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计算机物理通讯
Questaal：基于线性松饼-锡轨道技术的电子结构包装方法
本文总结了Questaal背后的理论和功能，Questaal是一套开源代码套件，用于从第一原理计算材料的电子结构和相关特性。线性化的松饼-锡轨道（LMTO）方法的公式已被详细介绍，并通过引入短距离紧结合基函数进行全势计算而得到进一步发展。LMTO方法以Green函数和波动函数公式表示，用于批量和分层系统。该套件的全势LMTO代码使用了完善的基础和扩充方法，可以在理论的不同层面高效，精确地解决频带问题。最重要的是密度泛函理论，LDA U，准粒子自洽GW以及这些不同的具有动力学平均场论的组合。本文详细介绍了这些方法的技术和理论基础，以及它们在Questaal中的实现，并概述了代码的设计和功能。
问题的本质：对具有不同强度和电子相关性的各种材料类别的周期性固体的电子结构以及由此产生的物理，光谱和磁性性质进行高精度的从头计算。
解决方法：在不同的理论水平上考虑了多个电子问题：密度泛函理论，具有不同程度的自洽性的GW近似中的多体摄动理论（特别是拟粒子自洽GW）和动力学平均场论。单粒子带问题的解决方案是在线性松饼-锡轨道（LMTO）技术的扩展框架内实现的，该技术包括高精度和高效的全电势实现方案。基于原子球近似的先进的全相对论，非共线性实现用于计算传输和磁性能。
- 介绍
DFT的不同实现主要通过它们的基础集来区分，这些基础集构成任何电子结构方法的核心，以及它们如何使自己正交于核心层次。使用这些分类，大多数方法采用图1所示的四种可能的组合之一。在广阔的专业中就案例而言，基集由以原子为中心的空间局部函数（图1的下部）或平面波（PW）（上部）组成。至于核心的处理，通常用有效的排斥力来模拟其作用，这是由Conyers Herring最初提出的[1]。伪电位可以避免与磁芯正交，从而使（伪）波函数无节点且平滑。对于应用于凝聚态的方法，由Slater在1937年提出的主要替代方法[2]保留了所有电子。空间被划分为以每个原子核为中心的非重叠球体，间隙区域构成了其余部分。基本函数由间隙中的平面波定义，平面波被增强球内部的Schrouml;dinger方程（分波）的数值解代替（“增强”）。这两个解决方案必须在扩充球体边界（非奇异势的最小条件）上平滑且有区别地结合。斯莱特做了一个简化：他用球的均值来估计增强球内部的势，并且用常数来估计间隙势。这称为松饼锡（MT）近似值；参见图2。
球形势的解可分为径向和角度部分phi;ℓ（ε，r）YL（r）。phi;ℓ被称为分波，而YL被称为球谐函数。在这里和其他地方，用大写字母标记的角动量指的是ℓ和m部分。小写字母符号仅指轨道索引（ℓ是L（ℓ，m）的轨道部分）。通过对一维波动方程（第2节）进行数值积分，可以很容易地找到phi;ℓ，这可以有效地完成。
大量的工作遵循了鲱鱼和斯莱特的原始思想。Questaal软件包是Slater传统中的全电子实现，因此我们将不再进一步讨论
伪电位构造背后的大量文献，只是要注意，伪电位与下面将要描述的能量线性化过程之间存在密切的联系。Blouml;chl极为流行的Projector Augmented-Wave投影机增强波方法[4]在伪电势和APW之间建立了中间结构。Questaal使用以原子为中心的包络函数代替平面波（第3节），并使用类似于PAW方法的方案，但可以像Slater的原始方法那样，将其收敛为参考电势的精确解。球面近似仍然几乎普遍用于构造基集，并且由于变分原理，误差在势能的非球面部分为二阶。非球面部分通常很小，并且人们普遍认为这是一个非常好的近似值，Questaal代码采用了它。
对于MT势（为简单起见，V公吨为0），能量ε的薛定ding方程具有局部解析解：在间隙中，解可以表示为平面波eik·r，其中ε= h2k2/ 2m。（我们将使用原子里德堡单元在整个过程中，h = 2m = e2/ 2 = 1.）在球坐标系中显示与核态正交（实线），伪势中的相应基函数（虚线）。右：松饼锡电势：电势在部位之间的间隙区域内是平坦的，并且在每个部位周围的体积中呈球形对称。蓝色描绘了围绕以一些核位置R为中心的球体周围的增大半径sR，在该位置处，间隙区域和增强区域相连。包络函数可以是Hankel函数HL（E，r）hℓ（kr）YL（r）或Bessel函数jℓ（kr）YL（r），但将Bessel函数排除在包络函数之外因为它们不受空间限制。在增强球内部，解由phi;ℓ的一些线性组合组成。
