纳米材料介导镉污染土壤原位修复的机理及研究进展外文翻译资料

 2023-05-17 10:19:31

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纳米材料介导镉污染土壤原位修复的机理及研究进展

摘 要

土壤镉污染是一个全球性的问题，原位修复技术作为一种有前景的缓解策略越来越受到人们的关注。许多纳米材料由于具有纳米尺度效应的优良特性而被应用于镉污染土壤的原位修复。本文系统论述了碳纳米材料、金属基纳米材料和纳米矿物材料在镉去除和镉污染土壤原位修复中的研究进展。特别强调实验室和田间恢复效果。此外，对影响镉稳定性的因素、纳米材料与土壤中镉的主要相互作用机理以及未来可能的研究方向进行了展望。因此，相信这项工作最终将有助于环境治理的进步，并进一步推进人类健康和可持续发展。

关键词 镉污染；受污染的土壤；原位修复机制；纳米材料

绪 论

土壤镉污染一直是公众关注的问题，它的风险越来越大。镉的流动性很强，可以被植物吸收。在人体中，其生物半衰期和代谢半衰期较长，分别约为15-20年和10-33年(Chaney et al.，1999; Shaheen et al., 2016)。在长期直接吸收食物链中的镉的影响下，动物和人类的肾脏、肝脏、胎盘、肺、骨等都会遭受重大伤害(Hamid et al.,，2019;Sobha et al.，2007)。镉是土壤修复中最常见的主要元素之一(Connor et al.，2018年)，因为镉污染即使在浓度很低的情况下，也会对人类和动物健康构成重大威胁，因为它会不断释放到环境中，尤其是土壤中(Chary et al.，2008年;Flick et al.，1971)。

典型的镉排放点源包括降雨、采矿、废物处理、工业排放和肥料，典型的非点源包括大气沉积和环境污染事件(Herngren et al.，2005;Nriagu, 1989)。土壤中的镉和其他重金属通常会在整个生态系统中迁移，土壤会成为它们的最终汇集地。

土壤修复技术包括土壤置换、植物修复(Huang et al.，2016)和化学固定(Liu et al.，2018)。然而，现有的土壤修复技术要么过于昂贵，要么过于耗时，难以有意义的实际应用。原位化学固定是一个适合大多数土壤现状的补救技术,它可以通过对镉的结构修改或固定抑制镉的迁移和生物利用度(Bolan et al.，2014)。近年来，原位修复因其实用性、成本效益和快速实施而受到重视。原位修复效果的关键在于所采用的修正方式。幸运的是，纳米技术的发展为镉污染土壤的原位修复带来了新的灵感和思路(Ju et al.，2017;Karn et al.，2009;Su et al.，2019)。

纳米材料具有良好的吸附能力、较小的粒径、良好的稳定性和环境友好性，在重金属离子捕获方面取得了很大的进展。相关研究表明，一些纳米材料作为稳定剂可以提供更大的反应性或吸附能力(Adrees et al.，2020)。Su等人(2019)的研究表明，纳米材料可以在土壤中大量分散，对镉表现出很强的亲和力，最终将镉转化为更稳定的组分。同样，Matin等人(2019)的研究表明，在镉污染的土壤中应用纳米酸盐是降低镉有效性和可浸出性的一种有前途的策略。

本文对碳基纳米材料、金属基纳米材料、纳米矿物材料等缓解土壤镉污染的纳米材料进行了详细的综述。目前实验室和田间试验的研究结果表明，该纳米材料在镉污染物的去除和土壤环境的原位修复方面具有很大的潜力。对影响镉稳定性的因素以及土壤中纳米材料与镉相互作用的主要机理进行了探讨。此外，还讨论了纳米材料原位修复的挑战，以确定未来的研究需求。

第1章 纳米材料

1.1 碳纳米材料

1.1.1 生物炭

如图1所示，生物炭是一种稳定的富碳副产物，通过对动植物类生物质的热解/碳化合成而成(Ahmad et al.， 2014)。生物炭是纳米材料是镉污染土壤修复中最常用

图1 -不同原料在不同热解温度下制备生物炭的Van Krevelen图

(Ahmad et al.，2014)。

的材料。生物炭作为一种生态工程工具，不仅可以提高土壤肥力，还可以减少土壤中一氧化二氮的排放，从而有效控制温室气体排放，对减缓气候变化起到一定的作用(Lehmann, 2007)。与堆肥和肥料相比，生物炭具有稳定的固定碳结构和典型的高碱度的优点。含有官能团的生物炭表面积大，pH值普遍较高，有利于土壤中镉的有效固定(Beesley et al.，2010)。

