使用一种新型两性秸秆吸附剂从水溶液中 有效去除阳离子和阴离子染料外文翻译资料

 2022-03-24 22:50:18

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使用一种新型两性秸秆吸附剂从水溶液中

有效去除阳离子和阴离子染料

摘要：在本文中制备了一种新型的两性秸秆吸附剂，并将其应用于从水溶液中吸附各种染料。 两性吸附剂被证明可有效地消除阳离子和阴离子染料（亚甲基蓝和酸绿25），特别是在相应的有利的pH条件下。另外，我们还研究了在不同温度下吸附剂对除去各种染料的基本吸附反应。 我们通过Langmuir方程使吸附等温线都得到最佳化，同时通过伪二阶动力学模型和Elovich动力学模型将吸附动力学很好地描述出来。实验结果表明，吸附机制遵循单层化学吸附与离子交换过程。

关键词：两性秸秆吸附剂 阳离子阴离子吸附 吸附机制 废水处理

1.介绍

到目前为止，由于中国工业的快速发展，水污染日益受到关注。 染料作为工业污水中的主要污染物，不仅会引起眼睛的不适，而且对生物圈中的生物体有害。 彩色染料流出物可能干扰接收水体中的光穿透，从而干扰生物过程（蔡等，2007）。 此外，一些染料降解后会有毒性，或者降解后诱变，又或者降解成致癌化合物，这对生态系统会产生有害影响（O#39;Neill等，1999）。

包括吸附（Ngah，Teong,Hanafiah，2011），絮凝（Zahrim，Tizaoui,Hilal，2011），氧化（Serpone，Horikoshi,Emeline，2010）和电解（Vandevivere，Bianchi， Verstraete，1998）在内的各种技术已被用于从废水中除去染料。在这些方法中，吸附是最常用的，这是因为它比其它方法更有效和更经济。最近，许多生物材料，特别是农业残余物，包括花生壳（Tanyildizi，2011），甘蔗渣（Yu，Chi，He，Qi，2011），椰壳髓（Khan，Ray和Guha，2011）和玉米棒（Sonawane,Shrivastava，2009）已被用作除去染料的吸附剂。

然而，中国每年焚烧或废弃的秸秆超过3亿吨。秸秆燃烧的热量杀死了微生物，并对土壤中的生态平衡造成了损害。更糟糕的是，人们将秸秆燃烧产生的包括各种污染物的排放物与其他城市污染物混合，从而导致混浊事件（Li等人，2007; Wang等人，2009; Zhang，Tao，Cao， Coveney，2007）。人们最近开始认识到燃烧秸秆的有害影响，因此开始考虑许多方法来使用这种生物资源。秸秆富含各种天然聚合物材料，例如纤维素和木质素，其已经应用生产于各种产品，如刨花板（Binod等人，2010），纸（Rafatullah，Sulaiman，Hashim，Ahmad，2010） 燃料（Kuang，Kuang，Zheng，Wang，2010），吸附剂（Hou等人 ，2011）等。

在这些应用中，将秸秆作为吸附剂是在废水处理中去除染料的令人期望的替代方案，这是因为其非常低的成本。然而，原始秸秆缺乏能够通过静电相互作用吸附离子染料的功能基团。 因此，原料秸秆的去除效率并不令人满意（Abdel-Aal，Gad，＆Dessouki，2006）。 所以，我们将通过化学改性将离子基团引入到秸秆中以提高其吸附能力。人们已经成功制备阴离子秸秆，并且证明其在消除阳离子染料方面是有效的（Gong，Jin，Chen，Chen，Liu，2006; Gong，Zhong，Hu，Chen，Zhu，2008; Zhang等，2011）。另一方面，阳离子秸秆也有利于去除阴离子染料（Ibrahim，Fatimah，Ang，Wang，2010; Ibrahim，Shuy，Ang，Wang，2010; Oei，Ibrahim，Wang，Ang，2009; Xu，Gao，Yue，Zhong，2010）。然而，工业污水的含量通常是复杂的，因此仅使用一种类型的离子基团的吸附通常不能消除各种离子染料。一种具有阳离子和阴离子基团的吸附剂需要实现阴离子和阳离子染料的吸附。然而，到目前为止，很少有人研究两性吸附剂。

