表面活性剂分子结构对油包水乳液稳定性的影响外文翻译资料

 2022-08-07 14:09:34

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表面活性剂分子结构对油包水乳液稳定性的影响

关键词:油包水乳化剂；表面活性剂；分子结构；界面膜；疏水基

摘要：油包水乳化液的稳定性是活性原油控水技术的关键，不同的表面活性剂对乳化液的性能有直接影响。因此，有必要研究表面活性剂的分子结构与原油乳状液稳定性之间的关系。本研究采用乳化实验对乳化液稳定性进行了研究。特别是利用粘度计、显微镜和张力计分析了亲油端饱和烷基碳原子数、烷基链饱和度和疏水支链数对乳液的影响。结果表明，疏水单烷基链越长，乳化效果越好；然而，不饱和疏水烷基链上的键和高支化烷基链降低了乳化效果。

介绍：

油包水乳化剂是稠油生产中常用的乳化剂。乳化剂中的两亲性基团使地层中的油相和水相以乳状液的形式存在，并且水分散在油中，这些乳状液增加了体系的粘度，在堵水过程中起着至关重要的作用。一些研究表明，形成稳定的乳状液还可以提高原油采收率(1, 2)。因此，研究乳状液的稳定性对于提高原油采收率具有重要意义，特别是在用冷法来进行稠油生产时(3-7)。

原油中存在许多界面活性物质，如树脂、沥青质、蜡晶体和石油酸皂等。大量研究表明，沥青质是一种两亲性大分子，是一种天然表面活性剂(8-10)其极性亲水基团主要包括-OH、-NH2和-COOH。它容易通过氢键形成复杂的宏观结构，增加了原油的分子内部摩擦和粘度。其非极性亲油基团大多为复杂的芳香环、环烷烃等增加原油粘度的环状结构。原油中沥青质含量越高，原油粘度越大，但是沥青质本身很难溶解在油中。然而，胶体的存在解决了这一问题，因为胶体是沥青质的良好溶剂，可以将其分散在原油中(11, 12)沥青质与胶体在油水界面的相互作用形成了高粘度界面膜(13)。蜡晶的存在会改变界面膜的流变特性。沥青质等界面活性组分通过增加蜡晶体与胶体形成的界面膜的强度，能有效阻止液滴的聚结，提高乳液的稳定性。然而，由于乳液的不稳定性，往往在一段时间后易水油分离(14, 15)。为了解决这一问题，通常会添加乳化剂来促进和保持乳液的相对稳定(16-21)。

Andrew P等人 (22)通过研究影响原油乳液稳定性的因素，来证明无机固体颗粒对原油乳状液的影响。他们发现，无机微粒与沥青质之间的相互作用促进了微粒在油水界面的吸附，大大提高了油水乳状液的稳定性。(23)研究表明，原油中的许多分子呈酸性，在油水界面处发生电离，形成酸性阴离子，从而显著降低界面张力并影响乳液稳定性。Shujie Tian等人(24)研究了两种疏水两亲聚合物对乳液稳定性的影响。结果表明，聚合物疏水基团的多支结构是影响乳状液稳定性的关键因素，而不是降低油水界面的张力。Wangping Zhang(25) 采用D相乳化法制备了阴离子表面活性剂(山梨醇单油酸和Tween80)/甘油/水/矿物油体系。所制备的纳米乳液的稳定性主要与表面活性剂的加入有关，因此加入表面活性剂越多，纳米颗粒界面膜越稳定。Xiaoping Liang (26)使用阴离子表面活性剂(Tween80 和 Span-20)制备了水包油乳液。他们研究了不同的亲水亲油平衡(HLB)值、乳化剂浓度、搅拌时间和搅拌强度对乳液稳定性的影响。当耗散粒子动力学模拟的HLB值为13时，界面张力最小，乳状液更稳定。Zabar 等人 (27)量化了盐度对碳氢化合物自发乳化的影响。盐添加剂浓度的增加导致离子渗透到表面活性剂亲水性层的增加，从而形成更小的液滴。油链长度由C7(正庚烷)增加到C16(正十六烷)，油滴直径减小58.6%。Gonzalez 等人(28) 表明纳米纤维素可以抑制水包油乳液的形成。

目前，对乳液稳定性的研究主要与原油的组成有关。因此，关于表面活性剂分子结构对原油乳状液性能的影响的研究仍然相对稀缺(29-32)。

本研究采用13种表面活性剂乳化剂和1种原油，通过改变烷基饱和碳链数、烷基碳链饱和度和支链疏水基团数来研究原油乳状液的稳定性。研究结果对乳化剂的选择及提高稠油采收率的策略具有指导意义。

