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柴油机低温氮氧化物吸附器 控制冷启动氮氧化物的机理分析
摘 要
低温氮氧化物吸附器(LTNA)在柴油机冷启动时吸附氮氧化物，在SCR（选择性催化还原技术）系统运行时释放氮氧化物。氧化氢抑制了低温氮氧化物吸附器中钯碳催化剂在100摄氏度以下的氮氧化物存储量，而在100摄氏度以上的乙烯和氢气则增加了氮氧化物的存储量。即使使用氧化氢, 一氧化碳也改善了100摄氏度以下的氮氧化物的存储量。由此确定了两种潜在机制可改善此类情况的方法：（1）借助一氧化氮和还原剂在低温氮氧化物吸附器上反应生成中间体的反应;（2）借助部分钯的氧化物的还原。乙烯、一氧化碳和氢气对氮氧化物存储的不同影响支持了第一种机制，当试验中关闭还原剂时，氮氧化物泄露量迅速增加也是如此。趋势分析证实了在100摄氏度时一氧化氮和一氧化碳被注入样品中时异氰酸酯基的形成。基于甲烷的氧化作用，在试验的前5分钟内，单独使用一氧化氮或单独使用还原剂并没有显著地降低钯的氧化物的含量，但是一氧化氮和还原剂都发生了显著的还原。这表明一氧化氮和还原剂在钯氧化物存在的情况下相互作用，从而在该过程中还原了钯氧化物。因此，还原剂的主要好处是与一氧化氮反应，在低温氮氧化物吸附器中钯碳催化剂的作用下形成中间体。
关键词 氮氧化物吸附器；钯；二氧化铈；乙烯；亚硝酸盐；硝酸盐；异氰酸酯
Mechanistic assessment of low temperature NOx adsorbers for cold start NOx control on diesel engines
Abstract
Low temperature NOx adsorbers (LTNA) adsorb NOx from diesel engines during cold starts and release the NOx when the SCR system is operational. H2O inhibited NOx storage on Pd/CZO LTNAs below 100 °C, but above 100 °C C2H4 and H2 increased the NOx storage. CO improved the NOx storage below 100 °C even with H2O. Two potential mechanisms were identified for these improvements: (1) the reaction of NO and reductant to form intermediates on the LTNA; (2) partial reduction of some of the PdOx. The different effects of C2H4, CO, and H2 on the NOx storage supported the first mechanism, as did the very rapid increase in NOx slip when the reductant was turned off during a test. DRIFTS analysis confirmed NCO formation when NO and CO were fed to the sample at 100 °C. Based on CH4 oxidation, NO alone or reductant alone did not reduce the PdOx significantly during the first 5 min of the test, but significant reduction occurred with both NO and a reductant. This suggests that the NO and reductant interacted on the PdOx, reducing the PdOx in the process. Thus, the primary benefit of the re-ductants is to react with NO to form intermediates on the Pd/CZO LTNA.
KeyWords: NOx adsorber; Palladium; Ceria; Ethylene; Nitrite; Nitrate; Isocyanate
目 录
