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地聚物混凝土:一些最新发展的综述
B.Singh , Ishwarya G., M. Gupta., S.K. Bhattacharyya ,CSIR中央研究所,鲁尔基247667,印度
图形摘要
由粉煤灰转化为地聚物/混凝土
摘要
概述了碱性铝硅酸盐活化形成的地聚物的研究进展，并展望了其在建筑施工中的应用前景。讨论了地聚物结合剂配制的砂浆/混凝土的新拌状态和硬化状态、骨料与地聚物的界面过渡区、与钢筋的粘结和抗高温的性能。地聚物浆体和混凝土的耐久性是通过在各种恶劣环境中的侵蚀体现出来了的。概述了CSIR-CBRI公司在热固化和常温固化地聚物方面的研发工作，以及产品开发情况。研究结果表明，地聚物混凝土具有与OPC混凝土相当的在土木工程中潜在的应用价值。
关键词：地聚物混凝土、活化剂、粘结强度、抗压强度、耐久性
1.引言
由于石灰石储量有限、制造业增长缓慢以及碳税不断增加，混凝土行业面临着硅酸盐水泥需求日益增长的挑战。据报道，到2020年，印度的水泥需求量可能达到5.5亿吨，而缺口有2.3亿吨（58%），同时由于该国基础设施建设的增加，对水泥的需求会一直在不断增加[1]。解决这不足的方法是开发硅酸盐水泥替代凝胶材料，目的在于减少施工对环境的影响，使用更大比例的废火山灰，并提高混凝土的性能。利用硅酸盐水泥的优点，寻找几个替代品，如碱活性水泥、硫铝酸盐钙水泥、碳酸镁水泥（碳负极水泥）、超硫酸盐水泥等[2]。随着碱激活水泥家族的不断壮大，碱水泥根据水化产物的相组成进行分类：铝硅酸盐体系中的R-A-S-H（R=Na 或K ），碱激活矿渣或碱硅酸盐水泥中的R-C-A-S-H[3]。近年来，地聚物因为其早期抗压强度、低渗透性、良好的耐化学性和优良的耐火性能，在这些粘结剂中引起了广泛的关注[4-9]。由于这些优越的性能，地聚物作为普通硅酸盐水泥的替代品，为开发各种可持续产品，在制造建筑材料、混凝土、防火涂料、纤维增强复合材料和用于化学和核工业的废物固定化解决方案方面，是一种很有前途的替代品。
2.地质聚合物综述
地聚物是继石灰和普通硅酸盐水泥之后的第三代水泥。“地质聚合物”这词一般用于描述非晶态碱铝硅酸盐，也常用作“无机聚合物”、“碱活性水泥”、“地质水泥”、“碱结陶瓷”、“水陶瓷”等。尽管有各种各样的名字，这些名字都描述了使用相同化学合成的材料[4]。它本质上是由一个唾液酸单体的重复单元（-Si-O-Al-O-）组成。高岭石、长石等多种铝硅酸盐材料和粉煤灰、冶金渣、矿山废弃物等工业固体废弃物已被用于地聚物技术方面的固体原料。这些铝硅酸盐来源的反应性取决于它们的化学组成、矿物组成、形态、细度和玻璃相含量。开发稳定的地聚物的主要标准是：原料应具有高度的非晶态性，并具有足够的活性玻璃相含量、低需水量和易释铝性。碱性活化剂如氢氧化钠(NaOH)、氢氧化钾(KOH)、硅酸钠(Na2SiO3)和硅酸钾(K2SiO3)被用来活化铝硅酸盐材料。与NaOH相比，KOH的碱度更高。但在实际中发现，氢氧化钠具有更大的释放硅酸盐和铝酸盐单体的能力[4]。地聚物的性能可以通过选择适当的原料、正确的混合和工艺设计来优化，以满足特殊的应用[4]。鉴于这一主题的重要性，欧洲委员会- BRITE发起了一个为无害地固化有毒元素地聚物水泥的合作项目。该项目目的在于用廉价的碱性火山凝灰岩代替硅酸钾来大量生产地聚物水泥[9]。
