四种生物炭上铅的吸附机制的定性和定量表征外文翻译资料

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四种生物炭上铅的吸附机制的定性和定量表征

Zhengtao Shen ^a,b,⁎, Yiyun Zhang ^a, Fei Jin ^a, Oliver McMillan ^a, Abir Al-Tabbaa ^a

^a剑桥大学工程系岩土与环境研究组，剑桥CB2 1PZ，英国

^b加拿大艾伯塔大学地球与大气科学系，埃德蒙顿T6G 2E3

重点

• 在SB，WSP700和RH700中Pb² 主要以酸溶解形式存在（75.61-85.76％）。
• 总吸附Pb² 的82.24％在SB上以白云石形式存在。
• 总吸附Pb² 的13.00-29.70％在其余三个生物炭上以水热石的形式存在。
• Pb² 的剩余酸性可溶部分可能通过阳离子-pi;相互作用吸收。
• 使用化学和微观结构方法来量化吸附机理是可行的。

图形摘要

关键词：生物炭 量 描述 吸附机理 铅 形态

摘要：采用化学和微结构相结合的方法，定性和定量地研究了铅(Pb² )在4种生物炭(600℃英国硬木制锑、700℃麦草球团(WSP 700)、700℃稻壳(RH 700)和550°C软木丸(SWP 550))上的吸附机理。连续萃取试验结果表明，Pb² 主要吸附在Sb(85.31%)、WSP 700(75.61%)和RH 700(85.76%)上，在土壤中具有潜在的生物利用价值。Sb、WSP 700和RH 700的交换性分数较低(1.38~4.29%)，水溶性分数可忽略不计(0~0.14%)。微结构分析进一步研究了铈石(PbCO₃)在Sb上的存在和在WSP 700、RH 700和SWP 55上的氢铈矿(Pb₃(CO₃)₂(OH)₂)的存在，揭示了Pb² 在生物炭上吸附的表面沉淀机理。用热重分析法测定了PbCO₃在Sb(82.24%)和Pb₃(CO3)₂(OH)₂在WSP 700(13.00%)、RH 700(19.19%)和SWP 550(29.70%)上的质量分数。本研究表明，生物炭对Pb² 的不同吸附机理是可行的，这对于生物炭在水或土壤处理中的实际应用具有重要意义。

1.引言

生物炭是一种由农业和工业有机废物产生的类似木炭的材料(Lehmann，2007；sohi，2012)。热解是生物炭的典型生产过程，在此过程中原料(通常是生物质)被碳化，随后产生生物炭、生物油和合成气体(Jahirul等人，2012；Sohi，2012)。生物炭的生产将不稳定的生物量转化为一种顽固的形式(Lehmann等人，2008)。添加到土壤中后，一项Meta分析表明，97%的生物炭碳是顽固性的，可以在土壤中停留大约556年(Wang等人，2016)。

工程生物炭由于其具有芳香结构和较高的pH、比表面积和阳离子交换能力，对重金属具有较高的吸附能力(Lehmann，2007；Sohi，2012；Beesley等人，2011)。生物炭在被污染的土壤中有效地固定了重金属。Bian等人(2014)进行了一项为期三年的研究，使用麦秆生物炭处理受镉(5毫克/千克)和铅(100毫克/千克)污染的农田。处理三年后，CaCl₂和DTPA萃取物中Cd² 和Pb² 浓度持续下降，作物生物量下降。Shen等人(2016 a)在一个严重污染的工业现场施用硬木生物炭，观察到经过生物炭处理三年后，Ni² (从0.35%降至0.12-0.15%)和Zn² (从0.12%降至0.01%)的浸出率明显下降。许多研究也表明了生物炭在水处理方面的有效性(Cui等人，2016；Qian等人，2016；Shen等人，2017)。最近的一项元分析研究将生物炭的生命周期、环境和经济性能与最常用的土壤修复吸附剂之一活性炭进行了比较(Alhashimi和Aktas，2017)。研究发现，生物炭的能源需求(6.1MJ/kg和97 MJ/kg)、全球变暖潜能值(minus;0.9kg CO₂eq./kg和6.6kg CO₂eq./kg)和成本(5美元/kg对5.6美元/千克)都较低。在分析过程中，以吸附重金属为功能单元，结果表明，生物炭比活性炭对环境的影响小。因此，在水处理或土壤修复中使用生物炭来固定重金属并降低其环境风险被认为是一种绿色可持续修复技术，因为它既能有效地固定重金属，又能在废物管理、能源生产和碳储存中添加好处(Lehmann等人，2006)。

吸附是生物炭固定水和土壤中重金属的主要机理(Sizmur等人，2015)。生物炭可以通过物理吸附、阳离子交换、阳离子-pi;相互作用、表面沉淀和表面络合等多种机制吸附重金属(CaO等人，2009；Choy and McKay，2005；Keiluweit和Kleber，2009；Mohan等人，2007；Zhang等人，2015)。不同的吸附机理对环境有不同的影响。通过物理吸附和阳离子交换吸附在生物炭上的重金属代表着土壤中对植物和人类造成直接危害的易被生物利用的部分，而通过阳离子-pi;相互作用吸附的重金属则代表潜在的生物可利用部分，而通过表面络合的则代表非生物有效组分(Rodriguez-Vila等人，2015)。生物炭表面沉淀吸附重金属的生物有效性取决于沉淀类型：可溶解在乙酸钠或乙酸中的沉淀物被认为是潜在的生物可利用物，其余的被认为是不可被生物利用的。当应用于受污染的土壤时，预计生物炭可减少易被生物利用的重金属，以减少环境风险。然而，在水处理中，生物炭上的物理结合态和可交换态重金属很容易被解吸，这将有助于生物炭的再利用。

