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基于Algan的高效深紫外发光二极管的研究进展与展望
平山町，大岛之郎，富士川，丰田章男和山田由彦
收到日期：2014年6月22日；修订日期：2014年7月23日；接受日期：2014年7月23日；在线发布日期：2014年9月17日
本文介绍了基于Algan的深紫外（DUV）发光二极管（LED）的研究进展。220–350纳米波段DUV LED是通过开发宽带隙Aln和Algan半导体的晶体生长技术来实现的。 通过研制在蓝宝石基板上生长的低线程位错密度（TDD）Aln缓冲区，实现了Algan-Duv发射的内部量子效率（IQE）的显著增加。通过引入一种多量子势垒发光二极管，发光二极管的电子注入效率（EIE）也显著提高。我们还讨论了光萃取效率（Lee），这是实现DUV LEDs高效率的最重要参数。 我们通过开发一个透明的p-AlGaN接触层，成功地改善了Lee。279nm Duv LED的最大外部量子效率（eqe）获得率为7%。 在不久的将来通过利用透明接触层和光子纳米结构对LEE的改进，EQE可以提高几十个百分点。
- 介绍
因为半导体光源是各种应用所必需的，所以半导体如紫外线发光二极管（LED）和激光二极管（LD）的紫外线（UV）范围的发展是一个重要的课题。发光二极管和发光二极管的发射波长在230-350纳米有望用于诸如消毒水或空气净化、医学和生物化学、高密度光学记录光源、白光照明、荧光分析系统、以及相关的信息传感领域。对于应用涉及直接消毒或水的净化处理，紫外线波长范围在260到280纳米是最合适的。
由于其在紫外光下的直接跃迁能范围很宽，覆盖了6.2（AlN）到3.4 eV之间的区域，Algan和第四纪Inalgan作为实现紫外光发光二极管和发光二极管的候选材料受到了广泛的关注。将Algan或Inalgan用于紫外光光源的主要优点是（1）获得ng量子阱（QW）的高效光学发射，（2）在宽带隙谱区同时产生p型和n型半导体的可能性，（3）它们的物理性质，即氮化物具有机械硬度，器件具有较长的寿命，（4）材料不含有害的砷、汞和铅。
我们正在开发高效的基于Algan的深紫外（DUV）LED。在本文中，我们展示了宽带隙Aln和Algan的晶体生长技术，以实现高效率的Duv LED，并讨论了未来提高器件效率的技术。
- DUV LED的研究背景
1996年至1999年，美国几个研究小组发起了对波长小于360纳米的基于Algan的紫外发光二极管的研究。美国国防部高级研究计划局的半导体紫外光源（SUVO）项目推动了针对DUV光源的研究。南卡罗来纳大学的一个研究小组在2002年至2006年期间报告了第一个250-280纳米Algan-based Duv LED。2006年NTT的一个研究小组报告了最短波长（210纳米）LED使用Aln发光层，我们于1997年开始研究基于Algan的Duv LED，并在1999年报告了Algan/Aln QWS的第一个有效Duv（230 nm）光致发光（pl）和SiC上的333 nm Algan QW紫外LED。我们还开发了高效率的紫外LED，将其纳入Algan中。我们已经在GaN单晶基板和蓝宝石基板上演示了340-350纳米Inalgan QW紫外发光二极管的多个微波连续工作。
为了实现高效率和高功率操作，280纳米波段Algan Duv LED的开发最近变得非常具有竞争力，因为它们有望在杀菌应用领域拥有巨大的市场。在2007年，我们开发了一种在蓝宝石衬底上生长低螺纹位错密度（TDD）AlN模板的方法。并在DUV地区的Algan和第四纪Inalgan QW获得了较高的
IQE（gt;60%）通过引入多量子势垒（mqb）设计作为电子阻挡层（ebl），实现了高电子注入效率（eie）并演示了具有宽发射范围（222-351 nm）的基于Algan和Inalgan的紫外发光二极管。我们还通过开发一种跨母体提高了duv的光外效率（lee）。p-algan接触层和高度反射的p型电极，最近实现了7%的外部量子效率（eqe）。Riken和松下已经开始提供商用的消毒用Duv LED模块（270nm，10mW，寿命超过10000h，eqe为2–3%）。
表1总结了几家公司开发的波长在260-300nm之间的高效率duv LED的最新进展。传感器电子技术（set）已经开发出了具有商业价值的波长在240-360nm、25-27之间的uv LED，并报告了278nm LED的最大Eqe为11%，晶体IS和Tokuyama分别在升华法和氢化物气相外延法制备的单晶AlN基板上制备了DUV LED，并报道了5-7%的EQE。此外，紫外线工艺、Nitek和Nichia已经开发出高效的Duv LED。最近，紫外线的工艺水平达到了创纪录的14.3%的EQE的duv LED。
