英语原文共 6 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
译文
砷在天然赤铁矿、磁铁矿和针铁矿上的吸附
Javier Gimacute;eneza, Maracute;ıa Martıneza, Joan de Pabloa,b, Miquel RovirabLara Duroc
a Enginyeria Quacute;ımica,Universitat Polit`ecnica de Catalunya (UPC), Av.Diagonal 647, 08028 Barcelona, Spain
b CTM Centre Tecnol`ogic, Avda. Bases de Manresa 1, 08240 Manresa, Spain
c ENVIROS-Spain S.L., Passeig de Rubacute;ı 29-31, 08197 Valldoreix, Spain
摘要：本文研究了不同因素对不同天然铁氧化物(赤铁矿、磁铁矿和针铁矿)吸附As(III)和As(Ⅴ)的影响。三种铁氧化物的吸附动力学表明，不到2天吸附将达到平衡，赤铁矿和磁铁矿的吸附动力学比针铁矿的吸附动力学更快。在溶液中砷平衡浓度的影响下，砷在三种不同吸附剂上的变化符合非竞争性朗缪尔等温线。观察到吸附砷的差异随着pH变化的趋势是，在三种吸附剂上的吸附量在碱性pH下减小，与文献中发现的结论一致。与针铁矿和磁铁矿相比，观察到：在所有pH范围内As(Ⅲ)在赤铁矿上的吸附量最大。本文发现天然矿物与合成吸附剂对砷有相似的吸附能力。
关键词：含铁氧化物；朗格缪尔等温线；金属离子的吸附；吸附动力学
1、综述
在整个生物群中砷是一种有毒的微量元素，有时涉及到人类死亡事故或疾病[1 - 4]。在氧化还原条件下，砷在自然界以As(III)和As(V)的形式存在，由于相对缓慢的砷的氧化还原转变通常观察到砷处于两种氧化态，并且As (III)的毒性比As (V)强[5 - 7]。
As (III)和As (V)的在含铁氧化物上的吸附先前已经研究过，实际上，含铁氧化物似乎对砷在土壤、湖泊和海洋沉积物的衰减有一定作用[8–10]。不同的研究已经探讨了As (III)和/或As (V)在无定型铁氧化物上的吸附[6,9,11,12]和砷在针铁矿上的吸附，特别是与As (V)相关的吸附。在这个意义上，Grossl和Sparks[13]观察到随pH在6-11范围内增加，As (V)在针铁矿上的吸附量减少，Matis等[14]表明，当pH从中性变化到碱性时，As (III)和As (V)在针铁矿上的吸附量都减少，并且吸附作用随As (V)的初始浓度的变化符合朗格缪尔等温线。Manning等[9]还观察到As (V)在针铁矿上的吸附量随着pH而减少，而As (III)在pH 5到9的范围内有最大的吸附量。Dixit、Hering[3]和Lenoble等[15]发现了pH对As (III)和As (V)在赤铁矿上的吸附的影响有着类似的趋势。Bowell[16]的研究表明，砷（As (III)和As (V)）在天然针铁矿上的吸附量比在天然磁铁矿更高，并且As (V)的吸附量比As (III)的高。随着pH的变化吸附量在中性表现出最大值。Bowell得到pH为7时As (V)在天然针铁矿上的吸附能力比沉淀法得到的新鲜的针铁矿的吸附能力低[7]。对于砷在赤铁矿上吸附的情况，Xu等[17]观察到As (V)的吸附量随pH的增加而减少。Singh等[18]还研究了As (V)在天然赤铁矿上的吸附，他们发现吸附过程符合一级动力学和朗格缪尔等温线。吸附能力随着pH的变化表现出最大值的pH值为4.2。砷在磁铁矿上的吸附只有很少的研究。Dixit和Hering[3]指出，当pH低于9时As (III)在磁铁矿上的吸附量随pH而增大，当在更加碱性条件下吸附量减小。Parga等[19]观察到，通过使用电凝聚法从墨西哥污染的地下水中除砷时，As (III)和As (V)在磁铁矿上有很大的吸附量。
本文中我们已经测试了砷在天然磁铁矿，赤铁矿和针铁矿砷上的吸附，以便比较这些矿物与由不同的作者制备的合成吸附材料的吸附能力，因为在这项工作中使用的矿物是自然丰富的，成本相对较低的材料。在这个意义上，本文对吸附的动力学、朗缪尔等温线以及pH对砷在不同天然铁氧化物上的吸附的影响进行了研究。
2、实验
在这项工作中所使用的材料是从基律纳（瑞典）取的天然磁铁矿和从山德尔耶罗（西班牙）取的赤铁矿和针铁矿。将固体破碎、筛分到所需的粒度（赤铁矿和针铁矿的粒度为0.25毫米，磁铁矿的粒度为0.1毫米）。
固体的比表面积通过BET方法测定的，获得的结果分别为：赤铁矿0.381plusmn;0.002 m2gminus;1；针铁矿2.009plusmn;0.004 m2gminus;1为和磁铁矿0.890plusmn;0.002 m2gminus;1。
该研究是按照相同的实验方法[28]在室温下进行一批吸附实验。第一系列试验（见下文）表明，接触不到2天系统达到平衡。一旦达到平衡，将溶液离心，上层清液的样品取出，并通过孔径0.22微米的过滤器，砷含量通过电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP）测定。
附着到固体上的砷浓度{As}s，是加入到溶液中的初始砷浓度[As]0减去As的剩余浓度计算出的[As]，乘以体积（V，立方分米）与表面积（SA，平方米）的比值：
{As}s = ([As]0 minus; [As]) V/SA
