赤泥的新应用：温和水热转化法合成分等级的多孔AlOOH和Al2O3微球作为吸附剂去除染料外文翻译资料

 2021-12-02 22:33:05

英语原文共 13 页

赤泥的新应用：温和水热转化法合成分等级的多孔AlOOH和Al2O3微球作为吸附剂去除染料

创新点

  • 赤泥在高效吸附剂中得到了新的应用。
  • 首次报道了从赤泥中制备的多孔gamma;-AlOOH/gamma;- Al2O3微球。
  • 多孔的gamma;-AlOOH（尤其是）gamma;- Al2O3微球对甲基蓝（MB）具有良好的吸附性能。
  • 研究了气泡诱导自组装和吸附的机理。

图文摘要

从赤泥中浸出的NaAlO2通过温和水热转化法合成分等级的多孔gamma;-AlOOH和gamma;-Al2O3微球，是去除模拟废水中甲基蓝的高效吸附剂。

摘要

赤泥源于氧化铝生产过程的副产品，对环境造成了严重的影响。为了应对日益紧迫的环境问题，首次提出将赤泥用于制备分等级多孔gamma;-AlOOH和gamma;-Al2O3微球，并作为一种去除染料的高效吸附剂。从赤泥中浸出的NaAlO2在150℃下和尿素一起水热6.0 h ，得到分等级的多孔gamma;-AlOOH微球，其比表面积76.8 m2 g-1 ，有93%的微球直径在3.5-7.5mu;m之间。随后，用600℃温和热转换2.0 h 制备出分等级的多孔gamma;-Al2O3微球，其比表面积158.6 m2 g-1，约92%的微球直径在3.0-7.0mu;m之间。多孔的gamma;-AlOOH和gamma;-Al2O3微球对甲基蓝（MB）的最大吸附量分别为953.0 mg g-1和1587.6 mg g-1，后者明显高于文献报道的结果。提出了可能的形成机理，并对吸附机理进行了探讨。本文的工作是提供了一种将赤泥作为去除模拟废水中阴离子染料的巨大潜力吸附剂的新思路，也有助于独特分等级的多孔结构在催化剂等其他相关零度的潜在应用。

引言

赤泥，即铝土矿渣，是一种红褐色强碱性固体废弃物，是用拜耳法从铝土矿中提取金属后生成的氧化铝副产物。据报道，每生产1.0 吨的氧化铝可产生1.0-1.5吨的赤泥。随着全世界各地对氧化铝的需求的增长，到2015年，赤泥的年产量估计为40亿吨。然而，到目前为止，由于其高腐蚀性，对土壤、空气、植物、水等造成严重的环境影响，一些行业产生的赤泥一般都被堆放在露天的院子里。因此，应对赤泥带来的日益严重的环境问题，已成为学术界和工业界的当务之急。目前，虽然赤泥已应用于催化、环境领域、陶瓷、建筑材料、填料、吸附剂、混凝剂和有价值的金属回收，但大部分仍被注入粘土坝或堤坝中，并允许自然干燥。因此，对环境的危害最小的赤泥的综合利用，已成为一个真正棘手的难题。

众所周知，赤泥中仍或多或少含有铝。因此，通过将赤泥转化为高品位的含铝环保友好型产品，这可能是一种更好的应用途径，其中，由于具有优异的物理化学性质和低毒性，勃姆石（AlOOH）在催化剂载体或直接用于催化、吸附剂、陶瓷和过滤器等方面的应用，引起了广泛的关注。在以前的研究中，用不同方法合成了一维(1D)的AlOOH纳米结构（例如：纳米管、纳米纤维、纳米棒和纳米线）和三维(3D)分层微球或其他花状、哈密瓜状、纺锤体状、纳米片状，树叶状和珊瑚状形态的结构。当被加热到600℃后，勃姆石经历一个向Al2O3的同构转化过程，这个过程中前驱体的形貌未发生明显改变。因此，采用分等级结构的AlOOH制备了形貌相似的分等级的Al2O3。然而，直到现在，还是很少人致力于合成用作染料去除吸附剂的分等级的AlOOH / Al2O3结构。