全电子基集“ APW”（增强平面波）和“ KKR” [3]都是增强波方法的实例：两者均产生针对松饼-锡电位的任意精确解。它们在选择包络函数（平面波或汉克尔函数）方面有所不同，但它们的相似之处在于它们加入了增强球体中部分波的解。这两个基集都是依赖于能量的，这使得它们非常复杂，并且其解决方案混乱而缓慢。1975年，安徒生（OK Andersen）解决了这一难题[5]。他的开创性工作为APW和KKR，LAPW和线性松饼锡轨道（LMTO）方法的现代“线性”替代方法铺平了道路。通过对增强球内部的分波的能量依赖性进行线性近似（第2.4节），可以使基集与能量无关，并且可以使用标准对角化技术获得有效单粒子方程的特征函数和特征值。LAPW加上局部轨道以扩大能量窗，在该能量窗上线性近似有效（3.7.3节）被广泛认为是准确性的行业金标准。存在一些众所周知的代码：例如FLEUR（http://www.flapw.de）和WIEN2K（http://susi. theochem.tuwien.ac.at）及其后代，例如令人兴奋的代码（http://exciting-code.org）。最近的一项研究[6]确定，如果仔细收敛，这些代码都会产生相似的结果。Questaal的主要DFT代码是LMTO方法（第3节）的概括，其包络函数使用更灵活的平滑Hankel函数（第3.1节），而不是标准的Hankels。平滑汉克基的准确性也很高（第3.13节），尽管还不能完全达到LAPW方法的标准，但效率要高得多。如果需要，Questaal可以在基础上添加APW以使其收敛于LAPW标准（第3.10节）。
1.1. Questaal的历史
Questaal享有悠久而辉煌的历史，起源于1980年代OK Andersen小组，作为标准的“斯图加特”代码。它经历了许多后续的发展过程，例如，早期的全电子全电势代码[7]，它被用于超导性的电子-声子相互作用的从头计算从头算起[8]，这是一种有效的分子代码[9]。 ]，它被用于对瞬时子动力学[10]的第一个从头开始描述，第一个非共线磁代码和第一个自旋动力学的从头开始描述[11]，精确交换和精确交换相关性的第一个实现[12]，最早的全电子GW实现之一[13]，以及Landauer-Buttiker的非平衡格林函数的早期密度函数实现运输[14]。2001年，Aryasetiawan的GW扩展到了全能框架，成为第一个全电子GW代码[15]。拟粒子自洽的概念发展很快[16]，极大地提高了GW的质量。它的最新扩展是将QSGW与DMFT相结合。它和Kutepov等人的代码。[17]是QSGW动态平均场理论（DMFT）的第一个实现；并且据我们所知，Questaal在QSGW DMFT中具有响应功能（旋转，充电，超导）的唯一实现。
1.2. Questaal软件包的主要功能
理想情况下，基础集是完整的，最小的和短距离的。我们将使用“紧凑”一词来表示基础可以满足所有这些属性的程度：对于给定的哈密顿量级，基础可以更快地产生收敛的结果，则它越紧凑。很难同时满足所有这些特性。通过构造，KKR具有“松饼”潜力的完整且最小的要求，但它并非短期的。1984年，影片再次展示（由Andersen再次展示！[18]）如何采用松饼-锡轨道的特殊线性组合（“筛选变换”）以使其近距离。安德森（Andersen）结合他的经典原子球近似（ASA，第2.7节），为LMTO推导了筛选变换，随后在KKR方法中也采用了筛选。最初的Questaal代码是围绕ASA设计的，我们首先在2.5节中进行开发。它的主要代码不再使ASA近似，而是将LMTO推广到更灵活的功能。该方法在第3节中开发。但是，这些函数是远程的，不能利用短距离基集的非常理想的属性。最近，我们将安德森（Andersen）的筛选变换适应于全电位方法的灵活基础（第2.9节）。筛选为“拼图游戏或”（JPO）的下一代基础提供了框架，该框架将几乎是上述三个关键特性的最佳实现。
GW的大多数实现是基于平面波（PW）的，部分是为了确保完整性，而且还因为两个平面波的乘积可被解析这一事实极大地促进了实现。GW最近还使用诸如数值基础[19]或高斯基础[20]的紧密绑定形式实现。这些基集都不是非常紧凑的。FHI AIMS代码可以合理地很好地收敛，但是仅以大量的轨道为代价。高斯基集臭名昭著的是在它们变得完整之前就变得过于完整。Questaal的JPO基础（仍在开发中）应将PW和本地化基础集的关键优势整合到一个框架中。
Questaal工具：
