水力空化-非均相Fenton法对偶氮染料橙G的外文翻译资料

 2022-08-06 10:51:26

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摘要 1

1.介绍 1

2.实验 3

2.1 化学药品和溶剂 3

2.2仪器设备 3

2.3 试验方法 4

2.4 HPLC-MS分析 5

3. 结果和讨论 5

3.1不同方法处理OG 5

3.2 流量的影响 6

3.3 pH的影响 6

3.4 初始OG浓度的影响 7

3.5 ZVI浓度的影响 8

3.6 H2O2浓度的影响 8

3.7 ZVI固定位置的影响 9

3.8.HC-HFP中OG的降解机理 9

4.结果 10

致谢 10

水力空化-非均相Fenton法对偶氮染料橙G的脱色研究

摘要

介绍了水力空化(HC)与非均相Fenton法(HF,Fe0/H2O2)相结合对偶氮染料橙G (OG)的脱色效果。讨论了进水压力、OG初始浓度、H2O2和零价铁(ZVI)初始浓度、ZVI固定位置、pH等主要影响操作条件对脱色效率的影响，并探究最佳工艺参数的选择。结果表明，在酸性条件下进行OG脱色效果较好，脱色率随H2O2和ZVI浓度的增大而增大，随OG初始浓度的增大而减小。此外，脱色率在很大程度上取决于ZVI的固定位置。液相色谱- ESI - TOF质谱分析结果表明，OG的降解机理主要是由于羟基自由基的攻击而使偶氮键还原裂解。本研究结果表明，与HC和HF单独使用相比，HC和HF联合使用更能提高OG的脱色效率。

1.介绍

偶氮染料是一类重要的合成染料，其主要特征是在芳香体系和助色团（-OH，-SO3等）中存在一个或多个偶氮键（-N=N-），是被最广泛使用的染料尤其是在纺织加工中。纺织废水已经被证明具有毒性，诱变性，致癌性和不可生物降解性，这使其成为一个公共卫生问题。已经探究了包括物理，化学和生物等方法去除水中的偶氮染料，如吸附、混凝、光催化、臭氧化、生物吸附等。然而，已证明这些采用的方法昂贵，耗时且不切实际。

由于这些染料通常不适合常规废水处理，因此许多研究现在集中在高级氧化工艺（AOPs）上。基于空化的AOPs已经广泛地被作为一种去除偶氮染料的有前途和高效的方法而开发，主要分为声空化(AC)、水动力空化(HC)、光学空化和蒸汽泡空化。AC被包括Hoffmann，Weavers，Pandit，Grieser和Asakura在内的声化学研究小组广泛研究。坍塌的微气泡的温度（大约5000 K）和压力（大约5000 K）可以达到极限水平，导致水蒸气热分解成有活性的羟基自由基和氢原子。这些高活性物质对于随后的氧化和还原反应至关重要。尽管提供了如此有希望的信息，但在商业上使用声空化反应堆似乎并没有取得进展，只有Hoffmann在2001年进行了一项中试规模研究。使用该技术的主要障碍在于超声波换能器能源效率低、投资成本高，在商业上难以运用。

通过在流动中引入收缩使液体经受速度变化而引起的水力空化，可能是AC的替代品的一个严重竞争者。一些报告证实与AC相比HC是更好的技术，效率更高，投资成本更低，扩大规模的可能性更大，而已证明耗时是单独运行HC工艺的主要障碍。因此，由于这一限制，个别HC工艺尚不被认为是商业上可行的。此外，先前的结果表明，各种AOPs的组合被认为是必要发展的步骤。因此，许多研究项目旨在将HC与AOPs结合起来，以提高降解速率或实现完全矿化，如催化氧化、Fenton工艺和类Fenton工艺。特别地，HC和Fenton化学组合的适用性效果也已被广泛研究。这些组合过程的总体目标是完全矿化初始有机污染物或至少使低链化合物矿化，提高降解率，并获得将初始化合物转化为危害性比最终产物更低的技术。通常，Fenton法的机理是使用Fe2 离子与过氧化氢（H2O2）生成高活性羟基自由基（·OH），然后将有机污染物氧化为CO2, H2O和分子量相对较小的分子。在非均相Fenton过程（HFP）中，假设最初的铁金属在酸性和H2O2的存在下被腐蚀成Fe2 ，然后进一步与H2O2反应，在类Fenton过程中生成·OH和Fe3 ，之后Fe将Fe3 还原为Fe2 ，循环继续进行。

HC和HFP的结合被认为是由于产生了更高的量子自由基而获得了更好的降解效率。研究证实，与单独的处理废水的技术相比，HC和HFP的组合具有很高的能源效率和成本效益，例如Pradhan等人研究的HC和Fenton的化学组合去除对硝基苯酚的效果、Bremner等报道的HC和HFP结合用于处理实际工业废水。正如Bagal等人指出的：在最近的文献中，必须优化在HC和AFP混合工艺中连续添加Fenton试剂对污染物降解效率的影响，并且必须开发出非均相的类Fenton工艺以减少或消除污泥形成。

