氢气加注参数对最终充电状态的影响
Jinsheng Xiao ， Shuo Ma , Xu Wang , Shanshan Deng , Tianqi Yang ， and Pierre Beacute;nard
摘要：充电状态（SOC）是衡量压缩氢气罐满足加油要求的关键指标，因此加油参数对其的影响值得研究。基于简单的热力学模型获得了新的SOC分析解决方案。通过应用氢储存系统的质量平衡方程和能量平衡方程，得到了微分方程。从微分方程的解推导出氢温度的解析解，然后基于氢温度的解析解和一些数学修正进一步推导出氢质量的解析解。通过假设罐内的氢浓度是均匀的，可以将SOC（其定义为氢密度与满填充密度的比率）转换为氢质量与满填充质量的比率。氢质量可以从氢质量的解析解计算，而全填充质量应该是恒定值。在15 ◦C下，35MPa和70MPa罐的满填充密度分别为24.0g / L和40.2g / L，并且如果已知罐的体积，也可以计算满填充质量。SOC的解析解可以组合起来表示参考数据，流入温度和质量流量对SOC的贡献是针对Dynetek III型罐（40L，金属衬管）和Hexagon IV型罐（29L，塑料衬垫）。此外，还介绍了流入温度和质量流量对SOC的双参数影响。利用努塞尔数和雷诺数修改分析模型，通过拟合方法得到SOC与加油参数之间的关系。这些显示出很好的一致性。可以基于具有更多物理意义的模型从加油参数确定SOC。本研究开发的方法可以应用于加油站的控制算法，以确保安全和效率。
关键词：氢;燃料电池;加油;充电状态;传播热量;传质;安全
1.介绍
随着化石燃料供应的枯竭，环境问题和能源危机变得越来越严重。氢是一种能够以任何可接受的方式储存能量的能量载体，因此氢气近年来成为全世界研究人员关注的焦点。开发和使用氢能的主要问题与净化、储存和运输氢气有关。目前，存储氢的方法很多，如低温固态，分子氢化物[1]，氢化物配合物，碳氢化合物，多孔材料中的吸附层，金属氢化物，液态氢储存和压缩氢储存等。如今，由于其简单的结构和充放电过程，压缩氢存储系统被广泛使用。
在本文中，我们主要进行了基于高压气态氢气罐的研究。但是，由于安全要求，在充电过程中氢气温度必须控制在85 ◦C以下，在放电过程中必须控制在-40 ◦C以上，正常工作压力不应超过储罐规定压力的125%。为了处理这些问题，已经进行了许多实验和数值研究。在联合研究中心能源与运输研究所（JRC-IET）实验研究了快速灌装期间氢气罐的长期机械和热性能以及安全性能[2].对压缩氢气瓶的放电循环进行了实验，并给出了模拟和描述循环试验过程中热行为的模型，其中考虑了环境温度和流入温度的影响[3].开发了计算流体动力学（CFD）模型来模拟IV型罐的装料过程，其在不同的工作条件下填充至70MPa。研究了平均压力升温速率，绝热和冷填充对最高氢温的贡献[4].在III型罐上进行了几次充电实验，以研究快速充填过程中的温升，结果指出了最高氢温度的位置。实验结果的有效性与CFD结果进行了比较[5].在此，考虑两种类型的罐，一种是体积为40L的III型（带有金属衬里），另一种是体积为29L的IV型（带有塑料衬里）。对加氢站的流量和温度特性进行了数值分析[6].在填充高压气体的过程中，进行了实验以评估罐内的氢气温度[7].给出了车载氢气罐初始温度对最终氢气温度和最终充电状态的影响[8].实际氢气压力罐的温度变化是通过在35 MPa和70 MPa的最终压力下填充罐来估算的[9].最近，提出了一个集总参数模型来研究压缩氢储存系统的热力学行为，从而得到了近似的解析解 [10]，用于确定快速灌装期间35 MPa罐的氢气温度[11]，并将其延长至70兆帕的水箱[12].加油过程后罐内压缩氢的最终温度和质量可以使用高压压缩氢存储系统的集总参数热力学模型的解析解来估算[13].使用两种不同类型的机载油箱（III型和IV型）进行了不同入口气体温度和质量流量的填充实验[14].此外，热力学模型可用于推导进汽温度[15]和氢质量 [16]的解析解。进氢温度可指导制氢站提前预冷制氢。。
