用多元醇法合成Ru /C纳米复合材料电化学超级电容器电极外文翻译资料

 2022-12-25 12:21:55

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用多元醇法合成Ru /C纳米复合材料电化学超级电容器电极

摘要

通过多元醇法在导电碳黑XC-72存在下制备Ru负载量为20〜60％重量百分率的Ru / C纳米复合材料。 透射电子显微镜（TEM）观察表明，Ru纳米颗粒均匀，平均尺寸约为3.1〜3.5 nm，并且在碳表面高度分散。从Ru纳米颗粒电化学氧化成赝电容氧化物 - 氢氧化物形式后，这些复合材料的比电容由循环伏安法所测得。 发现这些复合材料与XC-72碳相比表现出高得多的比电容。

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关键词：钌;纳米颗粒;纳米复合材料; 多元醇工艺; 电化学超级电容器

1、引言

电化学超级电容器是独一无二的能量的储能器，它具有高能量、高密度和周期寿命长等特点[1]。碳材料，例如活性炭，碳气凝胶和碳纳米管由于其高表面积而通常用作电化学双层电容器中的电极材料。它们的比电容通常在40至160F / g的范围内。另一方面，RuO2，IrO2，NiOx和MnO2等过渡金属氧化物也被研究用作氧化还原超级电容器的电极材料。由于氧化钌具有优异的比电容和长循环周期，因此被认为是电化学超级电容器的最佳电极材料生活。用溶胶-凝胶法制备的非晶态含水氧化钌显示出非常高的768F/ g的电容[2]。但是，它的实际应用由于钌元素的高成本而受到限制。RuO2 /C复合材料作为电化学超级电容器的电极材料已被广泛研究[3-5]。这些复合材料比纯碳材料具有更高的比电容。

多元醇工艺已被证明是合成金属胶体颗粒的有效方法。 贵金属胶体，如Pt，Ru，Ag和Pd，已通过该方法制备[6-9]。最近，Pt / C纳米催化剂也已通过多元醇工艺成功合成，并表现出较高的电催化活性[10-12]。这种多元醇方法的优点是金属颗粒小且尺寸均匀并且可以高度分散在碳表面上。

本实验中使用多元醇方法来合成Ru负载量为20〜60％的Ru / C纳米复合材料。 通过EDX，XRD和TEM对样品进行表征。 电化学氧化后，Ru /C纳米复合材料的电容器行为用循环伏安法表征。发现这些纳米复合材料表现出比XC-72碳更高的比电容。

2、实验

将4.0mL的0.05mol RuCl3的乙二醇溶液加入到100mL乙二醇中，然后与80mg比表面积（BET）为240m2/g的导电炭黑XC-72碳均匀混合，在超声浴中大小为40nm。将悬浮液在170℃的油浴中回流3小时以确保完全还原。过滤得到的悬浮液，残余物用去离子水和丙酮洗涤。将固体产物在100℃下在真空烘箱中干燥12小时。 Ru的正常质量百分比是20％。 Ru质量分数为40％和60％的其他Ru / C纳米复合材料通过相同的方法制备。 X射线衍射（XRD）图谱是在使用CuKalpha;作为辐射源（lambda;= 0.15406nm）的Thermo XTra X射线衍射仪上获得的。使用EDX分析（JEOL JSM-5600LV）测定复合材料中的金属含量。用加速电压为160kV的透射电子显微镜（TEM）（JEM-200CX）表征样品的形态。

所有电化学实验均在连接到三电极测试电池的CHI660B恒电位仪/恒电流仪上进行。 Pt和饱和甘汞电极（SCE）分别用作对电极和参考电极。通过以下方式获得工作电极：首先通过超声处理500mg去离子水，10mg Ru / C纳米复合材料和200mg Nafion萘酚溶液（Aldrich，5％）的混合物，然后将2.0将0.5mu;L浆液移液并涂布在直径4.0mm的玻璃质碳玻璃盘中，该直径为4.0mm的聚四氟乙烯圆筒中。最后将电极在80℃下干燥10分钟。电解液为1mol/L H2SO4水溶液。复合物中的Ru纳米颗粒通过将电压从开路电位扫描至0.75V与SCE并在0.75V下保持2h电化学氧化[3]。由于这种氧化过程，Ru纳米颗粒转变为赝电容氧化物形式[3]，之后，使用循环伏安法来表征纳米复合材料的电容行为。