紫外激光二极管的最短波长为336 nm，这是由hamamatsu光子学实现的。紫外线器件研究的下一个目标是为220-350纳米LED开发几十%的EQES，并实现250-330纳米的LD。然而，由于一些主要问题，实现波长低于360纳米的高eqe紫外发光二极管仍然具有挑战性。低于360纳米的紫外线LED的效率突然下降主要是由于以下三个因素：
1.藻类的像质计对TDD的敏感度高于英根。
2.P-藻聚糖的孔浓度较低，导致注入效率较低。
3.在p-gan接触层中，由于紫外光的吸收，Lee很低。
低TDD ALN模板的开发是最重要的，因为如果我们使用高TDD的传统模板，Algan QWS的IQE会低到1%。为了获得60%以上的高像质计，需要将TDD降低到以下。在蓝宝石上制作如此低的TDD ALN模板，有必要引入一些特殊的生长条件。低TDD Aln单晶晶圆具有高像质计的优势，尽管其作为市售Duv LED的使用成本很高。我们使用“氨（NH3）脉冲流多层（ML）生长”方法在蓝宝石上制备AlN模板，并且我们从Algan QWS获得了大约60%的IQE。此外，为了实现高IQE Duv发射，使用含少量铟（In）的四元InAlgan是有效的。
Algan-Duv发光二极管的器件特性很大程度上取决于P-Algan的特性。高铝含量的P-藻聚糖（Algt;60%）的孔浓度为即240（GaN）–670 MeV（AlN）。DUV LED的EIE是由于电子泄漏到p层而减少所决定 的。p型层的高串联电阻也成为器件性能的一个问题。由于缺少高孔密度p型藻，必须
采用p-gan接触层。而由于duv光的强吸收，使用p-gan接触层可显著降低Lee。duv LED的Lee通常为8%。透明的P-Algan接触层，高度反射型P型电极是实现高Lee器件的理想选择。
我们组中270纳米duv LED的当前eqe约为7%，这是由60%的iqe、80%的eie和15%的lee决定。随着我们开始生产商用DUV LED，预计EQE的进一步改进。以下各节介绍了提高这些效率的技术。
- 制造高效220–350纳米紫外线LED的基本技术
蓝宝石子层上的传统AlN缓冲层的TDD，使用低温（lt）AlN缓冲层制作而成，通常大于。另一方面，要求TDD为才能从Algan QWS获得高质量的DUV发射。已经报道了几种获得高质量AlN缓冲器的制造方法，例如，使用交替供气生长的AlN/Algan超晶格（SLS），外延横向生长（ELO）沉积的Algan缓冲层，以及在Si上交替源供料外延（ASFE）产生的GaN/Aln SLS和Algan的组合。
必须满足多种条件才能获得适用于duv发射器的高质量Algan/Aln模板，即低TDD、无裂纹、原子性地改变表面和稳定的Al（ C）极性。为了获得上述所有条件，我们介绍了一种在蓝宝石上制造AlN层的“氨（NH3）脉冲流多层（ML）生长”方法。15）图1显示了典型的气体流动顺序和使用脉冲和连续流动气体进料生长的生长控制方法的示意图，该方法用于H3脉冲流ml aln生长。样品通过低压金属有机化学气相沉积（LP-MOCVD）在蓝宝石（0001）基板上生长。首先，通过NH3脉冲流生长沉积AlN形核层和“掩埋”AlN层。三甲基铝（tmal）的流动在NH3脉冲流动过程中是连续的，如图1所示。通过促进氮化铝成核层的聚结，可以获得低TDD的氮化铝。在第一层氮化铝生长后，由于脉冲流模式技术的生长速度较低，表面仍然粗糙。为了降低表面粗糙度，我们采用了高速连续流动模式。通过重复脉冲和连续流动模式，我们可以获得无裂纹、厚的铝合金层，其表面具有原子性。由于前驱体迁移的增强，NH3脉冲流生长对于获得高质量的氮化铝是有效的。此外，维持富铝生长条件，能有效地获得稳定的铝（ C）极性，抑制铝向氮的极性反转。参考文献中描述了详细的生长条件。
脉冲和连续流动模式下的典型增长率分别约为0.6和6mu;m/h。将ml-aln用于duv-led的优点是该方法简单，不需要使用algan层就可以获得较低的tdd-aln，从而获得具有最小duv吸收的器件结构。