本文提出了一种新的最终SOC的解析解。应用质量和能量平衡方程，推导出氢温度的解析解，并根据氢温度的解进一步推导出氢质量的解。如果已知储罐的体积，通过假设储罐内的氢密度是均匀的，则定义为氢密度与满装密度之比的SOC可以转化为充氢质量与满装氢质量之比。氢质量可以用氢质量的解析解来计算，而满装氢质量应该是一个常数，可以用罐的温度、压力和容积来计算。分别对流入温度和质量流量对最终SOC的影响进行了研究，利用SOC的解析解来拟合相应的参考数据，从而确定SOC与加油参数之间的函数关系。此外，还研究了对SOC的双参数影响。分析模型被修改使用努塞尔数和雷诺数。努塞尔数（Nu）是跨越（垂直于）边界的对流与传导热传递的比率，雷诺数是流体内惯性力与粘性力的比率。SOC的分析模型有助于满足快速填充期间的安全要求和足够的最终SOC。
2.模型
在本节中，提出了一种基于热力学的集总参数模型，以获得最终充电状态的解析解。众所周知，SOC被定义为加油期间的氢密度与满填充密度的比率。如果给出罐的体积，假设罐内的氢密度是均匀的，则可以将SOC计算为氢质量与满填充质量的比率。在15 C时，35MPa和70MPa储罐的满装密度分别为24.0 g/l和40.2 g/l，也就是说，燃料箱的满装质量应该是一个常数，所以如果氢质量可以通过燃料参数确定，SOC和加油参数之间的函数关系也可以获得。为了解决这个问题，在下面的段落中给出了一个集总参数模型[9,13].压缩储氢系统的质量平衡方程可写如下：
(1)
(2)
类似的，hin和hout分别是流入和流出氢的比焓，Q是用牛顿冷却定律表示的热流入率：Q = afAs(Tf –T)。
在这里，对于充电过程我们有和 mh = minhin，对于放电过程我们有m = mout 和 mh = mouthout 因此，等式（1）和（2）的(其中min和mout分别是氢气流入氢气罐入口和出口的质量流量)能量平衡方程也可以写成：
(3)
(4)
为了方便地得到模型的解析解，假设流速是一个常数值，初始条件为m = m0 在t = t0，质量平衡方程的解为m = m0 mt。将此解带入到能量平衡方程中，可以得到：
(5)
定义,,等式（5）可以改写成：
(6)
其中Tlowast;=gamma;Tinfin; alpha;Tf /（1 alpha;），tlowast;= m0/ m.，gamma;= cp/ cv，alpha; = f As/ cvm.。等式（6）是氢温度的微分方程。在t = 0时T = T0 的初始条件下，其解如下：
(7)
等式（7）是氢气温度的解析解，可以用以下形式写出:
(8)
其中是修正的初始质量分数，对于加油程序的初始和最终状态，是用理想气体方程，我们有T 和V=m0。
将前者的方程除以后者，得到
(9)
其中pi;= p / p0 是最终压力与初始压力之比。为了简化，我们使用等式（9）中的mu;来近似等式（8）中的mu;rsquo;,从而得到：
（10）
以m / m0 =pi;/theta;的形式重复使用等式（9），并将该新的等式形式与等式（10）组合，我们可以获得最终的氢气质量：
(11)
其中theta;lowast; =(gamma;Tinfin; alpha;Tf )/（1 alpha;）/ T0。
将等式（11）除以满填充质量，我们可以得到SOC的解析解：
(12)
使用这种分析解决方案，我们可以通过其他加油参数表达最终SOC，即SOC可以是不同功能的加油参数的不同功能。
3.结果与讨论