实验

2.1材料

2.1.1仪器

实验采用了高剪切混合乳化仪、DF205电热吹炼仪和BROOKFIELD DV-I 型旋转粘度计；

2.1.2原油

不同石油区块原油的组成和含量不同。为了减少不同原油组分对实验的复杂影响，我们只研究了 Jincai原油与不同乳化剂之间的关系。 Jincai原油在60 ℃时的粘度为1215 mPa s；其他数据如表1所示。

表1 从 Jincai地区（中国）分离出的原油组分的比例。

2.1.3乳化剂

为了研究乳化剂分子结构与乳液稳定性之间的关系，我们选择了Span系列、甘油酯系列和磺酸盐系列。这些包括山梨醇单月桂酸酯(Span-20)、山梨醇棕榈酸酯(Span-40)、山梨醇单硬脂酸酯(Span-60)、山梨醇单硬脂酸酯(Span-65)、山梨醇单油酸酯(Span-80)、山梨醇三油酸酯(Span-85)、单月桂酸酯、单棕榈酸酯、单硬脂酸酯、次烷基磺酸钠、1-十六烷基磺酸钠、alpha;-烯烃磺酸钠和三硬脂酸甘油酯。其分子式和结构式见表2。

表2 本研究中使用的乳化剂及其分子结构

图1 TX500trade;自动旋转跌落界面张力仪的图像。

2.2方法

2.2.1乳化

由于稳定的油包水乳液通常表现出较高的界面粘度，我们用乳液粘度和分层来确定其稳定性(33)。具体实验步骤如下:

将50 g原油和50 g蒸馏水置于60 ℃的培养箱中，以确保乳化时的油和水保持在所选的温度。然后从培养箱中取出原油，放入乳化瓶中，逐滴加入一定量的乳化剂（质量浓度=1.5%），用玻璃棒充分搅拌。调整乳化液瓶和乳化机的位置，使搅拌器的头部位于烧杯的中心。杯底距搅拌头顶部约1厘米；搅拌器转速为800 rpm。然后，然后在搅拌的同时，逐步将蒸馏水逐滴添加到混合物中。加入蒸馏水后，调整水浴温度至60 ℃。连续搅拌1 小时后，从水浴中取出乳液，用旋转粘度计在不同时间测量粘度，同时观察乳液的稳定性。通过乳液粘度和层流分布来测定乳化程度。

2.2.2显微镜

用酒精清洗载玻片，并用镜纸擦拭干净。然后将油包水乳液滴于载玻片中心，压上盖片使样品滴均匀分布。将载玻片放置在光学显微镜台上，将物镜和目镜调至10倍放大倍数。同时对粗、细准焦螺旋进行调整，以获得最佳成像质量。最后，用计算机软件记录图像，然后清洗幻灯片和封面。

2.2.3界面张力

张力仪的温度(TX500trade;自动旋压降界面；图1)设置在60 ℃。用注射器向样品管注入地层水，以防止形成气泡。然后将另一个装有油的注射器插入样品管的中间，并向其中注入一滴油。然后将样管放入张力计中加热15分钟，最后选择适当的转速(8000-10000 rpm)，使样管中的油滴摆动到水中的油路中。当油路宽度不变时，利用计算机软件计算界面张力。

结果与讨论

3.1饱和烷基碳数对乳液稳定性的影响

油水乳化剂疏水端饱和烷基碳数一般在12-18之间；因此，本研究不考虑烷基碳数小于12或大于18的乳化剂。Span-20、Span-40和Span-60的亲水端均为山梨醇，烷基饱和碳数分别为12、14和18。因此，本研究分析了Span-20、Span-40和Span-60乳化后原油乳状液粘度随时间的变化。破乳(即分层)前原油乳状液粘度随时间的变化如图2所示。

图2 Span-20、Span-40和Span-60乳液在60 ℃下随时间（天）的粘度变化。

原油乳状液是一个动态稳定体系，不是热力学稳定体系，因此经过一定的时间后，会发生破乳和分层。Span-20、Span-40和Span-60配置的乳液分别稳定5、18和22天，之后出现明显分层（图3）。在乳液粘度方面，Span-60制备的乳液粘度最高，稳定性最好，而Span-20制备的乳液粘度最低，稳定性最低。从乳化剂的粘度和稳定性来看，乳化剂的乳化效果与烷基碳链长呈正相关。也就是说乳化剂亲油端烷基碳链越长，乳化效果越好。

图3 在60 ℃下，使用Span-20、40和60乳化剂进行乳液分层。

为了证实这一发现，用 Jincai原油乳化了月桂酸单酯、棕榈酸单酯、硬脂酸单酯、仲烷基磺酸钠和1-十六烷基磺酸钠，它们的亲油性烷基碳数分别为12、14、18、14和16。实验结果如图4和图5所示。

