具有增强的过氧化物酶样细菌感染活性的Pt空心纳米枝晶的合成：伤口愈合的意义外文翻译资料

 2022-01-13 22:22:39

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伤口愈合

具有增强的过氧化物酶样细菌感染活性的Pt空心纳米枝晶的合成：伤口愈合的意义

吴仁飞，余冲，葛芳，蒋秀梅，潘悦，陈春英，尹俊杰，崔翠翠*

提高H2O2 的抗菌活性并减少其使用是伤口消毒的要求。开发了具有固有过氧化物酶特性的纳米材料，以增强H2O2 的抗菌性能，并避免高H2O2 水平所见的毒性。这里，Pd-Pt核 - 框架纳米枝晶由在Pd核上的致密的铂（Pt）分支阵列组成，随后通过湿法蚀刻选择性去除Pd核而转化为Pt中空纳米枝晶。由于Pt原子的最大利用效率和在其表面上存在高指数小平面，所制备的Pt中空纳米枝晶发挥出惊人的过氧化物酶活性。通过催化H2O2 分解成更有毒的羟基自由基（bull;OH），Pt中空的纳米树枝状晶体在低浓度H2的帮助下对革兰氏阴性菌和革兰氏阳性菌表现出极佳的杀菌活性。 ）O2。此外，Pt中空纳米枝晶在低剂量H2O2存在下加速伤口愈合。此外，在给定剂量的纳米枝晶上没有观察到明显的副作用。这些发现可用于指导贵金属基纳米材料的设计作为潜在的酶模拟系统，并推进纳米酶的发展，以增强H2O2的抗菌活性。

介绍

由于抗生素耐药性的迅速增加，细菌感染引起了公众的广泛关注。[1,2]因此，

新型抗菌剂的开发是非常需要的。近年来，纳米科学和纳米技术的发展导致了一系列抗菌纳米材料的构建，包括纳米银，金属氧化物和碳基纳米结构，已被用于克服传统抗生素的缺点。[3–12]基于它们具有内在的酶样活性，已经在H2O2的协同抗菌应用中使用了几种纳米粒子，这可以显着减少纳米粒子和H2O2 的用量。[13–15]H2O2 广泛用于细菌感染的实际治疗中作为抗菌剂。[16,17]有趣的是，具有过氧化物酶特性的功能性纳米粒子可以将H2O2 转化为羟基自由基，这是对细菌的毒性更强。[18]因此，为了开发更好的抗菌剂，需要通过调整其形态和组成来最大化酶的活性纳米材料。

基于铂（Pt）的纳米晶体由于其良好的形状，尺寸，形态和结构，已广泛应用于电子，光子学，传感，能量转换，生物医学，特别是催化领域。[19–27]近年来，

CC Ge博士，RF Wu，Y。Chong博士，G。Fang

放射医学与放射学与跨学科保护学院国家重点实验室（RAD-X）江苏省高校放射医学协同创新中心

苏州大学苏州215123

电子邮件：CGEG-SUDA.EDU.CN

XM Jiang博士，JJ Yin博士

生物分析化学系和分析化学系法规科学系

食物安全及应用营养中心

美国食品和药物管理局学院公园，MD 20740，美国

可以在https://doi.org/10.1002/adfm.201801484下找到本文作者的ORCID标识号。

DOI:101002/ADFM201801484:

Y. Pan博士

新型功能高分子材料国家和地方联合工程实验室

化学学院

苏州大学化学工程与材料科学

苏州215123

CY陈教授

纳米材料与纳米安全生物医学效应重点实验室

国家纳米科学中心和高能物理研究所

中国科学院北京100190

已经采用一系列策略来提高Pt纳米晶体的催化效率，例如减小粒度，将Pt与其他金属结合，以及合成中空结构或高指数小平面纳米晶体。例如，已经报道了各种中空Pt纳米晶体，包括纳米 - 奥托克斯[28]纳米笼，[29,30]和纳米框架[31]，其可以参与催化反应中涉及的外部和内部Pt原子。此外，具有高折射率面的Pt纳米晶体具有更高的催化效率，例如{730}，[19]{311}表面。[32]最近，具有高指数{311}的Pt基纳米枝晶。据报道，可以显着提高催化活性。[33–35]然而，很难合成在其表面结合高表面积和所需高活性面的Pt纳米晶体。[33]

