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碳纳米管基复合材料的界面阻尼特性
X.Zhou1，Eungsoo Shin2，K.W.Wang*，C.E.Bakis
美国宾夕法尼亚州立大学机械与核工程系园哈蒙德大厦157号,2004年1月12日收到; 于2004年5月16日以修订形式收到,2004年6月1日接受,2004年7月6日在线提供.
摘要：
由于纳米尺寸和密度小，纳米碳管（CNTs）的表面积与质量比（比表面积）非常大。 因此，在基于纳米管的聚合物复合结构中，预期通过利用纳米管和聚合物树脂之间的界面摩擦可以实现高阻尼。 此外，CNT的大纵横比和高弹性模量特征允许设计在这些组分之间具有大应变的这种复合材料，这可以进一步增强界面能量耗散能力。 尽管它们具有奇妙的工程潜力，但CNT基复合材料的阻尼性能尚未得到详细检验。 本文的目的是研究含有单壁碳纳米管（SWNTs）的聚合物复合材料的结构阻尼特性，重点分析CNT和树脂材料之间的界面相互作用。 该系统使用由树脂，空隙以及键合和脱粘的纳米管组成的四相复合材料进行建模。 提出了一个微机械模型来描述界面脱粘过程。 为了表征整体行为，采用威布尔统计函数来描述单轴加载下纳米管脱粘的可能性。 为了解决阻尼效应，提出了纳米管与树脂之间的界面“粘滑”摩擦运动的概念。 所开发的方法被扩展以分析具有随机取向的纳米管的复合材料。 分析结果表明，临界剪切应力，纳米管重量比和结构变形是影响阻尼特性的因素。 还进行实验以验证分析预测的趋势。 通过与纯树脂样品进行比较，该研究表明可以通过将CNT填料添加到聚合物树脂中来增强阻尼。 还观察到，基于SWNT的复合材料可以实现比具有其他几种类型（不同尺寸，表面积，密度和粘度）的复合材料更高的阻尼。 这些结果提供了使用碳纳米管阻尼增强的可能优势。
copy;2004 Elsevier Ltd.保留所有权利。
关键词：碳纳米管;B.剥离
1.介绍
由于碳纳米管（CNT）首先由饭岛识别[14]，碳纳米管越来越明显具有惊人的机械性能，并且它们提供了一种利用与几何形状中的石墨片相关的巨大强度的方式。 单壁纳米管（SWNT）具有近乎完美的高强度共价碳碳键晶格结构，导致预测的弹性模量大于1TPa[12,23,28] 并预测了约100GPa的抗拉强度[38,39]。这些卓越的性能已通过各种实验程序得到证实[29,34,37].如产生的那样，SWNT被发现在称为“绳索”的平行束中或称为同心束
命名法
|
Nomenclature A 横截面面积 椭圆体的半轴长度 模量,矩阵,和复数模量矩阵 第i相的模量矩阵 rth相的复杂stiness矩阵 分别为当量杨氏模量和剪切模量 分别为石墨片的杨氏模量和剪切模量 复杂的杨氏模量和与SWNT取向平均相关的剪切模量 纵向杨氏模量,横向杨氏模量和剪切模量 复合纵向杨氏模量,横向杨氏模量和剪切模量 树脂的剪切模量 指数 纳米管长度 威布尔参数 变换矩阵 脱粘概率函数 刚度矩阵与SWNT方向平均值相关 晶胞半径 圆柱极坐标 纳米管的半径 Eshelby矩阵 纳米管壁厚 移位 树脂和SWNT的纵向位移 纳米管体积，单位质量复合材料中的催化剂和树脂应变能 应变能分别为复合材料和树脂 直角坐标 剪切应变 当滑动发生时，树脂和SWNT分别伸长 由于SWNT和树脂之间的纵向滑移引起的能量耗散 损耗因子分别为复合材料和树脂 |
由界面引起的损耗因素，而不考虑界面效应 损耗因子和与SWNT取向平均相关的泊松比 损失因素 正常菌株 欧拉角 树脂的泊松比 泊松比 碳纳米管和树脂材料的质量密度 第rth相的概率密度 正常应力 WNT临界纵向应力 临界剪切应力 剪应力 复合相体积比 碳纳米管的体积浓度 碳纳米管和树脂材料的重量比分别为 与SWNT取向平均相关的性质 临界值 综合 等效实心圆柱体 石墨 接口 增量步骤 纳米管 树脂 不考虑界面效应 矩阵转置 平均值 复杂的价值