三个系列的实验是用三种固体（一般使用0.1克固体）进行As (III)和As (V)的吸附：
(1)砷的吸附量（初始砷浓度为2times;10-5mol/L）随时间的变化。该实验的pH一般在6.5和7.5之间。
(2)在恒定的pH和固液比的条件下，砷的吸附量随溶液中的初始金属离子浓度（10-6和10-3 mol/L之间）的变化。
(3)在恒定的初始砷浓度（2times;10-5mol/L）的条件下，砷的吸附作用随溶液的pH值的变化（3和12之间）。
图1：(a) As(V)和 (b) As(III)在不同的固体上的吸附动力学。实验条件为初始砷浓度为2times;10minus;5 mol/L和0.1 g的固体。吸附动力学的图线符合准二级速率方程。
3、结果
3.1吸附动力学
As(V) 和As(III)在三种固体上接触时吸附量的变化示于图1{As}s随时间的变化。可以看到，平衡一般在不到2天的时间内到达。
动力学数据的模型已进行了二级速率方程的拟合，二级速率方程已被广泛用于描述不同的吸附材料的金属离子的吸附（也有机化合物的吸附）。准二级速率方程为：
t/{As}s= 1/k{As}2s,eq t/{As} s,eq
其中{As} s,eq是平衡时（molmminus;2）的金属离子的吸附量，k吸附的速率常数（m2 molminus;1 hminus;1），{As}s是任意接触时间t（h）内金属离子的吸附量。
图1中的实验数据代入方程，作图可得到t/{As}s随t变化的直线，表示该过程符合准二级速率方程。该模型的数据拟合的结果列于表1中。实验数据对该模型的良好拟合表明，在所有的情况下，该过程符合准二级速率方程。该模型的实验数据的拟合也示于图1。
表1：As(Ⅲ)和As（Ⅴ）在天然矿物上的吸附动力学数据
|
|
速率常数， k（m2 molminus;1 hminus;1） |
{As} s,eq (times;10-6molmminus;2) |
R2 |
|
As(III)–赤铁矿 |
0.52 plusmn; 0.01 |
3.84 plusmn; 0.02 |
0.9996 |
|
As(III)–针铁矿 |
1.00 plusmn; 0.01 |
1.19 plusmn; 0.01 |
0.9998 |
|
As(III)–磁铁矿 |
0.82 plusmn; 0.01 |
1.39 plusmn; 0.01 |
0.9998 |
|
As(V)–赤铁矿 |
0.48 plusmn; 0.02 |
3.64 plusmn; 0.03 |
0.998 |
|
As(V)–针铁矿 |
0.44 plusmn; 0.02 |
1.33 plusmn; 0.02 |
0.999 |
|
As(V)–磁铁矿 |
0.47 plusmn; 0.02 |
1.85 plusmn; 0.02 |
0.998 |
从表1中可以看出，As(V)吸附在三种固体上的速率常数非常相近，而对于As(III)，吸附在赤铁矿上的速率常数低于针铁矿和磁铁矿。As(III)的速率常数总是比As(V)的高。
实验数据符合二级动力学方程的结果表明该过程控制速率可能是化学吸附，涉及吸附质和吸附剂之间共享或交换电子产生的原子价力[22,23]。
3.2初始砷浓度的影响
平衡砷浓度对砷吸附在三中不同的固体上的变化的影响如图2，包括As(V)和As(III)。
图2：(a)As(Ⅲ)和(b) As(V)在赤铁矿、针铁矿、磁铁矿上吸附的吸附等温线。实验条件为：0.1克固体和赤铁矿吸附的砷溶液的pH为7.3，磁铁矿吸附的砷溶液的pH为6.5，针铁矿吸附砷的溶液的pH为7.5。
实验数据已经拟合了非竞争的朗格缪尔等温线，基于以下吸附平衡：
As S harr; S–As, KL ={S–As}/{S}[As]
其中，KL是朗缪尔常数，dm3 molminus;1，{S–As}表示占用表面位点的浓度，{S}为自由表面位点。参数Gamma;，molmminus;2，定义为砷吸附在固体上的量。
Gamma; ={S–As}/SA
因此:
Gamma; max={S}tot/SA
其中Gamma; max是最大金属吸附量，molmminus;2，{S}tot代表表面位点的总数：
{S}tot = {S} {S–As}。
从这些方程我们可以推断出：
Gamma; = Gamma; max KL[As]/(1 KL[As])。
这个等式的线性形式使用得到了参数Gamma;的最大值和KL的值：
[As]/Gamma;= [As]/Gamma; max 1/Gamma;maxKL
[As]/Gamma;对[As]的线性图得到的数据如表2。 拟合的朗格缪尔等温线和实验值如图2。发现了As（III）和As(Ⅴ) 吸附在针铁矿和磁铁矿上的结果有良好的适用性，表明砷在铁矿物表面上单层覆盖。然而，As(Ⅴ)在赤铁矿上的吸附不能很好的拟合，实际上，即使[As]处于最高值恒定不变的{As} s也不会到达。
正如我们在表2中看到的，与针铁矿或磁铁矿相比，As（III）和As（V）能更有效地吸附在赤铁矿上。Gamma; ma
剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
资料编号：[146962]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word
以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。