3.1 氧化氢、乙烯和一氧化碳对26式钯/二氧化铈/氧化锆样品氮氧化物贮存性能的影响 14
3.2 不同还原剂对78式钯/二氧化铈/氧化锆样品氮氧化物存储性能的影响 17
第1章 引言
一旦选择性催化还原催化剂的温度达到200摄氏度[1]，就可以采用铜/菱沸石选择性催化还原(SCR)催化剂与尿素水溶液喷射系统相结合，可以有效地处理柴油机氮氧化物(NO和NO2)的排放。尿素分子[CO(NH2)2]在排气系统中分解为两个氨分子(NH3)，氨分子和氮氧化物在稀薄条件下在SCR催化剂上反应生成氮气(N2)和氧化氢(H2O)。然而，由于排气温度低，因此柴油发动机的预热速度慢，即使采用加速排气加热策略，在冷启动后，选择性催化还原催化剂达到200摄氏度也需要相当长的时间(例如1-3分钟)。因此，在此期间必须推迟尿素的喷射并因此减少氮氧化物的排放。因此，在冷启动阶段的氮氧化物排放量占联邦试验程序(FTP)期间车辆总氮氧化物排放量的很大一部分。
为了减少这些冷启动氮氧化物的排放，希望低温氮氧化物吸附器(LTNA)在冷启动期间存储氮氧化物，然后在较高温度下热释放所储存的氮氧化物，当下游选择性催化还原催化剂达到200摄氏度，能够减少氮氧化物。作为氮氧化物吸附器技术的另一个例子，目前在欧洲一些柴油应用中使用了稀薄氮氧化物吸附器(LNT)来处理氮氧化物排放，然而这些场合的成本较高，考虑此因素和（或）空间限制，无法实施尿素/选择性催化还原系统。稀薄氮氧化物吸附器（LNT）通常使用高含量的铂（Pt）将废气中的一氧化氮氧化为二氧化氮，而二氧化氮与氮氧化物存储材料(如钡、铈)反应生成硝酸盐(-NO3)[2]。由于需要将一氧化氮氧化为二氧化氮，在温度低于150摄氏度时，稀薄氮氧化物吸附器(LNT)对于氮氧化物的控制效果较差。此外，形成的硝酸盐非常稳定，使其难以在精益操作中释放所储存的氮氧化物。因此，在周期性富氧清洗过程中，稀薄氮氧化物吸附器(LNT)将存储的氮氧化物还原为氮气。硝酸盐在浓的条件下分解，释放出氮氧化物，然后氮氧化物与浓废气中的还原剂[如碳氢化合物(HC)、一氧化碳(CO)和氢气(H2)]在铂族金属(PGM)上生成氮气（N2）、二氧化碳(CO2)和（或）氧化氢（H2O）。然而，这些大量的清洗降低了汽车的燃油经济性，也可能产生额外的碳氢化合物(HC)，一氧化碳(CO)和颗粒物(PM)排放。
稀薄氮氧化物吸附器（LNT）另一个问题是其对硫中毒的强烈敏感性[3-8]。在贫氧条件下，稀薄氮氧化物吸附器（LNT）中的铂（Pt）可将废气中的二氧化硫（SO2）氧化为三氧化硫（SO3），并且三氧化硫（SO3）可与氮氧化物储存材料反应生成硫酸盐。这些硫酸盐比硝酸盐更稳定，因此阻止了氮氧化物的储存，直到硫酸盐可以在脱硫过程中被除去。在这里，中毒的催化剂在接近700摄氏度的温度下进行了几分钟的富氧操作，分解硫酸盐[9]。像大量燃油净化一样，这些浓烟气脱硫会降低燃油经济性，并且还产生额外的碳氢化合物（HC）、一氧化碳(CO)和可吸入颗粒物(PM)的排放。为了最大限度地减少生产过程中的硫化氢(H2S)，这种脱硫通常采用稀/浓“摆动”技术，其中短暂的稀薄期与短暂的浓郁期交替出现[10]。利用这种技术，大部分硫以二氧化硫（SO2）的形式从稀薄氮氧化物吸附器（LNT）中释放出来。
命名法
C2H4 乙烯 NOx 氮氧化物=一氧化氮 一氧化二氮
Ce 铈 NO2 二氧化氮
CH4 甲烷 minus;NO2 亚硝酸盐
CO 一氧化碳 minus;NO3 硝酸盐
CO2 二氧化碳 O2 氧气
DOC 柴油氧化催化剂 Pt 铂
ExitNOx 离开反应器的氮氧化物浓度
FGNOx 灌输氮氧化物气体 Pd 钯
FTP 联邦试验程序 PGM 铂族金属
H2 氢气 PM 可吸入颗粒物
H2O 水 SCR 选择性催化还原
HC 碳氢化合物 NO 一氧化氮
LNT 稀薄氮氧化物吸附器
LTNA 低温氮氧化物吸附器
PNA 被动式氮氧化物吸附器
N2 氮气
N2O 一氧化二氮
TWC 三效催化剂
为了避免在浓缩清洗过程中的燃料和排放惩罚，低温氮氧化物吸附器(LTNA)在稀薄条件下释放所储存的氮氧化物的情况是理想的。为确保所储存的氮氧化物在废气系统加热后能够完全释放出来，由于亚硝酸盐的分解要比硝酸盐容易得多，因此低温氮氧化物吸附器(LTNA)最好主要以亚硝酸盐的形式储存一氧化氮（NO），并尽量减少在催化剂上形成硝酸盐。这一要求鼓励在低温氮氧化物吸附器(LTNA)中使用钯（Pd）而不是铂（Pt）。此外，低温氮氧化物吸附器(LTNA)通常在载体涂料中含有氧化铝、二氧化铈和沸石等物质，并避免使用钡或其他碱土金属，因为这些物质可以
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