纵向和横向 与质量/重量相关的性质 与音量相关的属性 |
“多壁纳米管”（MWNT）[36,41]。 在每个束布置中，SWNT以相对较弱的范德华力保持在一起。已经发现MWNT的层间滑动与石墨烯层在结晶石墨中的相当[27,41]
新的制造和纯化技术已经增强了碳纳米管的生产[3,4]导致使用小重量/体积分数的CNT作为增强剂可以生产具有优异机械性能的轻质结构聚合物相。例如，仅添加1重量％的纳米管，已经观察到弹性模量增加36-42％[26]。实验结果还表明，材料性能的改善依赖于纳米管分散和树脂/纳米管界面结合[1,26,30,31,33]。然而，与传统的纤维增强复合材料不同，CNT基复合材料具有与聚合物链相同长度的填料。纳米管与聚合物之间的相互作用机制受到界面化学键，范德华力和机械联锁的影响，对理论和实验研究都构成巨大挑战。 多壁碳纳米管的碎裂试验[36] 和拉曼光谱[5,36] 已被用于研究界面载荷转移。 为了分析纳米结构，经常使用分子动力学（MD）方法[2,24,35] 然而，对于大型复杂系统，MD模拟需要昂贵的计算设备以及大量的计算时间。 另一方面，连续介质力学可以用较少的计算量提供可比较的结果。例如，伯努利-欧拉梁模型和弹性壳模型已被用于描述纳米管的平衡[9,27].
大多数关于碳纳米管基复合材料的研究集中在它们的弹性性质上。它们的阻尼机制和能力相对较少受到关注。虽然Koratkar等。[21,22] 最近观察到密集堆积的MWNT薄膜（无基质）的有希望的阻尼能力; 然而，CNT填充复合材料的阻尼特性尚未详细研究。
以前的研究已经探索了纳米粒子填料对聚合物复合材料阻尼性能的影响。对于弹性体材料，已经发现，近似球形的炭黑颗粒的棒状聚集体增加了炭黑聚集体分解和重新形成的应变范围中的材料阻尼[25,32]。粒子填充弹性体中的这种依赖于应变的阻尼增强被称为Payne效应。对于包含CNT填料的复合材料，可以预料到类似的影响。由于纳米管的尺寸较小，
碳纳米管阵列的质量比（特定面积）非常大。因此，在使用碳纳米管填料的复合材料中，可以预期通过利用单独的碳纳米管和树脂之间的弱键合和界面摩擦可以实现高阻尼。 这种剥离机理及其对CNT-lled复合材料阻尼特性的影响尚待探索。最近，Buldum和Lu[2] 使用MD方法研究了碳纳米管的界面滑动和滚动。发现纳米管首先粘附，然后在施加的力足够大时突然滑移。 在力图与距离图中观察到的滞后效应，提供了“粘滑”运动期间消耗的能量。由于使用原子力显微镜（AFM）的实验技术的发展，纳米尺度下的摩擦研究是可能的。Houml;lscher等人[13]使用应用于热解石墨的AFM尖端，观察到接触界面处的原子以“粘滑”的方式在表面上移动，从一个潜在的最小值跳到下一个。虽然这些研究已经证实了研究碳纳米管基复合材料中纳米管和树脂之间的界面摩擦的重要性，但他们迄今为止一直关注于局部分子水平的材料相互作用。为了直接影响振动阻尼领域，需要采用结构或系统级方法来检验CNT基复合材料的阻尼机制和特性。
在本文中，提出了一种含有SWNTs的聚合物复合材料的结构阻尼模型。使用脱粘的纳米管和树脂之间的界面摩擦来描述能量耗散。提出由摩擦接触引起的“粘滑”运动的概念来解决界面载荷传递行为。研究包括临界粘合应力，纳米管质量或体积分数以及结构变形的因素。通过实验进行验证分析预测的趋势。
2.SWNT复合材料的本构模型
2.1. 脱粘的SWNT-聚合物复合材料的建模
由于在文献中未发现关于SWNT弹性常数值的广泛一致性，本研究假定SWNT具有石墨片的弹性性质，其杨氏模量和剪切模量分别由Eg和Gg分别表示。SWNT被建模为具有长度l和外半径rNT的空心连续圆柱体。石墨中的层间距离为0.34nm，用于壁厚t。为了进一步简化推导，并利用与短期股票相关的可用方法[19]中空纳米管由具有相同长度和纳米管外半径的实心圆柱代替，杨氏模量和拉伸模量根据拉伸和扭转等效性进行调整。假设t / rnt，实心圆柱体的弹性性质如下：
