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废粉煤灰转化为有效的吸附剂去除水中氨氮
摘 要
将粉煤灰废料转化为吸附剂以去除氨氮是一种有效的方法。通过水热合成，以氢氧化物为碱源，从废水中去除氨氮，制备了化学处理的高孔隙度转化粉煤灰。通过扫描电子显微镜，傅里叶变换红外光谱，X射线粉末衍射，Brunauer-Emmett-Teller分析对高孔隙度转化粉煤灰进行了表征，结果表明，高孔隙度转化粉煤灰的比表面积具有从最初的0.15-270 m2 g-1显著增加。吸附等温线完全符合Langmuir模型，表明经化学处理的高孔隙度转化煤粉煤灰为单层覆盖。转化后的粉煤灰的最大铵态氮吸收能力为139 mg g -1。动力学数据拟合拟假二阶方程，表明化学吸附即离子交换过程是决定速率的步骤。
关键词：吸附；粉煤灰废料；氨氮；改性；化学表征。
引言
粉煤灰是煤粉锅炉中煤粉燃烧产生的残渣之一，该粉煤灰是在烟气中进行的，通常由静电除尘器或其他颗粒过滤设备收集。煤炭在大多数行业造成了一代的粉煤灰废弃物量更大，作为燃料呈现严重的环境问题[1，2]。这一障碍吸引了很多注意力来寻求替代解决方案解决这些环境问题。根据2018年发表的一篇论文[3]，2012年全球每年产生的粉煤灰约为7.5亿吨。全世界约有25％的粉煤灰产生废物被利用，主要用于建筑相关应用。迫切需要寻找有效的技术，将粉煤灰废弃物转化为计价产品[2，3]。
取决于煤的来源和组成燃烧上，粉煤灰废物的组分有很大的不同，但所有飞灰废物包括大量的二氧化硅（SiO2）和氧化铝（Al2O3）[4，5]。粉煤灰废物的形状主要为球形，为实心或空心，自然界中大多为玻璃状（无定形）。它还具有与比表面积的多孔结构，可作为希望的吸附性材料[6，7]。由于人们认识到粉煤灰是一种去除各种污染物的有前途的吸附剂，化学处理将使粉煤灰成为净化气体和水的更有效的吸附剂，因此使用粉煤灰吸附NOx ,SOX，有机化合物，空气中的汞，阳离子，阴离子，染料，以及在水和废水中的其他有机物进行了大量研究。[8，9，10，11]。例如，Kazemian等。[12，13，14]采用水热处理，超声和微波辐射的方法将粉煤灰分别转化为高离子交换容量的Na-P1沸石，Na-P1沸石和A型Linde沸石。在初始浓度为10mg /L时，林德A型沸石对Hg（Ⅱ）的平均去除效率为94％，与活性炭相当。
根据中华人民共和国环境保护部发布的《中国国家环境统计公报（2015年）》，废水中氨氮排放量为229万吨。主要贡献来自城市生活和农业，分别占总排放量的58％和32％。但是排放到我们水道中的过量氮会导致富营养化，水体逐渐变成沼泽，草地，然后变成森林。它还可能导致藻类大量繁殖，从而导致水中的氧气耗竭及其相关问题[15]。这是中国快速工业化所面临的主要环境挑战，需要紧急的，具有成本效益的解决方案来克服这一挑战。
已经建立了各种方法，例如生物硝化-反硝化，汽提和离子交换，来从水和废水中去除氨氮[16]。另一种有效的方法是粉煤灰废料作为吸附剂从水中去除氨氮的应用，它不仅使粉煤灰废料的处理量最小化，而且解决了富营养化问题。这种方法可以在中国创造巨大的环境和经济利益[17]。为了将粉煤灰浪费作为吸附剂再利用，粉煤灰废料的活性成分和表面积不能满足从水中去除氨氮的要求[18]。因此，粉煤灰废物转化是必要的，通过提高其活性成分和比表面积，从而提高了其吸附性能和氨氮去除率[19，20，21]。研究已经报道，氮最大铵摄取转换粉煤灰的容量在水很少超过30mgg-1 [22，23，24]。仍然表明利用粉煤灰废料作为吸附剂去除水中氨氮的挑战。
