Ag/AgBr/GO纳米复合材料高效降解甲基橙外文翻译资料

 2022-10-01 21:18:18

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Ag/AgBr/GO纳米复合材料高效降解甲基橙

摘要：在这项研究中，介绍一种新方法合成Ag/AgBr/GO纳米复合材料，该材料在降解甲基橙时表现出高吸附能力和光催化活性。在这种方法中，超声波被用来促进合成。经超声波处理制备的样品标记为Ag/AgBr/GO-U，传统方法制备的样品标记为Ag/AgBr/GO-C。FT-IR、XRD、Raman、DRS 和SEM表征显示该纳米复合材料的结构非常好。在用小颗粒的GO合成复合材料中，超声波起到了关键的作用。使用不同含量的石墨烯制备复合材料，并对比他们的光催化活性:样品石墨烯含量为1 mg/ml、0.5 mg/ml的样品，经超声后，完全降解甲基橙的时间分别为15 min、30 min，而以传统方法制备的石墨烯含量为0.5 mg/ml的样品所花时间为45 min。样品Ag/AgBr/GO-U-0.5化学需氧量（COD）的测量在30 min内显示完全矿化。降解实验的数据拟合到一阶动力学，其吸附符合朗缪尔模型。在循环实验4次后，该纳米催化剂也没有明显的损失。为了确定其光催化降解甲基橙的机理使用了不同的催化剂。结果发现超氧化物自由基和羟基自由基在降解过程起到了关键的作用。由于高吸附容量和电荷转移的增强，样品Ag/AgBr/GO-U-1的光催化性能最高。

关键词：Ag/AgBr/GO 超声辐照 光催化活性 太阳光 降解甲基橙

  1. 介绍

近几年，来自工业、纺织、农业和废物过程产生的不同种类的芳香族化合物、有机染料和制药污染物对人类及生态系统产生负面影响[1-3]。为了解决这个问题，科学家投入大量的工作致力于发展光催化剂，以此来降解这些污染物。半导体光催化剂因绿色无污染吸引了人们的广泛关注，在空气和水中应用半导体光催化剂来解决环境问题是一种可行的方法[4-5]。一方面，传统的TiO2因低光催化效率和有限的可见光吸收而不能广泛的应用于实际[6-9]。另一方面太阳能是光催化的最好能量来源，因此急切需要开发新的、稳定高效的光催化剂。由于表面等离子共振效应，贵金属纳米颗粒对可见光有很强的吸收（例如金、银和铂）[10,11]。因此贵金属纳米颗粒可以用来增强光催化剂对可见光的吸收[12-16]。目前，Ag/AgX因吸收可见光而受收到大家的关注[17-19]。但是AgX主要作用是降解制药污染物、染料污染物和细菌等光敏性物种，而Ag/AgX是大颗粒不能使用整个感光[20,21]。所以，复合材料可以更好的使Ag/AgX分散在介质中，增强基质的电子转移和光催化活性[22]。
为了增强Ag/AgX的光催化性能，科研人员不断尝试各种改性方法。李等人使用碳纳米管来修饰Ag/AgBr，结果显示其光催化活性得到了改善[23-26]。
石墨烯是一个二维碳原子晶格结构，只有一个原子厚度的纳米薄片，表面有不同含氧基团，如羟基，环氧化物，羰基和羧基。它作为一种新类型石墨正在被人们广泛关注。人们利用石墨烯的亲水性和溶解度研发一系列基于石墨烯的复合材料[27-29]。这些纳米复合材料被应用在不同的领域，如：化学和生物化学传感器、药物输送、电化学和高效催化领域[30-32]。目前工厂特别关注石墨烯复合材料对污染物降解。石墨烯的比表面积极大、有局部共轭芳香系统、独特的电子性质和高效催化，是光催化材料的理想材料[33,34]。所以，石墨烯复合Ag/AgBr是提高光催化效率的一种有效方法。

