通过有机膨润土吸附废水中的茶多酚
A. Marsal , E. Bautista, I. Ribosa, R. Pons, M.T. Garciacute;a
IQAC, CSIC, Jordi Girona 18-26, 08034 Barcelona, Spain
文章历史:
2008年5月19日接收
2009年1月15日至1月22日修订
2009年1月30日网上发布
摘要
用十六烷基三甲基溴化铵(HDTMA)和二苄基三乙基氯化铵(BTEA)制备有机膨润土 .这两种表面活性剂的膨润土被用于2个不同的速率的阳离子交换容量（50%和100%）. 有机膨润土的过人之处是X射线小角散射和用于蔬菜提取物中多酚的吸附,这是用在制革和鞣皮革制造过程. 有机膨润土的吸附能力比活性炭低. 观察表明制备较高量的阳离子表面活性剂的有机膨润土能增强其吸附能力。
关键词:HDTMA-膨润土；BTEA-膨润土；吸附；多酚 ；蔬菜提取物；活性炭
1. 简介
植物提取物常用于皮革厂由于他们提供的单宁，一种含有大量的多酚的物质。单宁将易腐材料转化为抗微生物攻击的持久材料. 在制革过程中用蔬菜提取物，并不是所有的单宁被吸附，没有被排进废水。
目前皮革生产国的环境立法是非常严格的。因此，废水处理是一个非常重要的课题。日污染水平由于其成分的有机性，植物提取物是相当大的。这些废水的处理，包括沉降和生物降解，通常是非常地由于单宁的难点，这是非常易溶于水，抑制活性污泥中微生物的生长。
植物提取物用于鞣制各种物品如底革，“vaquetilla”皮革马鞍和“vaquetilla”皮革鞋（鞋面，鞋等），当高配植物提取物使用（底革和“vaquetilla”皮革马鞍），大量存在于最终废水，可重复使用。当普通提供使用（“vaquetilla”皮革对于鞋类），只有少量（0.3克/升）最终在废水。在这种情况下，重新使用是不明智的，也不赚钱，消除是必要的。吸附过程与粘土构成执行一个简单的，传统的治疗方法的选择和经济上可接受的方法
Espantaleoacute;n等, （2003）研究的阴离子染料和非离子表面活性剂在制革厂中常规使用的吸附。 马沙尔等 ,（2003）报道膨润土酸活化的对去除含羞草提取物的影响。膨润土活化用0.5N硫酸是最合适的。
由于膨润土的表面的亲水特性，其对非极性的非离子有机化合物的吸附能力是低的。与大的有机阳离子交换反应使表面疏水所以非极性的非离子型有机玉米 - 磅的吸附是显着增加（丘奇曼等人，2006; Lagaly等人，2006）。绿土具有较小有机阳离子饱和像四甲表现出非常弱的吸附对苯酚，氯酚和五氯苯（Mortland等人，1986）。小有机阳离子创建一个相对刚性的，非极性表面适合于非极性的非离子性有机化合物的摄取通过吸附，而大的有机阳离子创建通过其挠性的烷基链（Smith和加兰，1995）的聚集的有机分区平台。有机蒙脱石，如十六烷基蒙脱石，表现为一个双吸附剂用于有机化合物，其中，所述矿物馏分用作固态吸附剂和有机（HDTMA）相作为分区介质（Boyd等人，1988）。
有机粘土已经广泛研究了各种各样的环境应用：苯酚，对氯苯酚和2,4-二氯苯酚与十六烷基三甲基溴化铵（HDTMAB）的吸附改性膨润土（Rawajfih和Nsour，2006年）;吸附和用一系列阳离子表面活性剂的改性1,2,4-三氯苯和单宁酸中的膨润土再吸收：氯化四甲铵（TMA），十六烷基三甲基溴化铵（HDTMA），十六苄基二甲基氯化铵（HDBDMA）和二甲基溴化铵（DDDMA） （Dentel等人，1998）; （申，2002年a）切除双侧苯酚和有机物（申，2002年b）用膨润土与苄基三甲基溴化铵（BTMA）修改了吸附 - 絮凝过程中溶解的水;通过吸附制革厂污泥的有机部分的消除与由阳离子交换用氯化苄基二甲基十八烷基铵和氯化三甲基十八烷基铵获得的两个不同的有机膨润土（西菲等人，2001）;由十六烷基三苯甲酸的吸附交换蒙脱石（Yan等人，2007）。
