甲苯掺杂正庚烷和异辛烷/空气混合物的自燃:
高压冲击管实验和动力学建模
德国杜伊斯堡杜伊斯堡-埃森大学燃烧与气体动力学研究所(IVG)。
b技术热力学研究所(ITT)，卡尔斯鲁厄理工学院(KIT)，德国卡尔斯鲁厄。
文章信息
文章历史:
收到2010年3月31日
已于2010年7月29日收到订正表格。
接受了2010年8月16日
2010年9月28日在线。
关键词:
自动点火
甲苯
扶轮基金会
高压激波管
化学动力学建模
摘要
甲苯通常用作燃料浓度测量的荧光示踪剂，但不考虑它是否会影响基本燃料的自动点火性能。我们研究了纯甲苯的自动点火及其在典型示踪剂浓度条件下对正庚烷和异辛烷/空气混合物在发动机相关条件下的自动点火的影响。在u = 1.0和0.5 at p = 40 bar的混合空气中，通过与空气混合后的反射冲击波来测量点火延迟时间信号，在T = 700-1200 K的温度范围内，并与使用两种不同机制的数值结果进行对比。在此基础上，导出了甲苯对基体燃料在温度作用下的相对影响。对于典型的甲苯示踪剂浓度为610%，在相关压力和温度范围内，点火延迟时间信号变化小于10%。2010燃烧研究所。由爱思唯尔公司出版，版权所有。
1介绍
在内燃机研究和开发中，关于混合地层的详细信息至关重要。激光诱导的荧光(LIF)方法经常被用于研究混合物的形成[1]，因为它们允许空间和时间上解决的非侵入性测量。商业燃料通常含有复杂的荧光成分混合物，这使得从测量的LIF信号强度中推断出定量的燃料浓度变得很复杂。因此，荧光示踪剂经常被应用，并添加到非荧光替代燃料[2]。在这些荧光示踪剂中，甲苯(C6H5CH3)被广泛用于通过LIF[3]对IC发动机的燃料分布进行可视化。这种示踪剂对发动机研究特别有兴趣，因为它在许多燃料中都是主要的芳香成分。因此，燃料中不需要引入“外来”成分。然而，由于缺乏详细的信息，在大多数情况下，荧光示踪剂被添加，而不考虑它们对基本燃料的点火性能的影响。了解甲苯和燃料化学之间的相互作用，可以反过来帮助开发改进的燃料，通过调整它们的成分，使它们符合某些标准(例如，可预测的自动点火特性)。
甲苯自点火是近年来研究的热点之一。这些研究中的大部分(例如，[4,5])关注的是甲苯混合物的氧化，这些氧被惰性气体稀释，以低压和高温度的激波管。Sivaramakrishnan等。[6]提出了详细化学动力学模型来预测甲苯的氧化与1200 K lt; T5 lt; 1500 K温度压力范围宽(25条lt; p5 lt; 610酒吧)和验证该模型对实验数据获得的高压单脉冲激波管(p5和T5指背后的条件反射激波)。在文献中，只有少量的甲苯氧化和没有像正庚烷或异辛烷的甲苯氧化的数值和实验数据可以在文献中找到。Gauthier等[7]研究了正庚烷/空气、替代汽油燃料以及10个成分的“研究汽油”(RD387)。Davidson等[8]研究了在发动机相关条件下的异辛烷/空气和甲苯/空气燃烧。Andrae等[9]利用Herzler等[10]和Gauthier等[7]的实验数据，建立了描述甲苯参考燃料自燃的详细动力学机制(TRF)。米塔尔等[11]研究了一种快速压缩机器中纯甲苯在高压下的自动点火，其压力为920 K lt; T lt; 1100 K和各种氧气浓度。在最近的研究中，Shen等[12]研究了甲苯在高温高压下的点火，并将其与现有模型的预测结果进行比较(Pitz [13]， Andrae[9]，酒井[14])。实验结果与戴维森等[8]、米塔尔和宋[11]的研究结果进行了比较。比较表明，在化学计量条件下，戴维森等人的活化能比沈氏报告的小2倍[12]。