ml aln缓冲液的总厚度通常为4mu;m。X射线衍射101rsquo;-2和（0002）frac12;扫描摇摆曲线半最大（fwhms）时的典型全宽。（xrcs）的ml aln分别约为370和180弧秒，这是通过高度均匀的英寸反应堆MOCVD实现的。英寸反应堆MOCVD获得的最小fwhms分别约为290和180弧秒。从横截面透射电子显微镜（TEM）图像中观察到，ml-aln的最小边型和螺旋型位错密度分别低于和。我们观察到，通过生长多层AlN，表面得到了改善，并且我们可以像原子力显微镜（AFM）观察到的那样，最终确定原子表面的流动。从AFM图像中获得的ML ALN的均方根（rms）表面粗糙度为0.16nm。我们通过在低TDD Aln模板上制作Algan QW，观察到其Duv发射的显著增强。16,17）图2显示了在室温（RT）下测量的270 nm发射的Pl峰值强度，Algan QW是在具有不同类型的Ml Aln模板上制作的。xrc 101英寸2 FWHMS。量子阱被244nm激发。氩离子二次谐波激光器。引用功率密度确定为200 W/cm2。Algan QW的发光强度提高是显著的。通过将xrc 101/2半峰从1350降低到550弧秒，pl强度增加了约8倍。
此外，我们还确认了在ml Aln上制备的Algan QW的发射强度（TDD约为）比在传统高TDD Aln缓冲液上制备的高80倍（TDD高于）。光致发光强度的快速增加可以用非辐射复合率的降低来解释，因为两个时间间隔之间的距离大于量子阱中的载流子扩散长度。在参考文献中，研究了duv发射算法qws中的像质计与TDD之间的关系。四元合金Inalgan作为一种实现紫外发光二极管的候选材料受到了广泛的关注，因为在吸收效应的作用下，可以实现有效的紫外发射以及更高的空穴浓度。电子-空穴对集中在低势能谷中，在它们被困在非辐射中心之前发射。由位错引起的。因此合并的好处是，排放效率对TDD不太敏感。我们有一个基于Algan的Duv LED的结构和横截面TEM图像的示意图，该Duv LED是在蓝宝石子层上制作的。采用高铝组成的Algan层来获得短波长的duv发射。一个典型的LED结构包括一个大约4-微米厚的未掺杂的Ml Aln缓冲层，生长在蓝宝石上，一个2-微米厚的掺硅Algan缓冲层，然后是一个3层未掺杂的Mqw区域，由大约1.5-nm厚的Algan孔和7-nm厚的Algan屏障组成，大约20-nm厚的未掺杂Algan屏障，6对Mg-Doped algan/algan mqb ebls，一个10nm厚的掺镁Algan P层和一个掺镁GaN接触层。量子阱厚度在1.3-2纳米范围内变化。
图3总结了与像质计相关的集成pl强度比的波长依赖性[pl在室温下测量，而pl在低温下测量（通常低于20K）]。即使我们使用高TDD模板（TDD？2？1010 cm？）然而，对于短波（280nm）QW，像质计降低到2%以下。另一方面，我们通过引入低TDD-ML-ALN模板来实现高IQE。当我们使用低Tdd-ml Aln模板（Tdd）时，对于Algan QW和Inalgan QW，获得的280nm QW的积分pl强度之比分别约为30%和86%。RT处的IQE也可以根据RT处观察到的PL强度来估算。通过实现TDD的减少和
优化Algan生长条件，我们观察到Algan QWS的IQE值更高（50–60%）。Algan和第四纪Inalgan Duv LED被制作在低TDD-ml Aln模板上。图4显示N型和P型电极均使用镍/金电极。p型电极的典型尺寸为300*300。使用位于LED样品后面的Si光电探测器测量辐射到LED背面的输出功率，该探测器经过校准以测量发光偏差，从而使制造的Fluip芯片LED装置的输出功率给出准确值。使用积分球系统精确测量fluIP芯片LED的输出功率。23）在“裸晶圆”或“fluIP芯片”条件下测量LED。注入电流为20 mA的裸晶圆和flip芯片样品的正向电压（VF）分别约为15 V和8.3 V。
图5显示了制造的Algan和Inalgan MQW LED的电致发光（EL）光谱，发射波长介于222和351 nm之间，所有这些都在注入电流约为50 mA的RT下测量。如图5所示，对每个样品进行单峰操作。我们得到了单峰EL光谱，甚至对于230纳米波长的LED。深层排放量比主峰低两个数量级。
在注入电流为30毫安时，227纳米LED的输出功率为0.15毫瓦，最大eqe为在RT脉冲操作下为0.2%。脉冲宽度和重复频率分别为3微秒和10千赫。此外，我们还获得了222纳米duv发光二极管的单峰工作，这是对Algan发光二极管报告的最短波长。222纳米LED的输出功率在80毫安的注入电流下为0.14微瓦，在RT脉冲操作下，最大EQE为0.003%。
据报道
资料编号：[5984]
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