这项工作的目的是研究植物的吸附提取物（多酚），它存在于废水在为0.3g /L最高浓度（从鞣制过程中产生由十六“vaquetilla”皮革鞋类）溴（HDTMA）和苄基三乙基氯化铵（BTEA）。这些有机膨润土的吸附能力与活性炭进行了比较。
有机污染物和磷酸盐两种类型的无处不在的污染物。在许多国家（例如，在中国），
市政和工业废水总是混在一起为进一步治疗。然而，一些有机化合物的难以在广泛使用完全降解激活污泥法和磷酸盐去除效率是还不够高。因此，从一些废水流出物处理厂仍可能含有一些有机污染物和磷酸盐。许多有机污染物，如芳族化合物，是潜在的致癌物质和/或诱变剂。磷通常被认为是与限制性营养对于水体的富营养化，富营养化湖泊和河流是最严重的环境之一中国的问题。因此，除去这些污染物从水已经受到了广泛关注。吸附被认为是最常见的方法之一为去除这些从水污染物，因为它的高有效性和的磷酸盐的回收，和许多类型的吸附剂的潜在相应地发展。例如，活性炭和表面活性剂改性的粘土被认为是有效的对有机化合物吸附剂和多孔材料含有可交换羟基能有效去除磷酸盐水。然而，很少吸附剂，可以同时去除这两种有机物和磷酸盐从废水中是可用的。
在本次调查中，一系列的就业需求，通过合成嵌入与CAB和羟基铝膨润土（Al13形态）。所获得的同时吸附特性向有机化合物和磷酸盐吸附剂为批处理实验研究。其目标是合成多功能吸附剂，以同时去除有机化合物和从污染的水的磷酸盐。
2.实验
2.1.物料
2.1.1.
蔬菜提取物蔬菜栲胶是从植物中提取许多物质的复杂混合物。它们含有多酚类物质它参与方式不同的单宁酸的结构（白，1958）。最常见的是没食子酸或相关的酯键物质到中央碳水化合物芯。单宁分子建立以这种方式被称为“可水解的单宁酸”，因为它们很容易通过酸，碱或酶水解。相反，某些其他在植物中的水可提取的多酚含量很少碳水化合物不结合于酚类物质。这些提取物一般称为“缩合单宁”。
含羞草单宁，属于该组缩合单宁，发生在相思中不同物种的树皮。一个典型的含羞草提取物含有单宁酸的62〜63％，非单宁的18％至20％。 图。如图1所示缩合单宁提取物的结构（Cot等，1973）。
图.1.凝聚栲胶的结构（含羞草提取物）
由“香格里拉Forestal公园Taacute;nica”提供了一个雾化含羞草提取物用作多酚物质的来源。水分和总固体含量（93.9％）是由在100℃下干燥该提取物来确定24小时。水溶性含量，通过过滤的方式的部分确定在1升的水6克含羞草提取的溶液通过0.45mu;m的配衡玻璃纤维过滤器，为93.2％。近似分子量分布提取物用凝胶过滤色谱法通过测定的Sephadex树脂和是MWlt;700（Cot等，1973。）：55.6％;700lt; MWlt;1500：30.3％; 1500lt; MWlt;5000：4.2％; 5000lt;MW：9.9％。
2.1.2.吸附剂
（1）膨润土
Volcangel，由BENESA（Bentonitas ESPECIALES S. A.），59.3％SiO2和17.4％氧化铝，粒度提供：75微米。 对于比较的目的，活性炭（默克，参考。102186）已用过的。粒度：B100微米的约90％。
（2）钠基膨润土.
工业膨润土与氯化钠溶液混合，经离心，将上清液丢弃。钠膨润土液用水- 丙酮混合物直到不含氯化物，在60℃下和地面干燥。 （Rawajfeh和酸酸的，2006年）。所述阳离子交换容量的钠（CEC）膨润土用饱和测定与乙酸铵溶液并通过常规随后铵离子测定凯氏定氮法没有事先消化（麦肯锡，1951年），并0.52毫当量/克，在60℃膨润土干燥。
（3）有机膨润土的制备.
