具有更大层间距的二硫化钼纳米片高效去除水中的汞外文翻译资料

 2022-08-06 10:43:40

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具有更大层间距的二硫化钼纳米片高效去除水中的汞

Kelong Ai, Changping Ruan, Mengxia Shen, and Lehui Lu*

在催化，传感，储能，电子和光电等领域，二硫化钼（MoS2）已经成为了一个具有吸引力的研究对象。然而，它在环境净化的重要领域中潜在能力尚未被有效探索。MoS2具有固有的富硫特性和独特的二维（2D）结构，应该能捕获和去除汞。但是，可能由于绝大多数硫原子位于MoS2的内部，汞离子难以接近，应用MoS2除汞的尝试鲜少成功。本研究中，首次通过实验证实，具有更大层间距的MoS2纳米片能够捕获汞，且具有极高的吸附汞的能力，与理论预测值（2506 mg g-1）和最大分配系数值（3.53 x 108 mL g-1）非常接近。值得注意的是，单独用这种改性的MoS2处理聚氯乙烯工业废水，可以有效地将汞浓度（126p.p.b.）降到美国环境保护署的饮用水标准限值以下。这些发现拓展了过渡金属硫化物在环境修复中应用的潜能。

简介

对人类健康和环境保护而言，从水介质中高效去除有毒的汞的仍是一大挑战。[1-4] 在已开发的各种水处理技术中，吸附法是工业应用和环境修复的最有前景的方法之一。例如，活性炭、沸石、粘土和废弃生物质等传统吸附剂已经被探究应用于去除汞。[5-7] 但是，对汞的低吸附容量、低选择性、弱亲和力是在这些材料的三个固有缺陷。由于汞和硫之间强烈的软-软相互作用，最近，许多含硫材料被报道在除汞性能方面表现出实质性的改善。例如，硫醇官能化介孔二氧化硅(FMMS)、用硫醇修饰的金属有机框架(Zr-DMBD)、硫官能化介孔碳(S-FMCs) 、用硫醇修饰的多孔有机聚合物(PAF-1-SH)、金属硫化物气凝胶(Chalcogel-1)、金属有机骨架化合物MOFs(68(W))衍生的多孔硫化铟, 和层状金属硫化物(KMS-1 and LHMS-1)。[1-4,8-11]然而，这些吸附剂要么要经过复杂的制备过程，要么需要用到昂贵的原材料（例如，包含Pt、In、Zr的材料）。此外，这些吸附剂大多仍然表现出较低的吸附容量，主要是由于他们含硫量低或硫的利用不足。因此，开发先进的、具有高捕获汞能力且易于制备的吸附剂，是当务之急，也具有挑战性。

K. L. Ai, Dr. C. P. Ruan, M. X. Shen, Prof. L. H. Lu

State Key Laboratory of Electroanalytical Chemistry

Changchun Institute of Applied Chemistry

Chinese Academy of Sciences

Changchun 130022, P. R. China

E-mail: lehuilu@ciac.ac.cn

Dr. C. P. Ruan, M. X. Shen

University of Chinese Academy of Sciences

Beijing 100039, P. R. China

DOI: 10.1002/adfm.201601338

鉴于MoS2中丰富的固有硫原子（潜在的结合位点），我们假设该化合物可用于有效净化被高毒性汞（Hg）污染的废水和饮用水。假设S/Hg的化学计量比为1:1，MoS2对汞的理论吸附量为2506mg/g，这个值高于迄今为止最好的吸附剂的吸附量。[1-4] 作为一种常见的过渡金属二硫化物（TMD），MoS2是一种典型的层状材料，在每个S-Mo-S之间具有平面内强结合力和层间弱范德华力。[12-19] 经计算，S-Mo-S三层厚度为0.317nm，两个相邻层间高度为0.298nm（图1）。[20] 这个距离太窄，以至于水合Hg2 离子无法进入大部分结合位点（硫原子）所在的内部空间。[21] 对高效吸附剂而言，结合位点的可及性和这些结合位点的存在性同样重要。[22,23] 因此，暴露的硫原子数目最大化是使用层状MoS2高效去除污染水体中汞的关键问题。本文介绍了通过扩大MoS2的层间距来提高硫原子的暴露程度，从而大大提高除汞效率并扩大TMD在环境修复的重要领域中的应用。[24,25]