在本研究中，我们将季铵和羧甲基连续引入到麦秆中，从中制备新的两性吸附剂。然后，我们将吸附剂用于水溶液中，从中除去亚甲蓝（一种阳离子染料）和酸绿25（一种阴离子染料）。另外，我们还研究了吸附剂的基本吸附反应，包括pH，吸附平衡和动力学的影响。本实验证明，新吸附剂能有效地消除阳离子和阴离子染料，特别是在相应的有利的pH条件下。并且，我们还详细讨论了吸附剂的吸附机理。

2.材料与方法

2.1材料

本研究中使用的小麦秸秆来自中国江苏常州的一个农场。亚甲蓝（MB），酸绿25（AG25），氯酸，3-氯-2-羟丙基三甲基氯化铵（CTA），盐酸（HCl），氢氧化钠（NaOH），乙醇，异丙醇，和其他试剂均为A.R.级试剂。在整个实验过程中均使用蒸馏水。

2.2生物吸附剂的制备

两性小麦秸秆的合成概述于方案1中。将秸秆材料研磨并通过一组筛子筛分，以获得约60-150mu;m的颗粒。然后将过筛的秸秆用乙醇和蒸馏水洗涤。将洗涤的材料在烘箱中60℃干燥24小时。本研究中使用的秸秆材料名为WS。

将所需量的WS分散在异丙醇和NaOH中，混合成水溶液以溶胀和碱化。然后将CTA逐滴加入混合物中，并在45℃搅拌3小时。从而得到阳离子秸秆材料。随后，将CTA接枝的秸秆转移到NaOH的乙醇 - 水溶液中，向其中逐滴加入氯酸。将反应在60℃下搅拌1.5小时。然后，过滤，洗涤并干燥改性的秸秆。最终得到产品--两性小麦秸秆（AWS）。

此外，根据我们以前的工作（Zhang等人，2011），为了进行进一步比较，我们通过羧甲基化制备了阴离子秸秆材料。

2.3生物吸附剂的表征

使用Bruker IFS 66/S IR分光光度计获得各种秸秆吸附剂的傅里叶变换红外（FTIR）光谱。所有样品制备为溴化氨片剂，扫描范围为650-4000cm-1。

从Malvern Nano-Z电位记录仪获得电位数据。其初始pH的范围为2.0-10.0。

已经浸渍到秸秆表面上的季铵和羧甲基基团的量均通过胶体滴定测定。 使用聚乙烯基硫酸钾盐（PVSK）标准溶液作为体积溶液，使用甲苯胺蓝（TB）作为指示剂。季铵基团的量可以通过使用PVSK溶液在pH2.0下滴定直接测定，而羧甲基基团的量可以通过预先加入过量的聚二甲基二烯丙基氯化铵（PDADMAC）来测定，然后在pH 9.0使用PVSK标准溶液反滴定测定。

2.4吸附研究

2.4.1 pH变化

使用间歇法研究不同初始pH对WS和AWS吸附MB和AG25的影响。初始pH值的范围为2.0至10.0。溶液pH通过0.1mol L-1 HCl或NaOH水溶液调节。将约0.03g吸附剂在25℃下浸入30mL染料溶液中48小时。对于每个实验，MB和AG25溶液的初始浓度均为约500mg/g。在达到吸附平衡后，将染料和吸附剂水性混合物沉降，直到吸附剂完全沉淀。 然后吸取上清液，使用Vis分光光度计（7200型; Unico公司;中国）分别在662和642nm波长下检测MB和AG25溶液的最终浓度。随后，染料吸收q（mg/g）使用以下等式计算：

q

=

(C0 minus; Ce)V

(1)

m

其中C 0和C e（mg L-1）是溶液的初始和平衡染料浓度，V（L）是溶液的体积，m（g）是吸附剂的干燥重量。

2.4.2吸附平衡研究

AWS对MB和AG25的吸附平衡研究均在由循环水浴控制的不同染料溶液温度：10,20，30，40℃下进行。MB水溶液的浓度范围为25mg L -1至500mg L -1，而AG 25水溶液的浓度范围为50mg L -1至1000mg L -1。MB和AG25的初始溶液pH分别调节至10.0和3.0。 称量所需量的AWS并在每种染料溶液中反应48小时。利用如上所述的使用Vis分光光度计的类似分析方法来检测初始和最终染料浓度。染料吸收基于式（1）。

