关于闭式燃料电池中水自循环的评估外文翻译资料

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关于闭式燃料电池中水自循环的评估

重点：

闭式燃料电池的运行特点得到解决。

改造后的流通管道用来实现水循环。

介绍在反应堆终端冷凝水蒸气的新颖方法。

关键词：

质子交换膜燃料电池 闭式 水循环

摘 要：

在这片文章中，我们研究了闭式燃料电池在垂直摆放时的运行特点。我们从理论上分析了通道的几何形状和气体扩散层表面润湿性之间的关系。基于理论分析，2.0毫米宽、1.0毫米深的直流通道用于试验研究，水分在反应堆终端凝结以加速水循环。结果表明，设计的燃料电池能够在800毫安平方厘米运行大约1小时，并且电池的性能随着试验温度的升高而降低。此外，液态水的恢复大致接近理论值。

1. 介绍

由于它的高效，高功率密度，快速启动和低污染，质子交换膜然连电池呗认为是汽车、稳定发电站和潜艇的主要替代能源。由于电流的行程和质子交换的机制，一般液态水会在燃料电池的整个运行中存在。所以，水资源对燃料电池来说十分重要。尤其是在高电流密度下，阴极催化剂层存在的液态水能够在反应区域减少氧气的生成，并且可能导致水流进催化剂层、气体扩散层和气流通道。提高燃料电池性能的关键在于理解和改善电池中的液态水循环。许多研究都聚焦于水资源管理的提高。我们和Arcoumanis设计了一个透明的燃料电池以时时观察蛇形流道中的水滴特性，观察显示，流道被两个重叠的水滴阻塞，并且流动实验条件中气流是最关键的因素。Owejan et al利用中子射线照相研究在平方厘米的燃料电池中流场和扩散图层属性的影响。我们发现平面透气性较低的电池水量较少，而造成大量传导损失的主要原因是电极或导电介质表面的水流动。在确定了合适的能有效地把水从电池中移除的流道压降后，Li et al. 以此为基础，设计了新的双极板。在他们的设计中，如中子成像技术显示，无论在阳极管还是阴极管都没有液态水流出电池。Zhu et al研究了液态水从GDL空到气流通道的动态行为还有分别从二维和三维仿真的流道中的水滴动力学。研究发现，临界速度会随着液滴大小的增大以及GDL孔隙和微通道表面湿度的减小而减小，这对动态水循环有重大的影响。Lu et al.指出根据燃料电池中的水资源管理，通道表面湿度、几

Z. Wan et al. / Applied Energy 104 (2013) 751–757

何结构和走向都是重要的因素，并且相比垂直通道方向，水平通道方向更容易形成弹状流、无规则的液体和不稳定的运行。基于之前的研究，Jiao and Li指出在燃料电池水循环中，滑动角起到一个重要的作用，并且在水路运输方面，GDL的表面动态湿度也有重要的影响。Litster et al.使用多孔碳流场板作为集成芯去重新分配燃料电池里的水，并且他介绍到外部的电渗泵会将通道内和气体扩散层的多余的水除去。Metz et al.提出了一种通过采用三角形微通道的毛细管液滴通道的被动的水循环方式。Lai et al.研究了在水循环特性中金属涂层双极板的润湿性。

大多数有关质子交换膜燃料电池水循环的研究成果主要聚焦于开放于H2/空气的燃料电池，但也有大量的成果主要针对闭式燃料电池。然而，H2/空气燃料电池在需要氢氧的闭式这一特殊应用中同样重要。因此，在这种环境下，水循环便更加复杂。Mocoteguy et al.在实验和模拟中研究了五种H2/O2闭式燃料电池堆。电池性能迅速下降，运行时间不超过60秒。他们指出液态水在电池中产生导致导致放射层的水减少，并且水的运作，尤其是水循环对闭式燃料电池十分重要。气体循环可能有益于水循环。然而，Pien et al.指出在这种电池中不需要气体循环泵，因为在纯氧环境中这种快速的运行可能导致危险发生，不管管路中有没有油，由于压力冲击造成膜上的疲劳损失，清除的步骤都容易发生危险。

在这篇文章中，我们希望通过改进的流场板在闭式燃料电池中能实现水循环。我们需要探究河槽形态和GDL表面湿度的关系并介绍一种通过在堆端冷凝水气从而加速水循环能力的新方法。

1. 理论框架

在电池中，水聚集通过气孔流出GDL使得水滴在GDL表面形成。随着水滴的增多，最后可能会阻碍流道。所以，在水滴聚集之前将其移除至关重要。Furmidge and David et al.指出，我们需要克服水滴在入口处的阻力，如图1a所示，可通过下式计算：

代表水滴底部半径，代表液-气表面张力，和分别代表水滴进入和离去角度。Wang et al.分析了由于接触角度的滞变的水滴在粗糙表面的机械平衡并推理出在临界状态下和的关系，并且Young相关联角度可以表示为