在选择合适的催化剂之后，合成是下一个重要的问题，合成Ag/AgBr的常见方法有离子交换和沉淀法,但是需要长时间的沉淀或困难的条件。因此,急切需要一个更简单的合成方法。

纳米复合材料可用声化学的方法获得[35,36]。在液体溶液中高强度超声辐照产生声空化效应，在小范围内溶液里温度和压力较高，所有这些效果可以产生更好的产品质量，而且合成条件也简单[37,38]。在这项研究中，在室温下极短时间内应用超声辐照来制备Ag/AgBr/GO纳米复合材料，降解甲基橙的整个过程在光照下进行。

  1. 实验部分
  2. 实验原料

石墨粉（纯度99%，网眼325），高锰酸钾，硝酸钠，硫酸，盐酸，过氧化氢，硝酸银（99%），溴化十六烷基三甲基铵（默克公司），所有的材料都没有进行处理，甲基橙来源于奥德里奇，用去离子水合成石墨烯。

  1. 制备石墨烯
    对石墨烯进行超声处理[39]。在冰水浴中，边搅拌边加0.5 g石墨粉和0.5 g硝酸钠到硫酸中。然后再一点一点加入3 g高锰酸钾，在室温下，悬浮液用超声波辐照20分钟，用40 ml去离子水稀释，在整个过程完成之前至少加入100 ml去离子水和3 ml浓度为30%的过氧化氢，过滤混合液，并用蒸馏水和盐酸水溶液洗涤，最后在真空箱中80℃烘24小时。为了使石墨烯均匀的分散在水溶液中，取50 mg固体加入到50 ml去离子水中，然后用超声处理1 h。
  2. 制备Ag/AgBr/GO

采用简单快速的超声法合成Ag/AgBr/GO。一般的方法是往50 ml CTAB（0.015 M）中加入20 ml 石墨烯水溶液（1 mg/ml），剧烈搅拌10 min，然后逐滴加入50 ml AgNO3溶液（0.015 M）。接着在室温下将混合溶液超声30 min（较常见的方法是超声6 h和24 h[33,40]）得到AgBr-GO。最后，利用紫外灯生成Ag纳米微粒复合AgBr-GO合成Ag/AgBr/GO[33,40,41]。在这次研究中，合成Ag/AgBr/GO仅需使用太阳光照射30 min，产品颜色变成灰色，表明生成了Ag单质，将产物用蒸馏水和纯乙醇洗涤2~3次。编号Ag/AgBr/GO-C样品的制备是搅拌3 h，而不是超声处理，而且Ag/AgBr的合成也是一个并行过程，并没有引入GO。

  1. 样品的光催化性能

在光催化降解实验中，直接将太阳光作为能量来源。研究用甲基橙水溶液来测试Ag/AgBr/GO样品的催化活性。在这些测试中，25ml的甲基橙（10mg/ml）和每一个0.015 g的催化剂在自然的酸碱度添加到玻璃容器和磁力搅拌，不同搅拌器之间转速和搅拌时间相同，在上午10点到下午2点光照比较强的时候取5个固定的间隔时间照射（GPS坐标：N = 36_18041.600，E = 59_31054.200）。溶液的温度在17和20℃之间。在开始做催化性能测试之前先将样品与甲基橙水溶液剧烈搅拌混合，以达到吸附平衡。实验在不同的时间进行，而且至少需要15min达到平衡。在0.4、0.6、0.8和1.0这4种催化剂浓度中，0.6 g/L被证明是最好的浓度。通过增加催化剂的用量，使混悬液的浊度升高，降低了光散射和光的扩散。在确定的时间间隔内，用离心机分离5ml的悬浮液。使用紫外可见分光光度计测定甲基橙在465 nm的吸收度，然后通过甲基橙的标准曲线将吸收度转化为浓度[42]。在离心之后，用重铬酸盐来计算样品的化学需氧量。样品Ag/AgBr/GO-C和Ag/AgBr的实验在太阳光照射下进行，结果表明最佳分解率达到Ag/AgBr/GO-U纳米复合材料，因此超声合成的纳米复合材料被选作降解污染的催化剂。