近年来，许多研究者在生物炭的批量制备和改性方面进行了大量的研究。Uchimiya等人(2011)的研究表明，镉在土壤中的固存能力受生物炭表面官能团的影响。此外，不同原料在不同温度下制备的生物炭具有不同的性能。例如，小麦秸秆生物炭(WSB)是在350 - 550°C的温度下通过热解成功获得的(Liu et al.，2012)。

Bian et al.(2013)于2010-2011年在中国南方进行了田间试验，以20-40t/hm2的浓度施用WSB。施用40t/hm2生物炭可使稻米中镉含量降低20-90%。研究表明，WSB在防止水稻镉积累方面具有很好的作用。Zheng et al.(2012)也从水稻植物(Oryza sativa L.)中制备生物炭:稻草、外壳和麸皮，并在盆栽实验中与土壤(5%生物炭重量)彻底均质两周。秸秆生物炭的添加使水稻幼苗镉浓度降低了98%。在一项类似的研究中，Zhan等人(2019)发现，在田间试验中施用1.0%(按重量计)的水稻秸秆生物炭后，玉米茎秆和籽粒中的镉含量分别下降了26.7%和24.6%。Lucchini等人(2014)在两年后，以农田规模考察了生物炭(25和50t/hm2)和重复施用生物炭(50和100t/hm2)对土壤中镉含量和分布的影响。结果表明，添加了几种亲和基团小剂量的木源生物炭比大量添加的效果更好。简而言之，土壤中镉的生物有效性可以通过改变生物炭的使用量来控制。

图2 -污染土壤中硫-铁改性生物炭与有效镉相互作用示意图(Wu et al.，2019)

为了提高生物炭的吸附能力，Wu等人(2019)通过搅拌生物炭、氢氧化钠二氧化硫和硫酸亚铁的混合物制备了硫改性生物炭(S-BC)和硫铁改性生物炭(SF-BC)，如图2所示。盆栽试验3个月后，S-BC和SF-BC用量为1% (W/W)时，土壤交换性镉含量分别降低了29.71%和18.53%。Rajendran等人(2019)仔细研究了竹材中重金属SMB对镉在根际和非根际迁移的影响。SMB是通过在550℃下缓慢热解5小时得到的。在分蘖期、孕穗期、抽穗期和成熟期施用1% SMB，根际土壤镉浓度分别降低16.6%、9.6%、13.5%、7.9%和9.6%。原因是含硫化合物可以与镉配合，从而抑制镉进入植物(Na and Salt, 2011)。土壤中的硫可分为有机硫和无机硫，有机硫需要转化为无机硫才能被植物吸收和利用(Tabatabai and Freney, 1986)。硫和镉的复合物不易被植物吸收，最终可以固定土壤中的镉。因此，硫改性生物炭可以改善镉污染土壤，克服原始生物炭的不足(Wu et al.， 2017a)。虽然生物炭对土壤中镉的去除有一定的影响，但添加生物炭会导致土壤pH值的升高，这与土壤养分的有效性密切相关，最终会影响植物的生长发育、产量和质量(Dai et al.，2018;Straczek et al.，2004)。因此，生物炭不适合在碱性土壤中应用单独的土地。然而，当与其他酸性钝化剂结合使用时，也可以考虑使用。

1.1.2 其他碳纳米材料

其他碳纳米材料如纳米黑碳、多壁碳纳米管和C60也被应用于污染土壤环境中的镉去除。

碳纳米管是一种圆柱形石墨烯材料，具有超低重量、高机械强度、化学稳定性和热稳定性等独特性能(Pillay et al.，2009)。Ye等人(2018)研究了多壁碳纳米管(MWCNTs)对水稻土中镉的生物有效性的影响。MWCNTs的加入提高了土壤的pH值，但对土壤中镉的形态转化影响不大。添加50 ~ 500 mg/kg MWCNTs后，萃取的二乙烯三胺五乙酸(DTPA)中的镉含量显著降低了9.1% ~ 14.5%，与添加浓度成正比。

热解温度等制备条件是影响碳纳米材料表面性能的主要因素。Yi等(2013)的研究表明，水稻秸秆和樟木炭黑通过控制热解温度和限氧处理后，土壤中生物有效态镉含

图3 -不同处理下水稻不同植株组织中Cd的浓度。(b)皮Cd;(c)稻草Cd;(d)根系Cd. Ctr:未经处理的水稻土;C:生物炭;菲:零价铁;0.5 Fe- c: zvi生物炭，含0.5% Fe;1.0 Fe- c: zvi生物炭，含1% Fe;2.5 Fe- c: zvi生物炭，含铁2.5%;5.0 Fe- c: zvi -含5% Fe的生物炭(Qiao et al.， 2018)。