不同原料在不同温度下对生物炭吸附重金属的机理因其性质不同而不同(Choy and McKay，2005；Keiluweit等人，2010；Mohan等人，2007；Zhang等人，2015)。例如，植物原料主要含有纤维素、半纤维素和木质素，但不同植物(如草和木材)中三种成分的比例各不相同(Jahirul等人，2012)。木质素、半纤维素和纤维素在不同温度下也发生热分解：半纤维素在240~400°C之间分解；纤维素在320~410°C左右分解；木质素仅在500°C以下部分分解；原料的热分解程度不同，生物炭的性质不同(如pH、CEC和表面积)(Keiluweit等，2010)，对重金属的吸附能力也不同。因此，弄清重金属在生物炭上的吸附机理，对指导其实际应用和预测其环境性能具有重要意义。此外，在被污染土地上，降雨、地下水流动、土壤微生物活性、植物生长和蚯蚓运动等环境因素可能影响生物炭吸附重金属的长期稳定性。在现场应用之前，了解重金属在生物炭上的吸附机理，将有助于生物炭的选择，以及生物炭在现场条件下的抗性和长期稳定性的工程设计和估算/建模。

间歇吸附研究是研究重金属在生物炭上吸附机理的最常规方法。从间歇吸附研究中得到的吸附特性可以推断出吸附机理。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)和能量色散X射线(EDX)分析等微观结构分析方法，研究了重金属在生物炭上的吸附机理(Cheng等人，2016；Cui等人，2016；DeMessie等人，2015)。重金属吸附后生物炭矿物的形成、分子结构和表面形貌的变化，可作为指示吸附机理的依据。然而，这些微结构分析仍停留在定性水平，迄今为止，通过不同机制对生物炭吸附的重金属组分的定量研究非常有限。Xu等人(2014)用MINTEQ模型(结合吸附研究、X射线衍射和FT-IR测试)研究了Pb² 吸附后不同沉淀物在粪便和稻草生物炭上的含量。研究发现，在两种生物炭的无机部分上吸附的Pb² 分别占总吸附量的91.6%和67.5%，这两种生物炭的沉淀物分别为Pb₅(PO₄)₃Cl和Pb₃(CO₃)₂(OH)₂。然而，需要实验结果来验证通过MINTEQ模型得到的这些结果。Fristak等人(2015)采用序贯萃取结合吸附研究和FT-IR分析的方法，定性和定量地研究了Cd² 对两种木本生物炭和活性炭的吸附机理(Fristak等人，2015)。结果表明，吸附态Cd² 中有69-92%存在于交换性和酸性可溶性组分中。然而，本研究并没有定量地分离出对环境造成不同危害的生物炭上的交换性和酸性可溶性Cd² 组分。重金属在生物炭上吸附机理的量化有待进一步了解。

因此，定性和定量地表征重金属在生物炭上的吸附机理对其实际应用具有重要意义。由于Pb² 是水和土壤污染最严重的问题之一(Yang等人，2014)，因此本研究选用的四种生物炭对Pb² 的吸附能力均高于其它重金属。以往关于Pb² 的生物炭吸附的研究主要是通过间歇吸附试验(Liu和Zhang，2009；Mohan等人，2007；Qiu等人，2008)。生物炭吸附Pb² 的若干机理研究仍停留在定性水平(CaO等人，2009；InYang等人，2011)。本研究采用修改后的序贯萃取试验对不同形态的Pb² 在生物炭上的形态进行了定量研究，该方法代表了不同的环境风险。用热重分析法(TGA)定量测定了Pb² 吸附后在生物炭上形成的热分解矿物(Pb² 沉淀物)。利用XRD、FT-IR和SEM/EDX对铅(Pb² )在生物炭上的吸附机理进行了定性研究，并通过XRD和SEM/EDX等手段研究了Pb² 在生物炭表面的潜在析出。FT-IR有望通过与Pb² 的络合或其他相互作用来确定生物炭官能团的潜在变化。本实验旨在定性和定量地研究Pb² 在生物炭上的吸附机理，以帮助人们了解其对环境的影响。

2.材料与方法

2.1. 生物炭

本研究使用了四种生物炭。索尔兹伯里生物炭(SB)来自南方林地(索尔兹伯里，英国)。以英国阔叶阔叶硬木为原料，在裂解温度为600℃，裂解时间为13.5h的蒸馏塔中制备了该产品。Sb以前曾在英国的一个污染场地被发现，并在为期三年的研究中显示出在沙质土壤中固定Ni² 和Zn² 的优良性能(Shen等人，2016a)。相比之下，在一项短期研究中，Sb不影响Pb² 在高岭土中的迁移率或形态(Shen等人，2006 b)。因此，本研究选择了Sb，进一步探讨了它对重金属的吸附机理。在以往的研究中，研究了重金属在8种标准生物炭上的吸附特性。标准的生物炭是由英国爱丁堡大学生物炭研究中心(UKBRC)生产和推荐的(Shen等人，2017)。本研究选择在700℃下生产的小麦秸秆颗粒生物炭（WSP700），在700℃下生产的稻壳生物炭（RH700）和在550℃下生产的软木颗粒生物炭（SWP550）对重金属的最大吸附能力、中等吸附能力和最小吸附能力进行了研究。将生物炭在60℃烘干48 h后，筛出小于0.15 mm的颗粒。根据UKBRC标准测定了Sb的挥发性物质含量、总灰分含量和元素含量(C、H、N、O)。Sb的其他性质以及WSP 700、RH 700和SWP 550的某些物理化学性质可从先前的研究中找到(Shen等人，2015，2016年a，2016年b，2017)，并见表1。

表1

生物炭的物理化学性质(Shen等人，2015，2016年a，2016年b，2017)。

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