图 1 MoS2的结构模型 S原子为黄色，Mo原子为紫色

结果与讨论

W-DR-N-MoS2的结构特征

作为概念验证，我们使用了9.4Aring;的更大层间距的MoS2纳米片来评估其去除汞的潜力。许多论文提出了通过原位合成或通过MoS2后处理的方式来控制MoS2层间距。Gao等通过氧化的DMF物质插层到S-Mo-S层中，报道了原位合成的层间扩展MoS2的层间距为9.4Aring;。[26] Jeong等证明过渡金属硫化物的层间距可以通过插层不同类型的插层剂来控制。[27] Zheng等也提出插入Li、Na和K的MoS2层间距可以扩大，插入Li的可以扩展到7.08 Aring;，插入K的可以扩展到8.99 Aring;，插入Na可以扩展到9.35Aring;和11.61 Aring;。[28]本研究中，我们通过一步式水热法制备了具有扩宽层间距的MoS2纳米片。[16] 这种简便的方法和易得的材料将有利于大规模的合成。MoS2的层间距可通过合成温度控制。[16] 在140-200°C范围内，获得的MoS2的层间距大大扩大（9.5Aring;），进一步提高温度至220°C，所得MoS2的层间距几乎与本体MoS2的层间距相同。此外，经过热处理（在232°C时转变），MoS2扩大的层间距减小到正常值。[16] 除了扩大的层间距，所得MoS2纳米片基层上有许多缺陷，因此，称之为W-DR-N-MoS2（扩宽的具有丰富缺陷的纳米MoS2）。X射线光电子能谱（XPS, 图S1）和电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）证实了样品的组成和MoS2匹配。而且，高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像显示了基面上的晶格间距为2.7Aring;（图2b和图S2），这和六方晶系MoS2的（100）平面的晶格间距非常吻合。[15] 接下来，我们系统地研究了W-DR-N-MoS2的结构特征（图2）。如图2a和图S3所示，W-DR-N-MoS2呈现具有明显波纹和褶皱的超薄纳米片形态。它的横向尺寸在200-300nm范围内。W-DR-N-MoS2的X射线衍射图谱（XRD）表明形成了新型层状结构，其层间距为9.4 Aring;。具体而言，在低角度区域（9.3°和18.6°，图2c）出现了两个具有两倍关系的特征峰。相应的晶格间距分别计算得9.4和4.7 Aring;。[16,26] 扩大的层间距由相应的HRTEM横截面图像进一步得到确认（图2c和图S2中的插图）。值得注意的是，W-DR-N-MoS2中相邻S-Mo-S层之间的距离约为6.23 Aring;（这个高度是将层间间距值（9.4 Aring;）减去S-Mo-S三层厚度（3.17 Aring;）得出的），远远超过了本体MoS2（2.98 Aring;）和其他用于锂离子储存的扩宽的MoS2（3.18-3.73Aring;）的值。[29-31]这种突出的层间膨胀可充分暴露不可及的硫原子，且这些硫原子中大部分位于大量MoS2的内部空间。此外，HRTEM图像中大量错位和扭曲的存在显示了沿基面的缺陷丰富的特征和相对无序的原子分布（图2b和图S2中的圆圈）。相应的选区电子衍射（SAED）图像（图2b中的插图）进一步证实了缺陷丰富的特征。这些切线可能导致在基面上形成裂痕和孔，这可以作为附加的将Hg2 离子吸收到内部的扩散通道。[15] 图2d用结构图清晰地展示了W-DR-N-MoS2的结构特征。

图 2 MoS2的结构表征。a) W-DR-N-MoS2的TEM图像；b）W-DR-N-MoS2基面的HRTEM图像，插图为对应的SAED模式；c) W-DR-N-MoS2的XRD图案和HRTEM 横截面图像；d) W-DR-N-MoS2的结构模型，该模型具有扩大的层间距且基面上具有多个缺陷（硫原子为黄色，钼原子为紫色）；e)商用MoS2粉末的TEM图像；f)商用MoS2基面的HREM图像，插图为相应的SAED模式；g)商用MoS2的XRD图像和HRTEM 截面图；h)商用MoS2的结构模型；i)DF-N- MoS2的TEM图像；j) DF-N- MoS2基面的HRTEM图像，插图为对应的SAED模式；k) DF-N- MoS2的XRD图案和HRTEM 横截面图像；l) DF-N-MoS2的结构模型；m) DR-N-MoS2的TEM图像；n）DR-N-MoS2基面的HRTEM图像，插图为对应的SAED模式；o) DR-N-MoS2的XRD图案和HRTEM 横截面图像；p) DR-N-MoS2的结构模型。

W-DR-N-MoS2对汞的吸附性能

在废水和饮用水处理中，使得Hg2 含量符合美国环境保护局（EPA）的饮用水标准2p.p.b.仍然是关键的科学挑战。[32-36] 因为具有内在的富硫特性，如果由于层间扩宽而充分暴露了潜在的结合位点（硫原子），W-DR-N-MoS2应具有很高的捕获汞的能力。为了证明这个理论，我们评估了W-DR-N-MoS2对资料编号：[254636]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

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