2.4.3 吸附动力学

吸附动力学研究也在由循环水浴控制的不同染料溶液温度：10，20，30，40℃下进行。MB和AG25溶液的初始浓度分别固定在约500mg L-1和600mg L-1。将MB溶液pH调节至10.0，AG25溶液pH调节至3.0。 在连续搅拌下将约0.5g AWS加入500mL染料溶液中。 然后以适当的时间间隔取出约1mL的样品溶液，分析当前染料浓度。同时，将相同体积的水加入到本体溶液中以保持体积恒定。 使用以下等式计算在时间t 1，q（t1）（mg/g）下的染料摄取：

(C0 minus; Cti )Vo minus;

iminus;1

Ctiminus;1 Vs

q(ti ) =

2

(2)

m

其中C 0和C ti（mg L-1）分别是在时间t 1的初始染料浓度和染料浓度。Vo和Vs（L）分别是染料溶液的体积和每次取出用于染料浓度分析的样品溶液的体积。在该方程中，Vs等于0.001L。最后，m（g）表示吸附剂的质量。

2.5回收实验

从0.1molL-1 H 2 SO 4水溶液中回收MB负载的吸附剂，然后通过过滤从溶液中收集，用蒸馏水洗涤，然后在下一循环的吸附实验中重新使用。类似地，从0.1mol / L NaOH水溶液中回收AG25负载的吸附剂。吸附-解吸实验进行6个循环。所有实验均在室温下进行。

3.结果与讨论

3.1生物吸附剂的表征

方案1描述了两性秸秆吸附剂。季铵和羧甲基基团被成功引入进秸秆。FTIR技术用于识别分子结构的材料。为了进行比较，除了AWS，WS的FTIR光谱，我们也测量了阳离子秸秆（CTA嫁接秸秆）和阴离子秸秆南瓜秆（羧甲基化秸秆）（如图1所示）。图1显示了所有秸秆材料中出现的3337,2903，和1030cm-1附近的特征峰，这归因于羟基上的O-H，亚甲基的C-H和纤维素和木质素葡萄糖环中C-O-C的伸缩振动，这是因为这些多糖物质在秸秆中很丰富。但是，与WS相比，阳离子秸秆中1479cm-1的额外峰和阴离子秸秆中的1590cm-1（如图1（b）和（c）所示）分别出现并对应于季铵和羧基的特征峰。此外，在AWS中发现了上述俩个峰，如图（d）所示，表明在修改后阳离子和阴离子基团接枝到秸秆上。

另外，我们测定了AWS电位的pH依赖性。为了进行比较，我们还测定了WS，阳离子秸秆和阴离子秸秆的电位的pH依赖性。图2显示了在测量的pH范围内，阴离子秸秆的电位的pH依赖性更小，表明材料表面具有负电荷。相比之下，由于阳离子季铵基团，阳离子秸秆在所有pH范围内都是阳性。AWS具有阳离子和阴离子基团，因此，其电位高于阴离子电位，但低于阳离子秸秆。其等电点约为3.5。羧基大多质子化，在pH小于3.5的情况下，AWS的电位为阳性。另一方面，羧基开始去质子化，而季铵基团水合，导致当pH高于3.5时，电位下降。所有上述特征结果证实两性秸秆吸附剂成功制备。

然后，使用胶体滴定确定已经成功引入到秸秆表面的季铵和羧甲基基团的量。结果表明，1克AWS分别含有0.644 mmol季铵基团和0.736 mmol羧甲基。

3.2 pH对各种染料的吸附的影响

在所有可能影响离子型吸附剂的吸附能力的因素中，pH是最重要的因素之一。因此，我们已经研究了pH对AWS吸附MB和AG25的影响。在图3（a）和（b）中都可以观察到pH约3.5的清晰边界。AG25的吸附能力是相当大的，而在pH低于3.5时，MB的吸附能力相对较低。相比之下，MB的吸附能力是令人满意的，而在pH高于3.5时，AG25的吸附能力大大降低。巧合的是，这个pH边界非常接近AWS的等电点。另外，图3还显示，AWS的最大吸附容量在pH 10.0（对于约140mg g-1MB）和3.0（对于约360mg/g的AG25）下发生。基于如上所述计算的AWS上的季铵和羧甲基的量，我们估计一个MB离子可被大约两个羧甲基基团吸附，而一个AG

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