图1.具有40重量％Ru载荷的Ru / C纳米复合 图2.含有40重量％Ru载量的Ru / C纳米复合材料的典型XRD图
由多元醇工艺制备。

材料的典型EDX谱图由多元醇工艺制备。

图3.Ru / C纳米复合材料的TEM图像，其具有（a）20重量％，（b）40重量％和（c）通过多元醇法制备

的60重量％的Ru负载量。

3、结果与讨论

EDX分析表明，复合材料中Ru的质量百分含量分别为19.2％，40.5％和58.9％，与原料中Ru与碳的比例非常吻合。图1显示了具有40％Ru的Ru/C的EDX图像。具有40％Ru的Ru / C纳米复合材料的典型XRD图谱如图2所示，在2theta;= 25.1°处的宽衍射峰归因于XC-72碳。根据标准粉末衍射文件（JPCDS编号06-663），Ru应在2theta;= 38.39°（100），42.28°（002），43.84°（101），58.04°（102）和69.07°（110）。图2显示了在2theta;= 42.9°处的一个大弥散峰，在2theta;= 38.4°处的一个肩峰和在2theta;= 58.1°和69.1°处的两个小弥散峰。在2theta;= 42.9°处的大漫射峰被认为是在42.28°（002）和43.84°（101）处两个峰的重叠。由于非晶Ru纳米颗粒的峰展宽效应，很难解决两个紧密间隔的衍射峰。总体上，图2中Ru的XRD峰与Ru的标准粉末衍射文件（JPCDS No.06-663）一致。

图3显示了Ru / C纳米复合材料的TEM图像。 图3表明Ru纳米粒子尺寸均匀且高度分布在碳表面上。 对于20％，40％和60％的Ru负载量，Ru纳米颗粒的平均直径分别为3.1plusmn;0.2,3.3plusmn;0.3和3.5plusmn;0.3nm。 事实表明，具有均匀和高度分散的Ru纳米颗粒的Ru / C纳米复合材料可以在XC-72碳存在下在乙二醇溶液中生产。

多元醇法已被广泛用于合成金属胶体，其中多元醇被用作溶剂和还原剂[6-9]。该方法中通常使用乙二醇。一般的机理是乙二醇分解生成还原物种，以在高温下将金属离子还原成金属颗粒[6-9]。聚合物稳定的Pt和Ru胶体已通过传统的多元醇工艺成功合成，其中PVP用作稳定剂[7,8]。然而，复合材料中的聚合物稳定剂必须除去其电化学应用。因此，制备复合电极材料时限制聚合物稳定剂。在这项工作中，没有使用聚合物稳定剂来制备Ru / C纳米复合材料。由于Vulcan XC-72碳表面具有大量官能团，如羧基和羰基，因此多元醇溶液中的金属离子可以通过配位反应或离子交换反应与这些表面官能团相互作用并附着在这些表面官能团上，作为成核前体，最终还原生成金属纳米粒子支持碳[11,12]。另外，碳表面上的Ru纳米颗粒的吸收也会中断它们的团聚。

图4显示了裸露的XC-72碳和Ru / C纳米复合材料的电容器行为的循环伏安图（CV）。所有的CV表示典型的电容行为。基于CV的XC-72碳和Ru / C纳米复合电极的比电容总结在表1中。具有约240m 2 / g的比表面积的XC-72碳具有约37F / g的双层电容。这个值是合理的，因为碳表现出10到30mu;F/ cm 2的双层电容。如表1所示，Ru / C纳米复合材料的比容量远高于XC-72的比容量，并且随着Ru负载的增加而增加。根据RuO2 delta;H delta;e-= RuO2-delta;（OH）delta;，（0bdelta;b1），高比电容主要由含水二氧化钌的赝电容产生。通过从总电容中减去碳的电容，在20,40和60重量％Ru负载的情况下，钌氧化还原反应的比电容分别估计为914,877和890F / g。

4、结论

具有质量百分数为20〜60％的不同Ru载量的Ru / C纳米复合材料通过多元醇工艺在XC-72碳存在下制备，不使用任何聚合物作为稳定剂。 透射电镜显示Ru纳米颗粒均匀，平均尺寸约3.1〜3.5 nm，高度分散于碳表面。 电化学测试表明Ru / C纳米复合材料表现出比XC-72碳高得多的比电容。 具有20％，40％和60％Ru负载的纳米复合材料的比电容分别为229,373和549F / g。 多元醇工艺制备的Ru / C复合材料可作为电化学超级电容器电极材料的一种有前途的候选材料。

感谢

这项工作得到了浙江省自然科学基金（200053）和中国高等教育博士点研究基金（No.20050335086）的支持。

参考文献

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