在这项工作中，我们通过化学沉积和蚀刻设计和合成了Pt中空纳米枝晶。Pt分支提供相对大的表面积并且特别是活性小平面，而中空结构具有低密度并且在表面上暴露更多原子。由于存在丰富的活性催化位点，首先使用辣根过氧化物酶底物3,3#39;，5,5#39;-四甲基联苯胺（TMB）在H2O存在下研究制备的纳米晶体的过氧化物酶样活性。2。然后，电子自旋共振（ESR）和荧光光谱用于识别在引入Pt中空纳米树枝晶后由H2O2 的分解产生的OH。H2O2 广泛用于治疗细菌感染和bull;OH物种比H2O2毒性更大。因此，Pt中空纳米树枝被用于抗菌系统中，用于在低浓度H2O2存在下杀死细菌，这可能会降低伤口消毒所需的H2O2 剂量。效率相同。此外，选择不同的微生物，包括革兰氏阳性和革兰氏阴性细菌，以确定Pt中空纳米树突是否具有广谱抗菌活性。最后，我们研究了Pt中空纳米树突对体内伤口消毒和愈合的实际影响。

结果和讨论

Pt空心纳米枝晶的结构与组成

如图1a所示，Pt中空纳米枝晶分两步制备。在第一步中，Pt原子选择性地沉积在制备的Pd纳米立方体的角和边缘上，因为它们相对于被Br离子封闭的侧面具有更高的表面能。然后，Pt原子逐渐扩散到侧面并生长成丰富的分支，产生Pd @ Pt核 - 框架纳米枝晶。在第二步中，由于Fe3/ Fe2的还原电位高于PdCl 2/ Pd，因此使用FeBr3 通过化学蚀刻蚀刻掉Pd中空以形成Pt中空纳米树枝状晶体。因为它对Pt原子的氧化腐蚀的抗性高于Pd。[31,36]

4

图1b-d显示了制备的产物的透射电子显微镜（TEM）图像，记录了从Pd纳米立方体到最终Pt中空纳米枝晶的演变。我们首先根据先前报道的方法合成了具有18nm平均边长的高度均匀的Pd立方种子（图1b）作为模板。[37]然后是Pt纳米树枝状晶体

图1.来自Pd纳米立方体的Pt中空纳米树枝晶的构造。a）示意图显示了Pt中空纳米枝晶的合成中涉及的两个主要步骤：1）在Pt纳米立方体的表面上选择性沉积Pt原子（黄色），然后生长Pt分支以产生Pd @ Pt核 - 框架纳米枝晶;2）通过使用FeBr3选择性蚀刻Pd核来产生Pt中空纳米枝晶。b-d）记录Pt中空纳米枝晶的构造的TEM图像，包括部分（b）中的Pd纳米立方体，部分（c）中的Pd @ Pt核 - 框架纳米 - 枝晶，以及部分（d）中的Pt中空纳米枝晶。插图以更高的放大率显示TEM图像（比例尺：10nm）。e）具有中空内部和丰富分支的Pt中空纳米枝晶的TEM图像。f）从Pt中空纳米枝晶的角区域取得的HRTEM图像。相应的FT模式显示在插图中。

沉积在具有特定多分支结构的每个Pd立方体的表面上（图1c）。Pt纳米粒子的每个分支代表Pt纳米晶体的小线性聚集体，其极大地增强了纳米粒子的催化活性。

为了理解这些Pt分支的成核和生长过程，在合成中使用不同比例的Pt前体与Pd立方体。由于Pt原子的泵送速率和浓度对表面扩散和沉积速率有很大影响，因此Pd种子的体积不同

4.0至2.5 mL，同时泵送速率保持在较低水平（图S1，支持信息）。当使用过量的Pd立方体时，最初看到一些小的岛状点，清楚地表明Pd立方晶种的角和边缘处的Pt原子的核。然而，在Pd种子数量减少之后，出现了更多数量的岛状点并逐渐包围整个Pd立方体，包括侧面。当在合成中仅使用2.5mL种子时，岛状点达到几纳米的树枝状分支，产生具有明确定义的壳的典型Pd @ Pt核 - 框架纳米树枝状晶体。

图2.化学蚀刻前后Pt中空纳米枝晶的结构和组成特征。HAADF-STEM图像与a）单独的Pd @ Pt核 - 框架纳米晶体和c）Pt中空纳米晶体的EDX映射一起，红色代表Pd，绿色代表Pt。比例尺为20nm。从b）单个Pd @ Pt核 - 框架纳米晶体和d）Pt中空纳米晶体记录相应的组成线轮廓。