大多数有机染料化合物通常含有苯和萘环，传统的生物和化学方法不易分解。为了减少污染，人们利用几种物理化学方法来去除水系统中的染料，如吸附、电解、光降解、化学氧化，甚至微生物处理。在上述技术中，吸附是一种高效、经济的处理含染料废水的工艺。甲基蓝（MB）作为一种重要的阴离子染料，广泛应用于与颜色有关的工业领域。近年来，大量的吸附剂被用于去除溶液中的MB，其中包括石墨烯、磁性壳聚糖和石墨烯氧化物、MnFe2O4、磷酸钡纳米片和磁性beta;-环糊精-壳聚糖纳米粒子。

为了改善赤泥的综合应用，更好地解决赤泥对环境的不利影响，我们首次报道了一种温和水热转化法，将赤泥转化成分等级多孔的gamma;-AlOOH微球，然后经过温和的热转化，得到了gamma;-Al2O3微球。基于可控实验，提出了一种分等级多孔微球的可能形成机理。此外，合成的gamma;-AlOOH / gamma;-Al2O3微球可作为去除模拟废水中MB的潜在吸附剂。结果表明，gamma;-AlOOH，尤指gamma;-Al2O3微球具有良好的吸附MB的能力，在处理水体污染方面具有很大的潜力。从赤泥中合成分级多孔gamma;-AlOOH / gamma;-Al2O3微球是一种绿色、良性的处理多余铝土矿渣的方法，也为从环保角度去除MB等相关染料提供了有前途的替代吸附剂。

实验

    1. 原料和试剂

实验中的赤泥是从中国山东省的一家铝厂采集的。赤泥首先在120℃干燥12.0 h ，然后粉碎成颗粒。在进一步处理赤泥之前，对样品中的铝、铁、钙、镁等金属进行了化学成分分析。除赤泥外，其他试剂均为分析级，购自中国化学试剂有限公司。

    1. 铝的浸出

用硝酸溶液（3M）在100℃浸取赤泥颗粒2.0 h ，来回收所含的金属元素。通过加入氢氧化钠溶液（4M），使滤液的pH值调节到13.0，过滤得到的浆液。过滤得到的浆液，去除钙、镁和铁离子，得到偏铝酸钠（NaAlO2）溶液。

    1. 分等级多孔gamma;-AlOOH / gamma;-Al2O3微球的合成

在正式实验之前，将赤泥中的NaAlO2溶液密封在塑料瓶中，并对其进行分析，确定相应的化学成分，然后进行简单的水热转化，得到如下所示的gamma;-AlOOH / gamma;-Al2O3微球。在gamma;-AlOOH 微球的典型水热过程中，将0.042 mol的尿素( CO(NH2)2 )溶于42 ml上述的NaAlO2溶液中，在强磁搅拌作用下搅拌15.0 min，将所制备的透明溶液转移到四氟乙烯内衬的不锈钢高压釜中，再将其密封加热至150℃，水热6.0 h。水热完成后，将高压釜自然冷却至室温。所得沉淀物过滤，用去离子水冲洗三次，用乙醇冲洗，然后在60℃干燥。对于加热转化合成gamma;-Al2O3微球，将合成的干燥的水热产物转移到水平石英管炉内的瓷船上，加热到600℃，焙烧2.0h，最终得到分级多孔的Al2O3微球。

    1. 吸附

采用分等级多孔gamma;-AlOOH / gamma;-Al2O3微球作为吸附剂，去除模拟废水中的 MB （甲基蓝）。通常，将20.00 mg 的AlOOH 和20.00 mg 的gamma;-Al2O3加入到事先准备的50 mL MB 溶液中，在室温下强磁搅拌，分别使保持初始浓度在10.0 ~ 1200.0 mg ，吸附时间保持在0 ~ 300 min。每次取液体4.0 mL ，然后用一次性注射器将直径为13.0 mm 孔径为0.22 mu;m的吸附剂吸附的液体分离出来。对不同时间段的每一次滤液进行检测，来探究吸附 MB 过程中吸附剂的影响。吸附剂对 MB 的吸附量取决于 qt 和 qe ，qt 和 qe 由下述式 (1) 和 (2) 计算得出。

(1)

(2)

其中 qt (mg g-1) 和 qe (mg g-1) 分别代表吸附时间t的吸附容量和平衡吸附容量， c0

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