含量降低了47.96%。Zhou等人(2010)用65%的HNO3氧化炭黑，得到了一种表面改性的纳米炭黑。所制备的碳纳米酸盐在水溶液中对镉具有较高的吸附稳定性。基于此研究，Sun等人(2015)利用表面改性的纳米炭黑和钠基膨润土对镉污染土壤进行修复，取得了明显的镉吸附能力。以不同浓度的C60作为污染改进剂，评价了水稻对镉的吸收和转运特性C60暴露对水稻全生育期生物量影响不大(Liang et al.，2017)。这些结果为碳纳米材料原位修复镉污染土壤提供了新的思路。因此，值得进一步研究其在土壤环境和最终生态风险中的应用。C60暴露对水稻全生育期生物量影响不大(Liang et al.，2017)。这些结果为碳纳米材料原位修复镉污染土壤提供了新的思路。因此，值得进一步研究其在土壤环境和最终生态风险中的应用。

1.2 金属纳米材料

1.2.1 金属纳米材料

纳米零价铁(nZVI)粒子在环境中的应用可追溯到1997年(Wang and Zhang, 1997)。nZVI颗粒具有核-壳结构，粒径范围为10 ~ 100 nm;核心由一层氧化铁组成，而外壳由金属铁组成(Yirsaw et al.，2016)。nZVI的粒径、比表面积等结构性能随合成条件的变化而变化。nZVI还原能力强、运行成本低、粒径可控、反应活性高，被普遍认为是一种很有前途的镉污染土壤修复金属材料(Chen et al.，2008)。然而，由于缺乏有效的稳定剂，nZVI容易结块。因此，在镉污染土壤中应用nZVI时，要么与其他改良剂结合，要么进行改良。因此，Qiao et al.(2018)选择nZVI作为土壤改良剂，降低稻米中镉含量。结果显示，加入nZVI(1%)后稻米中镉含量下降了不到30%，而加入生物炭和nZVI (5.0 Fe-C)后稻米中镉含量下降了93%(图3a)。添加生物炭和nZVI后，果皮、秸秆、根中的镉浓度也较nZVI明显降低(图3b-d)。Adrees等(2020)的研究表明，土壤中镉含量盆栽试验中，播种前向土壤中添加不同水平的nZVI(0、25、50和100 mg/kg)，随着铁含量增加，小麦产量下降(Adrees等，2020)。因此，有必要对nZVI的用量进行现场试验，以促进其应用。

1.2.2 金属氧化物纳米材料

FeO、Fe3O4、ZnO、TiO2等多种金属氧化物纳米材料也被应用于镉污染土壤的修复。与其他材料相比，纳米Fe3O4具有更高的比表面积，可以更好地吸附土壤中的镉等潜在有毒元素(Mahdavi et al.，2012;Matin et al.，2019年)。一系列研究报告了通过混合叶提取物、乙酸钠和六水氯化铁两小时绿色合成氧化铁纳米颗粒，并将其用于稳定受污染土壤中的镉(Lin et al.，2019;Su et al.，2019;sun,2018)。例如,sun(2018)的研究表明,这种绿色的合成氧化铁纳米粒子是由铁的氧化物和有机分子能有效减少土壤中镉的生物利用度,与60%的纪录镉固定治疗后9%的氧化铁纳米颗粒。Lin等人(2019)也观察到，当氧化铁纳米颗粒以1%、3%和9% (wt%)的比例与污染土壤混合时，交换态和碳酸盐结合态的镉含量分别下降了14.2% - 83.5%和18.3-85.8%。随着改良剂浓度的增加，有效镉的下降幅度较大。Su等人(2019)评估了绿色合成的氧化铁纳米颗粒在60天和120天的培养下固定土壤中镉的能力。有效镉(0.1 mol/L CaCl2) 60 天后降低了66.7%。而土壤中有效镉的含量由于土壤中离子的化学行为发生了变化，略有增加。此外，还对纳米氧化铁进行了改性，并将其应用于镉污染土壤的修复。如Wang(2012)采用化学共沉淀法制备纳米级Fe3O4，并通过腐殖酸得到相应的硫酸化包被纳米级Fe3O4。通过盆栽试验，研究了不同纳米改性剂(羟基磷灰石、re- mud、Fe3O4和腐殖酸改性Fe3O4)对两种镉污染土壤的影响。他们发现腐植酸改性的Fe3O4比Fe3O4具有更好的吸附能力。在另一项研究中，采用共沉淀法制备了Fe3O4磁性纳米粒子，Fe3O4@SiO2 -NH<s

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