最后，为了改善质量比表面积并在纳米晶体表面上暴露更多的Pt原子，我们选择性地从Fe @ Cr3 作为蚀刻剂在100℃下从Pd @ Pt核 - 框架纳米枝晶中除去Pd立方体。如图1d所示，获得具有发育良好的中空内部的Pt纳米枝晶，并且它们的形状和尺寸似乎与初始Pd @ Pt核 - 框架纳米枝晶几乎相同。同时，在化学蚀刻之后，Pt原子的岛状点在各个方向上牢固地分支。图1d中单个纳米颗粒的较高放大倍数图像清楚地表明纳米晶体的外部覆盖有丰富的分支。此外，在不同的倾斜角度下获得TEM图像及其相应的原子模型以确认树枝状结构。发现分支在边缘和侧面分布（图S2，支持信息）。图1f显示了从单个Pt中空纳米晶体获得的高分辨率TEM（HRTEM）图像，显示了具有有序条纹图案的单晶结构。同时，除{111}方面外，还有一些{110}和{311}等高指数方面。这种独特的原子结构可以作为催化反应的高活性位点。

通过高角度环形暗场扫描TEM（HAADF-STEM）成像和能量色散X射线（EDX）映射也证实了Pt中空纳米枝晶的形成。在图2a中，Pd @ Pt的Pd核和Pt壳

核心框架纳米枝晶可以很容易地区分和空间分辨。Pd原子作为核心种子，而Pt原子不仅分布在边缘和侧面，而且分布在小树枝状晶体上。在化学蚀刻之后，核中Pd原子的数量显着减少，并且保持Pt纳米枝晶的结构（图2b）。为了定量分析元素组成，在蚀刻过程之前和之后进行电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）。发现在中空结构形成过程中Pd的质量百分比从46.9％下降到8.1％。所有这些数据证实Pt中空纳米树枝晶被成功合成并且基本上由Pt原子制成。

Pt空心纳米枝晶的过氧化物酶特性

基于Pt中空纳米树枝晶的成功制造，我们继续通过在H2O2存在下催化氧化过氧化物酶底物TMB来评估它们的过氧化物酶样活性。如图3a所示，0.6times;106m Pt中空纳米 -

此外，与前体Pddendrites相比，通过H2O2快速催化TMB氧化，产生最大吸光度为652nm的蓝色氧化产物。 相反，单独的H2O2或Pt中空纳米枝晶的浓度不会导致

图3.Pt纳米树枝状晶体的类过氧化物酶特性。a）含有0.5times;103m TMB，5times;103m H2O2的样品的紫外 - 可见光谱，和

在0.1mu;m乙酸盐缓冲液中，0.5times;106m种不同的纳米晶体，持续30分钟。管（插图）显示了不同反应系统中TMB的颜色变化：

1）H2O2，2）H2O2 加Pd立方体，3）H2O2 加Pd @ Pt核 - 框架纳米枝晶，和4）H2 ）O2 加Pt中空纳米枝晶。b）与H2O2 处理相比，在652nm处TMB的吸收增加。c）在室温下使用7times;106m不同的纳米晶体，5times;103m H2O2 和0.1m乙酸盐缓冲液中的不同浓度的TMB测量反应速度。d）双倒数图，用于确定TMB底物的三个纳米晶体的动力学常数。e）使用7times;106m种不同的纳米晶体，0.5times;103m TMB和不同浓度的H2O2测量反应速度。f）用于确定H2O2 基底的三种纳米晶体的动力学常数的双倒数图。吸收值是三个平行实验的平均值和标准偏差（n = 3）。使用学生的测试计算P值：

**p0.01和***p0.001。

立方体和Pd @ Pt核 - 框架纳米枝晶，Pt中空纳米枝晶在H2O2 存在下具有最高的TMB氧化催化效率（图3a，b），尽管是Pd @ Pt核心框架纳米枝晶比Pd立方体更有效，表明纳米枝晶壳和空心结构都显着增强了Pt中空纳米枝晶的过氧化物酶样特性。除了具有过氧化物酶样活性外，我们还注意到Pt中空纳米树枝状结构本身可以在没有H2O2的情况下加速TMB的氧化。如支持信息中的图S3所示，当与15times;106m Pt中空纳米树枝状物孵育30分钟时，蓝色

产生在652nm处具有主要吸收峰的颜色

来自TMB，表明Pt中空纳米树枝状晶体具有氧化酶样活性。有趣的是，与过氧化物酶样活性一样，Pt中空纳米树枝状晶体也表现出比其前体高得多的氧化酶样活性，这可通过相应的颜色变化

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