考虑由弹性树脂（相0），空隙（相1）和随机定位但单向排列的实心圆柱体（相2）组成的最初完美结合的三相复合材料。 相应的Ci和phi;i（i = 0,1,2）表示每个不同相的体积分数和体积分数。当施加的载荷或变形逐渐增加时，在本研究中以实心圆柱体代表的一些SWNT可能经历界面脱粘。 因此，纳米碳管夹杂物进一步分为两类：一类仍然是完全结合的夹杂物，另一类是具有粘性基质C3和体积分数phi;3的脱粘夹杂物（相3）。 请注意，完美键合纳米管的结垢矩阵C2可以用等效模量Eeq和Geq表示，并且phi;2和phi;3之和等于碳纳米管的体积分数,phi;nt。
在这项研究中，假设当剪应力，
，在纳米管树脂界面达到临界值（定义为本文中的临界剪切应力或临界粘结应力），发生脱粘并且应力和）在脱钩时消失表面（图1）。
op
图1.树脂中纳米管上应力的示意图
为了获得具有界面脱粘的纳米管的相应结构基质，使用完全结合的巧克力夹杂物来代替脱粘的纳米管。通过这样做，可以避免由于表面脱粘引起的对变形不连续性的复杂描述，而仍然获得代表性模型。脱粘纳米管的应力和应变关系可表示如下：
通过使用临界应力和相应的应变来确定脱粘纳米管夹杂物的稳定基质。这也意味着由于界面脱粘导致的这种降低的承载能力随复合变形而变化。
2.2.进化界面脱粘和有效模量
为了解决界面脱粘的演变，气缸的平均内部应力被用作控制因素。通过假设剥离遵循威布尔统计[42,43]，纳米管脱粘的累积概率分布函数Pd表示为
其中量和M是威布尔参数。在本文中，应力状态函数F（sigma;）使用纳米管的内部法向应力进行评估，并且只考虑纳米管纵向的单轴载荷。 因此，纳米管的应力用于F（sigma;）。请注意，在给定的应力水平，脱粘纳米管的体积分数由给出。
为了制定由纳米管引起的能量耗散函数，这种复合材料的有效性是必需的。纳米管可以使用具有大轴长比的弹性球体来建模。Ju和Chen明确地获得了包含随机定位和单向排列的弹性椭圆体的多相复合材料的有效模量[16,17] 考虑远场扰动，可以表示为
Where
,
,
下标i表示第i个相位。 量I表示单位矩阵，S是Eshelby矩阵，见附录A.
3.能量耗散和阻尼建模
3.1.复数模量
SWNT单胞的横向各向同性复模量矩阵（图1）沿着主材料轴加载可写成
rsquo;
其中横向杨氏模量和剪切模量假定具有相同的损耗因子。 数量表示对称面上的泊松比，而
请注意，下标L和T分别表示纵向和横向。 在方程（3）中考虑了三个损失因子，和。（8）由于本研究中损耗因子的幅度通常小于0.1 rad，因此忽略相位角d与损耗因子tan（d）之间的差异。此外，复数模量和储能模量的工程常数具有以下关系：
3.2.粘滑行为和阻尼效应
基于对石墨片的实验观察[13] 和MD模拟碳纳米管[2], 在本研究中使用“粘滑”界面摩擦运动的概念来描述SWNT基复合材料的行为。首先研究嵌入树脂晶胞中的SWNT的平衡，如图所示图1。 回想一下，SWNT已经被有限长度的实心圆柱重新放置。 通过假定所施加的应力通过纳米管-树脂界面剪切机制转移到纳米管，可以如下执行剪切滞后分析：
其中和分别为纵向法向应力和界面处的纵向剪切应力。数量A表示气缸的横截面积。
基于Cox的分析[6]，如果晶胞在纵向受到应变，则纳米管中的剪切应力与树脂中的变形之间的关系如下：
其中是纳米管中的纵向位移，并且表示如果纳米管不存在时树脂在相同点处经历的相应位移。 常数H取决于夹杂物和树脂的几何形状和弹性性质。 对于圆柱形纳米管，H由下式给出
其中R和Grs分别表示单位晶胞的半径和树脂的剪切模量。 通过求解方程(17)–(19)，纳米管中的应力分布为:
Where
And
请注意，在剪力滞分析中，没有任何变量取决于径向坐标。
“粘滑”机制要求临界剪切应力， 存在，并且纳米管和晶胞中的应变可以如下关联：
Extension
Torsionlt;
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