的沉积物溶解在水中，并以1000转/分的速度离心，以去除残留的大量MoS2。随后，将所合成的MoS2–CS离心并重新溶解在40 mL乙二醇中。然后加入0.1g FeCl3bull;6H2O、0.06g MnSO4bull;H2O和0.66g NaAc，然后搅拌30分钟。然后将混合物转移到内衬不锈钢高压釜上，在200℃下加热12小时。最后，用去离子水和乙醇多次清洗所得黑色产品，并在60℃下在真空烘箱中干燥。钴铁氧体纳米杂化体的制备方法相同，但溶剂热合成时加入0.088g的CoCl2bull;6H2O和0.97g的NaAc。为了研究CDs在MoS2表面的形成，我们采用溶剂热合成法在相同条件下制备了MoS2-CDs。

2.2 表征

扫描电子显微镜（SEM）图像被记录在日立S-4800上。采用粉末衍射仪（Bruker-D8先进衍射仪系统）和Cu Ka（1.5418a）源获得粉末X射线衍射（XRD）图。

示意图1 MFMC（M/4-Mn，Co）纳米杂化材料的合成原理及其作为重金属离子吸附剂的应用。

用UV-2550分光光度计（日本岛津）测量紫外可见光谱。使用日立F-7000荧光分光光度计（日本东京）测量荧光光谱。利用轴超DLD X射线光电子能谱仪和Al-Ka X射线源（1486.6ev）采集X射线光电子能谱（XPS）数据。使用傅里叶变换红外（FTIR）光谱Vetex70（Bruker Corp，Germany）在室温下记录材料的红外图谱。用Gemini-VII2390仪器测量了氮气气氛下N2的吸附。用Brunauer-Emmett-Teller（BET）方法计算了样品的比表面积。采用振动样品磁强计（VSM，LAKESHORE-7304）对磁性杂化材料的室温磁性进行了表征。

2.3批量铅（II）吸附

为了研究pH值对MnFMC和CoFMC纳米复合材料吸附Pb（II）的影响，采用0.1M硝酸和0.1M氢氧化钠在1-6范围内调节Pb（II）溶液的初始pH值。为了进行动力学研究，在100 mgbull; L-1-Pb（II）和0.25 mgbull;L-1吸附剂的加入下进行了典型的吸附实验，并测定了不同时间间隔下的Pb（II）浓度。在浓度为10～1000mgbull;L-1的Pb（II）溶液中加入0.5mgbull;g-1吸附剂，进行吸附等温线实验。用外磁分离废吸附剂，用原子吸收光谱法（FAAS）测定溶液中Pb（II）的残留浓度（Z-2000，日立）。为了研究离子竞争的影响，在Pb（II）溶液中分别加入不同浓度的Ca（II）和Mg（II）竞争离子，在不同的Ca（II）/Pb（II）或Mg（II）/Pb（II）摩尔比下测定了它们对Pb（II）的吸收效率。吸附容量计算如下：

式（1）中，qt（mgbull;g-1）是每克吸附剂对Pb（II）的吸附量。C0（mgbull;L-1）表示Pb（II）的初始浓度，Ct（mgbull;L-1）表示Pb（II）在吸附时间t时的浓度，式中V（L）和m（g）分别为Pb（II）初始溶液的体积和吸附剂的用量。

此外，用蒸馏水多次洗涤吸附剂，然后向吸附剂中加入0.1MNa2EDTA溶液，保持2小时，以实现对纳米复合材料中的Pb（II）的完全解吸。对500 mgbull;L-1Pb（II）纳米复合吸附剂进行了6个循环的去除效率测试，以评价其可重复使用性。

3. 结果和讨论

3.1表征

利用扫描电镜对合成的MnFe2O4-MoS2-碳点（MnFMC）和CoFe2O4-MoS2-碳点（CoFMC）纳米复合材料进行了表征。图1a示出所获得的CoFMC的低磁图像，显示其在形态学上的极大均匀性。放大图像（图1b）显示了CoFe2O4纳米颗粒在MoS2纳米片表面的修饰，证明了CoFMC纳米杂化复合结构的成功形成。图1c和d中MnFMC的形貌表明，MnFe2O4纳米颗粒在高密度下与MoS2纳米片结合。此外，通过氮气吸附法测量样品的表面积，MnFMC的表面积为38.7 m2 bull;g-1，CoFMC的表面积为33.7 m2 bull;g-1（图S1）。因此，CoFMC和MnFMC比大块MoS2（14.5m2 bull;g-1）具有更高的BET比表面积，为界面反应，特别是重金属去除提供了更大的活性区。25

图1纳米杂化复合材料的扫描电镜图像。（a和b）不同比例下的CoFMC。（c和d）不同比例尺的MnFMC。

为了进一步评价CDs和铁氧体磁性纳米粒子在MoS2表面的功能化作用，获取了MnFMC和CoFMC纳米杂化体的XRD图谱。如图2a和b所示，XRD图中的所有衍射峰都可以很容易地索引为MnFe2O4（JCPDS10-0319）、CoFe2O4（JCPDS10-0319）和MoS2（JCPDS10-0319）。与此同时，2qfrac14;23附近的宽峰与非晶态有关碳相使壳聚糖脱水。这些衍射峰均能在结晶良好的MoS2纳米片表面形成MnFe2O4/CoFe2O4尖晶石铁氧体和CDs。在这里，MoS2纳米片不仅可以作为铁氧体磁性生长的“支撑物” 还可以作为纳米粒子聚集的“垫片”。26

图2（a和b）吸附Pb（II）前后MnFMC和CoFMC的XRD图谱。（c） MoS2-CDs的紫外-可见光谱，插图为MoS2-CDs的荧光光谱。（d） MnFMC和CoFMC的磁化曲线，左插图为100-100oe的磁滞回线放大，右插图为MnFMC和CoFMC的磁分离。

此外，由于尖晶石铁氧体纳米颗粒对光谱表征有抑制作用，我们在相同条件下采用溶剂热法合成了MoS2-CDs，而没有添加金属离子。从图2c可以看出，当lambda;es为350nm时，MoS2-CDs表现出以435nm为中心的强荧光发射，在284nm处表现出强的紫外可见吸收特性。结果表明，壳聚糖在一步溶剂热过程中通过脱水发生炭化和功能化反应，在温和

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