水滴体积可表示为

因此，所需重力的水循环可表示为

代表液滴密度，g代表重力加速度，左右两边分别代表重力和磁滞力。为了简化计算，趋于PTFE表面液滴和的临界值如下表示：

图1.水滴原理图

1. 实验设计
   1. 实验系统

直通道流场上的石墨板在这项研究中使用的单燃料电池中作为电流集电极，并且有效面积为75平方厘米。流道的结构示意图在图2a所示。从武汉理工大学新能源公式购买的MEAS采用催化剂涂层膜的方法制备。Pt催化剂的负载（高规trade;9100，Pt催化剂的负载（可低trade;9100，约翰逊Matthew）在阳极和阴极0.4毫克厘米。Johnson Matthew）在阳极和阴极0.4毫克厘米。用聚四氟乙烯处理的复写纸（tgp-060，东丽）作为气体扩散层。氢气和氧气的供应是由两个调节阀控制的，对阳极和阴极的绝对操作压力分别为and Pa. 两种反应气体在试验中都不加湿。电子负载，电池温度和电压记录使用加拿大绿光资本创新公司生产的FCATS G50。该测试系统的示意图如图2b所示。在测试之前，将恒流模式应用于控制电流负载，并通过改变电流阶跃大小来激活所组装的燃料电池。PEM单电池的几何性能和测试条件实验如表1所示。

表1

PEM单电池的几何性质和试验条件

有效面积

气体扩散层厚度

电池厚度

催化层厚度

反应气体纯度

阳极工作压力

阴极工作压力

环境温度

电流

• 1. 实验计划

为了利用水循环的重力，在实验中电池被垂直放置。为了研究道宽对电池性能的影响，设计了二频道的几何性质，如表2所示。在阳极的疏水GDL表面的液滴的表面接触角是129°。为了研究阴极的润湿性对水循环性能的影响，我们用阴极GDL设计了不同的疏水装置，且接触角分别为110°和129°。此外，我们对不同温度下的组装电池的性能也进行了详细研究。因为水自循环能力对闭式燃料电池是非常重要的，所以我们每10分钟记录一次阴极液态水的量，为了评估对水循环过程中电容器的性能和散热能力，冷却水流量设置为每分钟100毫升，入口和出口的温度由两个T探针进行精确监测，上下误差分别不超过0.01°C。在记录极化曲线去评估电池最初性能之前，燃料电池是通过在开式中的环境压力下充分加湿H2／O2大约3小时来增加电流。

（a）

（b）

图2.单电池原理图和测试系统（a）单电池结构（b）测试系统原理图

表2

通道几何性质

1. 结果与讨论
   1. 液滴的分离范围

图3显示了在不同温度下，不同的疏水性接触角的性质下的临界分离半径的演变，不同温度下的液态水性质记录在表3。可以看出，随着接触角的增大，临界半径迅速下降，表明GDL界面润湿性对液滴的自我分离的重要作用。在分离半径性能上的影响不明显，分离半径在65° C和80 °C几乎是重叠的，GDL碳纤维在阴极和阳极测量时都是疏水处理的，并且参考自分离半径在129°角时为1 mm。

• 1. 通道宽度和湿度对电池性能的影响

图4显示了质子交换膜燃料电池在800毫安时的不同运行特点。从图4a中可以看出，当操作温度为65°C和通道宽为1mm的电池，电压在约1.7分钟内从0.72 V降低到0.60 V。然而，当电磁阀打开以减少循环中的氧气和水时，该电压会返回到近0.72伏。此外，在每个换气循环中，在80°C时，电池电压在约1分钟会从0.7伏至0.5伏。相反，正如图4b所示，当通道宽度为2.0mm，温度为60°C和80°C时，电压在0.691 V、0.677 V和0.661 V左右可以保持约1小时。这一结果表明，大部分所产生的液体水可能会沿更宽的流通道（2毫米）立即下降。此外，在65摄氏度时，没有冷凝的性能约比冷凝的星甸低15mV左右，这表明了在阴极的出口处的水的冷凝可以提高电池的性能的细胞。也可以看出，在80°C时冷凝的性能是三例中最差的，比在65℃的电压低30 mV。所以，在闭式燃料电池模型中，温度对电池的性能来说是一个重要的影响，这可能是因为在温度升高时上升的电阻，这也可在图4a、b中推断出来，在65 °C和80° C时，清除端的瞬时电压比稳定电压要高。

如上所述， 通道宽2毫米的电池可以在闭式条件下稳定的运行。为了探究润湿性对电池性能的影响，我们在阴极用不同疏水处理的GDL，并且在图4c中的阴极GDL的疏水接触角从129°变为110°。65°C时，在每个周期中（约1.3分钟）电压从0.72伏下降至0.60伏。主要原因是随着接触角度的减小，临界脱离半径从1毫米增加至1.5毫米。在这种情况下，迟滞力大于重力，并且产生的液态水无法从流道中移除，导致催化层的“泛滥”。

图5所示为在65摄氏度的极化曲线。我们通过将电流从0到75调节得到I-V数据，并在电池电压稳定后记录极化曲线。此外，在1000毫安每平方厘米的上述过程组装的电池也可以达到稳定电压，这表明了水自循环仍然运行良好。在这个干式气体反应的闭式燃料电池中，当电流密度低于1000毫安每平方厘米时，发电效率均在55%以上。

• 1. 运行温度和电阻之间的关系

图6显示了800 毫安每平方厘米的2.0毫米宽的通道在不同温度下电池的电阻和电压。可以看出，电阻随温度的增加而增加。根据文献[ 1 ]，饱和水蒸汽压力随温度的增加呈指数增长。例如，在65°C和80°C时饱和水蒸汽压分别为 Pa和 Pa，并且随着温度的升高，在MEA中的大部分液态水可能会蒸发成气相，导致在质子交换膜中的水含量降低。因此，

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