橙色G (OG)是偶氮染料的典型代表，广泛应用于纺织面料的染色，一直是人们研究的对象。OG的化学结构如图1所示。文献报道的OG降解方法主要有吸附法、超声法、生物转化法、紫外/ TiO2法、Fenton法等。目前值得注意的是，尽管有大量的研究，但是关于HC与HFP结合评价OG脱色的信息非常有限。空化是一种动态现象，其效果与运行参数密切相关。本研究通过HC与HFP (Fe0/H2O2)的耦合进行OG的脱色实验。本研究的目的是探讨进水压力、OG初始浓度、H2O2和ZVI的初始浓度、ZVI的固定位置、pH等条件对脱色效率的影响。据我们所知，这是首次对HC-HFP体系中OG脱色和降解机理的操作参数进行了全面研究，为中试应用铺平了道路。

图 1 OG的分子结构

2.实验

2.1 化学药品和溶剂

过氧化氢(30%, w/v) 和ZVI粉末购自Kelong chem（上海，中国）、HPLC级乙腈和乙酸购自Merck Co.（德国达姆施塔特）、Orange G和其他具有分析试剂级的试剂购自惠普化学仪器有限公司（中国杭州）、使用由Milli-Q水净化系统（法国Molsheim，法国）提供的Millipore水制备溶液。

2.2仪器设备

水力空化系统实验装置的示意图和所用的孔板的尺寸如图2。该系统由容量为1.25 L的进料罐，涡旋泵（25WB-65，上海宏亚机械泵制造有限公司，功率3 kW，2900 rmp，0.3 m3/ h）和阀门组成。泵的排放管连接到储罐底部的吸入侧，并分叉成主管道和旁通管。主管道和旁通管将物料排放回储罐。主管道有将压力表上方孔板合并以产生不同强度的空化的功能。旁通管线具有节流阀，用于调节进入主管线的压力和流量。水通过孔板，导致空腔处的中心压力降到水蒸气压力以下，并产生许多空腔。提供压力表并记录在孔板下游的入口管线中。在实验过程中，将控制阀（旁通管路中的）保持打开状态，直到泵达到其最大转速，从而在主管路中获得所需的压力和流量。

图 2 扩大孔视图的实验装置原理图

2.3 试验方法

被称为空化数的无量纲参数通常用于流体动力空化中，其定义为： （1）

其中pd, pu,和 pv分别是下游压力，上游压力和蒸气压，并且当pu pd pv时，近似值成立。

所有实验均以120分钟的反应时间进行，每20分钟从反应容器中取出样品。通过使用UV分光光度计（TU-1901）测量染料溶液在478 nm处的吸光度来分析OG的浓度。使用标准邻菲罗啉比色法测定溶解的Fe2 浓度。在总有机碳分析仪（TOC-V CPN5000 A，Shimadzu）上测量矿化程度。所有实验均一式三份进行，以检查重现性，并计算每次运行的平均值作为给出的数据。

通过周围的水套使冷却水循环，将反应混合物的温度保持在25°C。选择3时的最佳pH值，用硫酸和氢氧化钠调节空化强度。根据矿化速率和脱色过程，对浓度范围为0.005至0.02 g / L的H2O2进行分析。测试了四种不同的ZVI浓度：0.125、0.25、0.5和0.7 g / L。此外，还考虑了储罐或孔板的ZVI固定位置对OG脱色率的影响。

2.4 HPLC-MS分析

在我们以前的研究中，液相色谱-二极管阵列检测-质谱系统用于鉴定偶氮染料Orange G的溶解降解产物。在本次研究中，使用Agilent 1100系列LC和配备紫外二极管阵列检测器（DAD）的三重 TOF 5600 （AB SCIEX，Framingham，MA，美国）阐明了OG降解产物的化学结构。用流动相乙腈-乙酸65:35（v / v）以0.25 ml / min的流速运行Shim-pack XR-ODSII色谱柱（150 mmtimes; 4.0 mm，5mu;m）。在210、268、280和478 nm波长下监控DAD。MS检测在三重TOF 5600 质谱仪上以正ESI离子模式和负ESI离子模式进行，质谱的m / z范围为50到500。进行水溶液的直接注入以阐明降解产物。关于分析条件的更多细节可以在我们以前的研究中找到。

结果和讨论

3.1不同方法处理OG

单独使用HC，H2O2耦合HC（HC–H2O2）和HC与HFP结合处理(HC-HFP)将OG脱色，实验结果如图3。所有实验均在温度25°C、流体流量0.55L/s和pH为3.0的条件下进行，数据如图3所示。结果表明：HC、HC-H2O2和HC-AFP在120 min时的脱色率分别为25.6%、99.5%和99.8%，与单独HC相比，结合使用提高了脱色率。当HC与H2O2结合时，也得到了显著的强化。由于添加了资料编号：[254483]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

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