在本节中, 我们使用我们的模型来表达参考数据 (模拟或实验数据), 作为回报, 拟合结果被用来检验我们模型的有效性。我们研究两种氢罐的名义工作压力为 70 MPa, 一种是 III 型储罐 (40 L), 另一种是 IV 型储罐 (29 L)。在上述参数中, 在15°c 时的 70 MPa 罐的全填充密度为 40.2 g/l, 因此这两个储罐的全填充重量分别为1.608 千克 (iii 型) 和1.608 千克 (iv 型)。最初的压力p0 设置为 2 MPa, 两个罐填充压力终值为77-78Mpa，环境温度控制在291-301K之间。
3.1流入质量对SOC的影响
本文介绍了4种不同质量流量2,4,6,8和10g/s下流入温度对SOC的影响。等式（9）可以用以下形式编写：
在此，我们得到Rh2= 4124J / K / kg，T0 = Tf = 293K，p = 78MPa。我们修正gamma;= 1.4。根据pi;的定义，pi;的值应该是p / p0 = 39.然而，解析解是基于理想气体状态方程推导出的，实际上是加氢过程中氢的行为过程远离理想气体之一。如果考虑压缩系数beta;进入状态方程，pV = mRh2（1 beta;p/ T），我们可以得到一个新形式的方程（9），即：
(14)
其中pi;#39; =pi;（1 beta;p0/ T0）/（1 beta;p/ T），beta;= 1.9155 K / MPa [17].由于T / T0 lt;p / p0，可以发现pi;#39;lt;pi;，即pi;的值可以以这种方式被修改为更小的值。如果使用另一种方法，例如Redlich-Kwong方程，我们可以得到另一个小的pi;。考虑到在处理该等式的不同方法中，可以获得pi;的各种值，因此，可以将pi;设置为等式（13）中的可变参数。此外，alpha;是另一个未知参数。它们都被设置为拟合参数。使用等式（13）来拟合参考数据[14]，结果显示了良好的一致性，如图所示1，并且拟合参数的值列于表中1.如等式（13）所示，SOC随流入温度的变化是反比例函数，但拟合显示线性趋势。解释如下：一系列拓展给出，当。将结果应用于方程，我们得到了
其中,,, .
而这就是在下图的图像中它们在拟合时显示线性趋势的原因。
图1.对于（a）III型罐和（b）IV型罐，在不同质量流量下，流入温度（热力学计算需要K单位）对SOC的影响（此处仅用于简化图例）
表1。不同质量流量入温度对 SOC 影响的参数值
.
3.2质量流量对SOC的影响
质量流量对不同进气温度下SOC的影响提出了预冷。在这里，根据alpha;的定义，我们可以使用alpha;= km/ m（km = a f As/ cv，在等式（12）中，式（12）中，对于拟合源数据，用g/s表示。与第3.1节一样，pi;也被设置为一个拟合参数，而km是另一个参数。如图2所示，推导出的公式可以很好地表达参考数据。表2显示了拟合参数的值，其中，Thenon预冷温度与环境温度相同。
在研究加油参数对SOC的贡献时，流入温度和质量流量是关键因素，两者都对SOC有负面影响。流入温度越高，SOC越小，质量流量也越小。鉴于流入温度低，这意味着氢气已经在一定的有限最终温度下预先预冷（例如，85 ◦C，SAE J2601规定的温度上限），油箱应该装满更多的气体。假设质量流量很高，意味着水箱充电速度非常快，导致气体与环境之间的热交换变慢，水箱内的氢气温度很容易达到极限温度（例如，85 ◦C因此，SOC应该很低。此外，还可以发现，对于加油参数的变化，IV型油箱比III型油箱更灵敏，因为我们可以看到，与类型III相比，在流入温度升高时，IV型油箱的管路具有更强的分离和发散趋势。
图2.对于（a）III型罐和（b）IV型罐（符号：数据[14]，线：拟合），在不同流入温度下，质量流量（单位g/s用于表示拟合源数据）对SOC的影响（单位c用于表示实验条件）。
3.3流入温度和质量流量对SOC的影响
如第3.1和3.2节所示，在不同的情况下存在拟合参数的偏差。在此，提出了同时考虑流入温度
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