地聚物由硅酸铝粉末为原料，与碱金属氢氧化物/碱金属硅酸盐反应合成[8]。粉煤灰基地质聚合物/混凝土的形成示意图如图1所示。在高碱性条件下，当活性铝硅酸盐迅速溶解并在溶液中释放游离的[SiO4]-和[AlO4]-四面体单元后发生聚合。四面体单元通过共享氧原子与聚合物前驱体连接，从而形成聚合的Si-O-Al-O键。以下反应发生在地质聚合过程中[7]。
(Si2O5Al2O2)n H2O OH-→Si(OH)4 Al(OH)4- (1)
Si(OH)4 Al(OH)4-→ 4H2O (2)
图1.将粉煤灰转化为地质聚合物/混凝土。
这个过程释放出的水是通常在溶解过程中消耗的水。在反应过程中从地聚物中排出的水在反应过程中为混合物提供了可使用性。这与水化过程中在硅酸盐水泥混合物中化学反应的水形成对比。报道了偏高岭土/粉煤灰活化的水化产物为沸石型：水化硅酸钠凝胶有不同的Si/Al，而矿渣活化过程中生成的主要相为低Ca/Si的水化硅酸钙。虽然由不同铝硅酸盐制备的地聚物有许多物理性质可能相似，但它们的微观结构和化学性质在很大程度上有所不同。偏高岭土基地聚物的一个优点是，在准备和开发过程中，它可以连续生产和具有可预测的性能。然而，其板状颗粒导致流变问题，增加了加工的复杂性和系统的需水量[6]。与此相反，粉煤灰基地聚物通常比偏高岭土基地聚物更耐用和更强[4]。矿渣基地聚物比偏高岭土和粉煤灰基地聚物具有更高的早期强度和耐酸性。
2.1成分影响
影响地聚物浆体性能的最重要因素是：SiO2/Al2O3比、R2O/Al2O3比、SiO2/R2O比（R=Na 或K ）、液固比。大多数研究结论认为，为了达到所需的机械强度，非晶态结构的地聚物更适合[10-15]。抗压强度与SiO2/R2O比值的关系表明，碱含量的增加或硅酸盐含量的降低都会使地聚物的抗压强度增加，这归功于铝硅酸盐网络结构的形成[10,11]。Si/Na（4/4或更小）的地聚物与NaOH活化形成结晶沸石（Na96Al96Sr96O384216H2O），但当比例为gt; 4/4时，就形成了另一种沸石(Na6[AlSiO4] 6·4H2O)的纳米晶体[12]。将少量的硅酸钠加入氢氧化钠中，由于硅酸盐单元的模板作用，明显地减少了微晶的形成。当活化剂用量较低（18%）时，粉煤灰基糊料中形成的孔隙较大且分布较广（19.8-2342A），而当活化剂用量较高（30%）时，孔隙较小且呈窄分布（19.8-1155A），主要是由于大量颗粒的溶解和反应产物的形成导致了孔隙的细化（图2）。孔隙率的降低提高了地聚物浆体的强度[13]。通常，最佳地聚合物强度是在SiO2/Al2O3比为3.0-3.8和Na2O/Al2O3比为1时[14,15]。SiO2/Al2O3比率的变化超过此范围会导致形成低强度。地聚物糊料的凝结时间随初始混合料中SiO2/Al2O3比例的增加而增加。
图2 不同活化剂用量下粉煤灰基地聚物糊料的孔径分布[13]。
2.2 C-S-H相效应
研究了C-S-H相对铝硅酸盐地质聚合作用的影响，以了解其在早期强度中的作用[16-22]。在偏高岭土/矿渣混合物中，C-S-H相和铝硅酸盐凝胶（N-A-S-H）共存于糊状物[16]中，与NaOH活化的高钙粉煤灰基地聚物[17]相似，这是造成强度增加的原因。假如在低碱度下加入天然硅酸钙矿物时，钙的溶解很小，导致C-S-H凝胶形成较少和地聚物糊料强度的降低[18]。对于粉煤灰/矿渣混合物，27℃时的反应主要由矿渣活化引起，而60℃时的反应则是由粉煤灰和矿渣的复合活化引起的。随着加入矿渣，浆体抗压强度的提高归因于其微观结构的致密性增加[19]。