他们将这一分歧归因于戴维森实验中发生的提前点火的问题[8]，起因是他们的激波管受到污染。的一项新研究Vasu等。[15]的发现驳斥了沈等。[12]通过调查墙钝化的影响(即清除之前的激波管各自的气体混合物疏散和填充测试气体),污染物的影响,和杂质造成不适当的激波管清洗策略在化学计量的测量点火延迟时间甲苯/空气混合物压力附近50 966 - 1211 K的酒吧和温度。他们将在不同温度范围内的压力剖面上所见的预点火特性归因于点火系统的性质，并发现预点火不会影响点火延迟时间的准确性。点火延迟时间的确定活化能与戴维森等[8]的早期数据有较好的一致性[0]，并显示米塔尔等[11]RCM数据的差异[1]。
对于纯模型燃料，可以找到在发动机相关条件下的点火延迟时间测量，例如[7,8,16 - 18]。然而，三聚氰胺燃料的自动点火实验数据仍然很少。
很少有论文讨论荧光示踪剂和燃料的相互作用。Westbrook和Sick最近进行的一项研究调查了基于动力学模型的双乙酰相对于参考燃料的稳定性[19]。
在本文中，我们对点火延迟时间进行了冲击波测量，以进一步验证现有的TRF机制，该机制是基于我们之前的低甲苯浓度在正庚烷或异辛烷/空气混合物中的实验结果[20]。然后进行数值研究，以评估甲苯对异辛烷和正庚烷的点火行为的影响。此外，还利用数值模拟研究了在缸内条件下甲苯的分解及其对甲苯作为局部燃料浓度的代表的意义，或作为时间的指示和热释放开始的位置。
2实验
在与发动机有关的条件下，在高压高压激波管中测量了点火延迟时间。激波管的内径恒定为90毫米。驱动部分为6.4 m长，驱动段长度为6.1米。这两部分由一个典型的4毫米厚的铝隔膜分开。最大测试时间延长到15 ms by driver gas剪裁[21]。氦和氩是混合在原位的两个高压质量流量控制器(Bronkhorst)。它们的组成是由Oertel[22]、Palmer和Knox[23]计算的。为了保证液体燃料的完全蒸发，激波管和气体歧管的测试段加热到350克。在驱动部分准备了混合物。在p lt; 2 10-2 mbar中，燃料被直接注入到真空中。注射隔膜几乎位于驱动部分的中间位置。通过对压力的观测确定了蒸发后的合成空气(79.5% N2, 20.5% O2)，以制备理想的等效比。混合物至少固定了一个小时，以保证均匀混合。早期的试验表明，在这里使用的燃料，测量的点火延迟时间不依赖于混合时间，只要至少超过60分钟[17,18]。该事件冲击速度由测量部分附近的三个压电式压力传感器确定。从入射激波速度、衰减和初始条件T1和使用一种在线激波管码(Chemkin[24])计算出反射激波后的温度和压力。从CH和压力信号中确定信号的原理如图1所示，在p = 42.0 bar和T = 821 K的空气中，stoichitoluene / iso-octane (10/90% / volume)点火的一个例子信号跟踪。CH化学发光强度的最大增加和压力上升是在反射冲击波到达后的4.6毫秒观察到的。将点火延迟时间定义为反射激波到达和最陡切线与零化学发光信号的交点之间的延迟。3所示。
3化学动力学模型
在模拟研究中，使用了Andrae等[25]的甲苯参考燃料(TRF)机制[0]，其中包含了137个物种的633个反应。这一机制已被其作者证明，可以很好地预测一系列发动机相关压力和温度的点火延迟。由于该机制仅在性质上是半详细的(它是基于异辛烷和正庚烷的骨架机制)，另外的数值研究也使用了劳伦斯利弗莫尔PRF(主要参考燃料)机制[26]，由Andrae等人的甲苯亚机制增强[9]。这是为了确定在模拟中使用更详细的方案时，是否也发现了与半详细机制有关的示踪剂相关结果。