  1. 表征设备

使用傅立叶变换红外光谱、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外漫反射，拉曼光谱等确定所制备的纳米复合材料的结构，形态和光的吸收特性。红外光谱仪的型号是Thermo Nicolet 370（样品KBr）。XRD为Bruker-axs （2theta;=4°-80°）DRS和SEM分别是MC2530和LEO1450vp。Thermo Nicolet色散型拉曼光谱在532 nm激光激发测试。用Unico 2800紫外可见漫反射仪记录甲基橙的吸收光谱来确定浓度。超声辐照，设备在20 kHz工作并且水浴（Branson, model 8510E-DTH, USA, 40 kHz, 250 W）

  1. 结果与讨论
  2. 催化剂的形貌

实际上，如图1所示，可以通过往CTAB水溶液中加入硝酸银溶液和GO，再经过超声辐照制备Ag/AgBr/GO纳米复合材料。GO的官能团如羟基、环氧化合物和羧酸可以为AgBr的成核和生长提供良好的附着位点[33]。AgBr附着在氧化石墨烯纳米薄片中，少量的Ag 在周围光线的照射下转化为Ag，而在随后的阳光照射下，更多的银被转换。

图1. Ag/AgBr/GO-U纳米复合材料合成的图式解释

图2是Ag/AgBr/GO-U复合样品的红外光谱图。由图中可以看出氧化石墨烯在波数1731、 1620、1222和1051的特征峰，这应该分别是C=O的拉伸，O-H的变形振动，C-OH和C-O的拉伸[39]。在Ag/AgBr/GO-U样品中，C=O羰基的伸缩振动谱带由波数1731在移向较低波数1712，代表Ag/AgBr纳米颗粒和纳米片之间有明显的相互作用[34]。此外，样品的羰基的伸缩振动强度比氧化石墨烯弱。因此，红外光谱分析结果证实氧化石墨烯纳米片和Ag/AgBr纳米粒子成功复合。

图2.GO和Ag/AgBr/GO-U的红外光谱

在可见光区域的不同吸收对于可见光和太阳光激发的催化剂具有关键作用。一般来说，纯AgBr在紫外区域的吸收比在能见带的吸收要强[25,43]。如图3可知，样品Ag/AgBr/GO-U和Ag/AgBr/GO-C在紫外区和可见光区都表现出强吸收。由于样品可以在可见光区产生表面等离子体共振吸收，证明了金属表面银颗粒的存在。这意味着贵金属的光学性质主要由SPR用特定波长的光激发，这个吸附是发生在可见光，红外和近红外区域的吸附[44]。而且，Ag/AgBr/GO-U因为表面存在更多的Ag颗粒，在可见光区的吸收比Ag/AgBr/GO-C更强。因此，所制备的光催化剂中Ag/AgBr/GO-U在太阳光照射时有最高的光催化性能。

图3. Ag/AgBr/GO-U和Ag/AgBr/GO-C的紫外漫反射光谱

可以通过XRD来研究催化剂的晶体结构和验证金属Ag的存在。由图4可知，由于AgBr立方相和金属Ag的存在，Ag/AgBr/GO-U和Ag/AgBr/GO-C的XRD表现出不同的衍射峰。AgBr的2theta;在26.7°(111)， 30.9°(200)，44.3°(220)， 52.5°(311)， 55.0°(222)，64.5°(400)，71.1°(331)，73.2°(420) 。Ag的2theta;在38.2°（111），44.3°（200），64.5°（220），77.9°（311）[45]。这些证明了纳米复合材料中存在金属Ag，而且表明了Ag/AgBr的形成。但是，因为GO与无机材料复合后，衍射峰的强度变低，所以在XRD上没有明显的衍射峰。在4个样品中，Ag/AgBr/GO-U的Ag衍射峰最强，表明在同样条件下，有更多的Ag生成。

图4.不同样品的XRD图

而且，可以通过拉曼光谱来研究GO、AgBr和Ag/资料编号：[150011]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

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