由硅酸钾和氢氧化钾制成的粉煤灰/矿渣地聚物的硬化起始是由于C-S-H/C-A-S-H的形成，而硬化继续是由于C-A-S-H、K-A-S-H和（Ca，K）-A-S-H的快速形成，这取决于钙离子的可用量和体系中的pH值。钙离子溶解速度减慢有效地提高了抗压强度，因为快速地质聚合作用持续的时间更长[20]。低pH值和有限的钙离子环境有利于促进高钙粉煤灰基地聚物中的硅酸盐和铝酸盐之间的地质聚合反应生成N-A-S-H凝胶[21]。Guo[22]等人报道了C级粉煤灰基地聚物糊料的63.4MPa抗压强度，表明钙在强度发展中扮演的角色。
2.3添加剂的作用
Kusbiantora[23]等人在他们的研究报告表明，作为OPC缓凝剂的蔗糖和柠檬酸等添加剂在粉煤灰基地聚物中具有不同的作用机理。蔗糖被钙、铝、铁离子吸收形成不溶性金属络合物时，起到缓凝剂的作用。另一方面，柠檬酸作为促进剂，使凝结时间分别缩短了9分钟和16分钟。在工业高效减水剂中，以萘系高效减水剂在单一活化剂的作用下，其相对坍落度提高136%，没有任何抗压强度降低。当采用复合激发剂时，改性聚羧酸系高效减水剂的抗压强度降低29%[24]。尽管聚羧酸盐基高效减水剂与萘基高效减水剂相比，其可加工性有明显的改善，但在粉煤灰/矿渣掺混体系中也发现了聚羧酸盐基高效减水剂的缓凝效果[25]。
2.4固化条件
已经做了几次尝试[26-31]来研究不同固化条件对地聚物糊料性能的影响。据报道，对于彻底的地质聚合反应，固化温度在40-85℃之间。Palomo[26]等人研究了碱性活化粉煤灰（液固比分别为0.25和0.30）在65℃和85℃下的固化。他们表明，85℃下固化的地聚物的抗压强度（8-12M）比65℃下固化的地聚物大得多。当固化时间延长到24小时后，强度的上升幅度要小得多。Perera[27]等人研究了偏高岭土基地聚物在室温（21-23℃）和热条件（40-60℃）下，在相对湿度（RH）控制下固化24小时，发现在30%RH下的固化优于在70%RH下的固化。Heah[28]等人结果表明，室温固化偏高岭土基地聚物是不可行的，而升温（40℃、60℃、80℃、100℃）有利于1-3天后强度的提高。但是，由于–Si–O–Al–O–键的热解作用，在较高的温度下固化较长时间会导致样品在后期失效。Rovnanik[29]报告说，偏高岭土基地聚物在高温（40-80℃）下的固化加速了强度发展，但在28天内，与常温或温度略微降低的地聚物相比，力学性能发生恶化。Ebrahim和Ali[30]用三种不同的配方配制了三种混合料，并在采购后1天和7天在不同温度(45、65、85℃)和时间(5-20小时)下进行水热固化。在室温下采购后的时间越长，在加热使用前就有利于更高强度的开发。一般而言，要获得最佳的机械和耐久性性能，以保持其结构完整性，需要对地聚合物材料进行充分的固化[31]。
3.地聚物砂浆
由于土工聚合物砂浆在建筑施工中的应用越来越广泛，人们对其流动性和力学性能进行了大量的研究[32-40]。根据初始流动、胶凝比、活化剂与黏合剂比、活化剂摩尔浓度等方面对砂浆的性能进行了优化。Chindaprasirt[32]等人报道了用砂-粉煤灰比为2.75、工作流量为135plusmn;5%的C级粉煤灰地聚物砂浆在70℃下固化3天后的抗压强度为52MPa。在高温下长时间固化导致抗压强度降低，这是由于微观结构减弱和水分损失导致孔隙率增加。在另一
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