本研究以山西省太原市第一热电厂的粉煤灰为原料，经碱熔法转化为水热法合成。通过将转化后的粉煤灰应用于含氨氮废水处理，观察了产物的吸附性能和最佳实验条件。
1.材料和方法
1.1粉煤灰的转化（CFA）
先前发表的方法被用作合成转化的CFA的实验条件的参考[25]。通过碱熔融接着水热合成的CFA的转化如下进行；将太原第一热电厂的CFA通过200目筛网过筛，然后与NaOH（试剂级，ge;96.0％）以0.4：1的质量比混合。然后将混合物在400℃下熔融1小时。冷却至室温后，将样品研磨并通过60目筛子过筛。然后将熔融的样品与等量的蒸馏水在4颈烧瓶中混合，加热至70°C，然后在水浴中在连续搅拌2 h的条件下通过恒温加热保持在70°C。将温度进一步升高至100℃，然后在大气压下保持回流另外4小时。使最终反应混合物冷却至室温，然后通过0.22-mu;m过滤器过滤。用过量的去离子水洗涤处理过的CFA，以除去残留的NaOH和其他未反应的材料，在105℃下干燥，然后通过200目的筛子进行筛分。处理流程图如图1所示。
图1 制备转化的CFA的工艺流程图
2.表征
2.1 SEM分析
将化学转化的CFA和对照（未转化的样品）涂上一层导电金材料，并用S-4800场发射扫描电子显微镜（日本日立）在3 kV的加速电压下进行检查。
2.2 FT-IR分析
FT-IR光谱仪（Perkin Elmer，美国）用于检查化学转化的CFA，并在室温下用400-4000 cm -1范围内的KBr颗粒记录对照样品（转化的CFA）。在分析之前，将所有样品在105°C的烘箱中干燥24小时。
2.3 BET分析
在ASAP 2020比表面积分析仪（Micromeritics，美国）上通过氮吸附法分析转化的CFA的比表面积。通过加热到350°C对所有样品进行预处理，然后在10 -3 mmHg 的压力下进行真空处理4小时。
2.4 XRD分析
用D8 Advance X射线粉末衍射仪（德国布鲁克）分析化学转化前后的CFA相。使用直径为2 cm的模具将样品压制成片剂。下面XRD操作条件采用：铜Kalpha;辐射，40千伏的电压，40毫安的电流，步长0.02°，停留时间为0.2秒每步和2theta;范围10°-50°。
3.吸附实验
使用批量吸附技术在250 mL锥形烧瓶中研究了转化CFA对氨氮的吸附。在室温（〜20°C）下，通过SHA-C振荡器以60 rpm的恒定速率振荡烧瓶。用氯化铵（试剂级，ge;99.8％）和去离子水制备含氨氮废水。通过评估几个重要因素确定吸附能力，这些因素包括吸附介质的pH值，吸附剂的用量和吸附时间以及氨氮的原始浓度。通过添加0.10 mol L -1HCl或NaOH溶液在pH 3至10范围内研究吸附介质的pH由七个多功能pH计（梅特勒-托利多，中国）监控。化学转化的CFA的剂量范围为1.0至6.0 g L -1，并且在30、80、120、200、320和400 mg L -1的六个不同浓度下研究了氨氮溶液的初始浓度。分别以0、5、10、15、20、30、40、50、60分钟的间隔研究吸附时间。对于上面研究的所有批处理实验，将每个测试的分离物通过TDL-5-A（中国安科）在2000 rpm下离心5分钟。然后，取出5.0 mL上清液，并通过0.45-mu;m的膜滤器过滤[16]
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