该有机膨润土是通过分散（3小时，30℃）的溶液中的钠膨润土制备十六烷基三甲基溴化铵（适马超，H9151）和氯化苄，（Aldrich公司，146552）。的金额加入的表面活性剂分别为50和CEC的100％，所述的浓度表面活性剂为0.026摩尔/升和0.052摩尔/升，分别与分散体的膨润土含量为100克/升。
将分散体离心。沉积物液用去离子水，直到不含氯化物或溴化物，在60℃下，研磨干燥使用研钵和杵及直到需要贮存在密闭的容器中。
2.2. 方法
2.2.1.
膨润土主要成分为蒙脱石，有种可扩展的粘土矿物，具有永久负电荷的从的同晶取代导致其表面在八面体/四面体中心原子由低阳离子化合价，从而使膨润土由有机被嵌入阳离子或羟基的金属，将所得的材料是被视为有机膨润土和羟基金属柱分别膨润土。有机膨润土是有效的吸附剂朝有机污染物，它们被认为是适当垃圾填埋场衬里和污水处理潜在的吸附剂
该有机膨润土的表征在天然膨润土，钠膨润土的总碳含量和有机膨润土通过用元素分析法测定芬尼根热EA1112系列的Flash元素分析仪。有机有机膨润土的碳含量是通过减去计算出的的钠膨润土的总碳含量
SAXS测量进行了使用一个小角度克拉特基摄像机（M-布劳恩）耦合到西门子的K-760发生器，在50千伏和40mA操作。对应于CuKalpha;线的波长（1.542埃）被使用。线性检测器为PSD-50 OED M（布劳恩）和温度控制器是一个珀尔帖KPR的AP PAAR模型在25plusmn;0.1°C的条件下工作。该仪器产生狭缝涂散射曲线。 峰值位置相比为检测到的最大值改变小于1％所需的曲线。
2.2.2.多酚类物质的吸附
在不同浓度不同的含羞草提取液（0.03〜0.30克/升）制备。这些给定的体积（300毫升）中溶液加入到0.5克相应的有机膨润土;将混合物在30℃下振荡3小时，并离心。氧化还原后测定多酚浓度用福林 - 乔卡梯奥氏试剂，磷酸的混合物反应tungstenic和磷酸molybdenic酸。这导致形成其中有一个有色W8O23和Mo8O23氧化物复合物在750纳米的最大吸光度（西班牙广场等人，1996）。浓度通过使用没食子酸在校正曲线来确定不同浓度（奔纳斯尔等人，1996; Singleton等人，1999;纳瓦兹等人，2006）。
3.结果与讨论
3.1.该有机膨润土的表征
有机碳含量非常相似的理论碳含量从HDTMA和BTEA的量计算中加入（表1）。
表格1有机膨润土VS理论碳含量的有机碳含量
|
粘土 |
理论有机碳含量（%） |
总碳含量（%） |
有机碳含量（%） |
|
膨润土 |
– |
0.7 |
– |
|
钠化膨润土 |
– |
0.6 |
– |
|
膨润土HDTMA (100% CEC) |
11.9 |
11.7 |
11.1 |
|
膨润土 HDTMA (50% CEC) |
5.9 |
6.1 |
5.5 |
|
膨润土 BTEA (100% CEC) |
8.1 |
7.8 |
7.3 |
|
膨润土 BTEA (50% CEC) |
4.1 |
4.2 |
3.6 |
在膨润土SAXS图带中心在7.4°对应于1.20纳米的层间距（图2）。与反应HDTMA增加了层间距1.84纳米的100％和CEC1.44毫微米为50％的CEC（表2）。该散射峰通常认为在双层关系和域尺寸的减小。散射曲线似乎表明天然膨润土散射的痕迹带。这可能是由于非交换的膨润土的一小部分。100％CEC BTEA另外增加了层间距为1.51纳米和50％CEC样品1.43纳米。这些曲线也表现出天然膨润土波段的痕迹。
图2.小角X射线散射曲线的膨润土和有机膨润土。
表2在有机膨润土的层间距（纳米）
|
膨润土 |
1.2 |
|
HDTMA-膨润土 (100% CEC) |
1.84 |
|
HDTMA-膨润土 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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