1. 基于通用LDA和GGA交换相关函数的密度泛函理论（DFT）（其他LDA或GGA，但不包括meta-GGA，可通过libxc获得[21]）。有一个标准的全能DFT代码lmf（第3节），以及在第2.7节中介绍的经典原子球近似[5,18]中实现DFT的三个代码（lm，lmgf，lmpg）。后者使用筛选的紧密绑定形式（第2.10节）。lm是安徒生标准ASA软件包（斯图加特代码）的后代，是lmf的近似快速形式，主要用于紧密包装的磁性金属。lmgf（第2.12节）是Green的功能实现，与KKR Green的功能密切相关，参数化，以便可以线性化。2.13节说明了如何实现这一目标，从而实现了高效的，与能量无关的哈密顿算法。lmgf具有两个有用的扩展：相干势近似（CPA，第2.18节）和计算磁交换相互作用的能力。lmpg（第2.14节）是类似于lmgf的主要图层Green函数技术，但设计用于图层几何（二维的周期性边界条件）。lmgf对于Landauer-Buttiker运输[22-25]特别有用，它包括非平衡Keldysh技术[14]；
2. 带有局部哈伯校正（LDA U）和各种双计数校正的密度泛函理论（第3.8节）;
3. 基于DFT的GW近似。Questaal的GW包装与DFT代码分开；有一个接口（lmfgwd）为它提供DFT特征函数和特征值。它最初是由Aryasetiawan在ASA [26]中制定的，源自于斯图加特ASA代码；这是第一个全电子GW实施。Kotani和van Schilfgaarde于2002年将其扩展为一个全面的框架[15]。Shell脚本lmgw运行GW部分，并管理它与lmf之间的链接；
4. Faleev，Kotani和van Schilf-gaarde首先提出了准粒子自洽GW（QSGW）近似[16]。Questaal的QSGW是Kotani原始代码的后代，可以在https://github.com/tkotani/ecalj/上进行一些适度的修改。QSGW还与lmf同步工作，产生一个静态QSGW自能Sigma;0（lmf读取为加到哈密顿量的有效外部势能）或动态自能（对角线部分）（后处理代码） lmfgws，用于构造相互作用的格林函数（例如光谱函数）的属性。参见第4节；
5. 使用基于DFT或QSGW的浴对动力学平均场理论进行了扩展。Questaal没有自己的DMFT实现，但是具有与Haule的CTQMC求解器[27]和TRIQS库[28]的接口。参见第5节；
6. 经验紧密约束模型（tbe）。有兴趣的读者可以参考参考文献。[29,30]和Questaal网站；和
7. 各种各样的其他代码和专用编辑器可以提供电子结构方法的输入或处理输出。
1.3. 本文大纲
本文的目的是一致地介绍LMTO方法的关键表达和思想，以及在Questaal套件中以不同代码实现的电子结构理论的各个方面。必要的是，这个介绍很长。本文的组织如下。第2节介绍了LMTO基础，并假设了对松饼锡和原子球的潜在描述。因此，与尾音消除和线性化一起，包括传统（“第二代”）LMTO方法的派生。描述了向短距离类紧密结合的基础以及其他表示形式的转换。根据LMTO电势参数推导了晶体格林函数的公式，从而允许使用相干电势近似合金理论。提出了非共线磁性和完全相对论的LMTO技术。第3节介绍了全能代码：详细介绍了其基础，扩充方法，核心处理和其他技术方面。LDA U还讨论了方法，相对论效应，组合的LMTO APW和数值精度。第4节描述了GW近似值：自洽的重要性，尤其是QSGW的性质及其成功与局限。第5节介绍Questaal与不同DMFT求解器的接口；第6节讨论了自旋和电荷磁化率的计算。我们对实现固体多体问题的高保真度解决方案的看法在第7节中进行了描述。最后，软件第8节概述了Questaal项目的各个方面。提供了几个附录，其中包含LMTO方法的许多有用和重要的关系。
2. 松饼锡势和原子球近似
如前所述，KKR方法可将MT势下的Schrouml;dinger方程求解为任意高精度。我们首先开发这种方法，并说明LMTO方法如何与之相关。在第3.1节中，我们显示lmf中的基础与LMTO之间的关系。原始的KKR基集由球形Hankel（Neu-mann）函数Hrl（E，r）hRℓ（kr）YL（r）作为包络函数，k2E增强了增强球内部的部分波phi;Rℓ（ε，r）Yrl（r）的线性组合（图3）。（有关定义以及下标R和L的含义，请参见附录。）由于动能不能是奇异的，因此必须连续且有区别地将其连接到增强部分上。请注意，对于大ℓ，phi;Rℓ常量rℓ。这是因为动能的角部分对于较大的becomes占主导地位。
2.1. 汉高功能扩展一中心
包络函数HL（E，r）的“头”以原点为中心，并在原点附近为尾。除头部外，还必须通过居中居中的phi;ℓ（ε，r）的线性组合来增加尾部，这要求将HL扩展到居中位置的功能上。如果远程站点相对于头部位于R处，则一分
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