图4 用月桂酸单酯、棕榈酸单酯和硬脂酸单酯在60 ℃下随时间（天）制备的乳液粘度。

图5 由仲烷基磺酸钠和1-十六烷基磺酸钠在60 ℃下随时间（天）配置的乳液粘度。

研究结果基本一致，因为烷基链作为疏水基团分散在油相中。烷基链越长，油相延伸越大，吸附在链上的油越多。相邻乳化剂分子间的疏水基团在油相中也相互交叉，增加了分子内摩擦和界面剪切粘度。界面上的活性物质有一定的粘度和弹性，即界面上的油和水的界面强度。界面膜的存在阻止了分散相的聚集，起到了保护作用。界面剪切粘度通常用来表征界面膜的性质，界面剪切粘度越高，乳液越稳定。在乳状液中，总粘度很大程度上取决于外相的粘度。外相粘度越高，界面膜的界面粘弹性越强，乳液粘度越高。

3.2烷基碳链饱和对乳液稳定性的影响

Span-60和Span-80都是亲油端有18个碳原子的乳化剂，但Span-80有一个双键。仲烷基磺酸钠和alpha;-烯烃磺酸钠是在亲油端有14个碳原子的磺酸钠乳化剂，但alpha;-烯烃磺酸钠有一个双键。乳化实验结束后，对Span-60和Span-80（图6）以及仲烷基磺酸钠和alpha;-烯烃磺酸钠（图7）制备的乳液进行了研究。

图6 含乳化剂Span-60和Span-80的制剂在60 ℃下的乳化粘度随时间（天）的变化。

图7 用仲烷基磺酸钠和alpha;-烯烃磺酸钠乳化的乳液的粘度随时间的变化（天）。

用Span-60制备的乳液的粘度和稳定时间都大于Span-80(图6)。达到稳定所需的时间也表现出相同的趋势，分别为21天(Span-60)和14天(Span-80)。含有仲烷基磺酸钠的乳液的粘度大于含有alpha;-烯烃磺酸钠的乳液粘度(图7)；其稳定时间(18天)也显著长于alpha;-烯烃磺酸钠(10天； 图7）这些结果表明，Span-60和仲烷基磺酸钠是比Span-80和alpha;-烯烃磺酸钠更有效的乳化剂。

在显微镜下观察四种乳状液； 观察结果表明: 含有Span-60（0.1–10 mu;m；图8）的乳状液中的水滴尺寸明显小于含有Span-80（10–15 mu;m；图9）。含有仲烷基磺酸钠的乳液的液滴（10–30 mu;m；图8）明显小于含有alpha;-烯烃磺酸钠的乳液（30–60 mu;m；图9）。从粒径分布来看，具有Span-60的乳状液体系的粒径范围比具有Span-80的乳状液更均匀。同样，含仲烷基磺酸钠的乳液体系的范围也比含alpha;-烯烃磺酸钠的乳液体系更均匀。

图8 在60 ℃下24小时后用Span-60和仲烷基磺酸钠制备的乳液的显微照片。

图9 在60 ℃下24小时后用Span-80和alpha;-烯烃磺酸钠制备的乳液的显微照片。

用张力仪测定了四种乳液的油水界面张力(表3)。

表3 不同乳化剂的油水界面张力。

由表2可以看出，含有Span-60（19.22 mN/m）和仲烷基磺酸钠（3.89 mN/m）的两种乳状液的油水界面张力明显低于含有Span-80（31.88 mN/m）和alpha;-烯烃磺酸钠（25.94 mN/m）的乳状液。结果表明，Span-60和仲烷基磺酸钠能显著降低油水界面张力，提高乳液稳定性。这也解释了为什么含有Span-60和仲烷基磺酸钠的乳液会呈现出更小的液滴。因此，当乳化剂的疏水基团中含有不饱和双键时， Jincai原油的乳化效果会降低。

3.3疏水支链数对乳液稳定性的影响

除研究烷基链长和饱和程度对乳液稳定性的影响外，还考察了疏水性乳化剂支链数对乳液稳定性的影响。我们使用了三对乳化剂（Span-60和Span-65、Span-80和Span-85以及单硬脂酸甘油酯和三硬脂酸甘油酯)； 它们的分子结构如表4所示。结果表明，用这些乳化剂制备的乳液粘度随时间的变化而变化(图10)。

表4 乳化剂及其分子结构（红色=氧原子，黑色=碳原子）。

图10 在60 ℃下用三对具有多支链的乳化剂制备的乳液粘度随时间（天）的变化。

宏观上

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