4数值模拟
对预测的点火延迟时间与冲击管测量进行了不同的数值模拟。根据TRF机构[25]，计算基于均匀的反应堆模型，并具有半精细的化学性质。在这些模拟中采用了绝热恒体积模型;描述该模型的控制方程在[27]中给出。仿真结果表明了化学反应对温度、压力和物种摩尔分数的影响。点火延迟时间由CO2摩尔分数和时间曲线决定，在最陡的增加处形成切线，然后确定与时间轴(x轴)相切的交点。另外，点火标准是基于对CO和OH的相似分析，然而，导致点火延迟的结果值没有显著差异。
在一个参数化研究中进行了几个模拟，初始条件是根据冲击管实验确定的，涵盖了一系列的燃料组成、温度和当量比。研究的燃料成分包括纯异辛烷、纯正庚烷、甲苯和异辛烷和正庚烷与甲苯的混合物。这允许建立全球点火延迟时间图，展示了甲苯对参考燃料点火行为的影响。
5结果和讨论
5.1点火延迟时间
不同燃料(n-庚烷和异辛烷)/空气混合物(u = 1.0和0.5)的点火延迟时间分别为0、10和40伏特，分别为p = 40 2 bar，温度范围为700-1200 K。表1总结了本研究中所研究的所有燃料和反应条件的点火延迟时间的结果。
图2为异辛烷的实测和模拟点火延迟时间的比较，分别为p = 40 bar和u = 1.0和0.5。在这个Arrhenius关系图中，在逆后反射的激波温度T5上，以对数表示。同时，实验和仿真结果表明，混合料的点火延迟时间比预期的要长。对于所有的测量和仿真，我们发现了一个类似的曲线形状。用u = 1.0对甲苯掺杂异辛烷的模拟结果表明，与纯异辛烷相比，在点火延迟时间上没有差异。在实验结果中，特别是在低温范围内，三甲苯掺杂和纯燃料之间的差异更明显。然而，甲苯浓度对点火延迟时间的影响较小。
在u = 0.5的实验中，在没有甲苯的情况下，点火延迟时间的差异更明显，特别是在低温范围内。实验结果表明，甲苯是一种点火缓蚀剂。然而，模拟并不能解决这个问题。在比较精密度和化学计量的甲苯并旋异辛烷时，混合料的点火延迟时间特性随主要燃料的整体点火化学变化而变化，而作为添加剂的甲苯在全球范围内不影响主要燃料的动力学，这里是异辛烷。仿真结果也得到了相同的结果。
仿真和实验结果表明，Arrhenius图中的点火延迟时间是相同的。仿真结果较系统地预测了实测信号。温度随温度的降低而增加。对于高温(T gt; 1000 K)，这两种结果都是一致的。然而，图2表明，当将模拟点火延迟与在u = 0.5时的异辛烷/甲苯混合物进行比较时，模型低估了在较低温度下的实验。
图3为n-庚烷的实测和模拟信号的比较，分别为:p = 40 bar和u = 1.0(上半部分)和u = 1.0(上部)和0.5(图的下半部分)。符号的绝对值比预期的异辛烷短。在模拟和测量中观察到，由于主成分正庚烷的作用，其显著的s形曲线表示负温度系数(NTC)。稀混合气的点火延迟时间比化学计量混合物的时间长，而甲苯对与u = 1.0的混合物的影响较小。稀混合液受10次甲苯掺杂的影响。
随着甲苯浓度的增加，NTC的行为会减少。对于化学计量混合物，40%甲苯的点火延迟时间在850 K时增加到30%。而u = 0.5的稀混合液，由于绝对延迟时间较长，则显示出较明显的信号增加，但在相同温度下，其相对增加率为1.3倍。由于本研究的目的是研究甲苯作为示踪剂的适用范围，而典型示踪剂浓度通常不超过20%，在正庚烷中只有少数几个实验点被研究了40次。这些测量被用来证明半详细的机制在更广泛的浓度范围内的表现[25]。纯甲苯/空气混合物在Arrhenius关系图中显示了燃料/空气比的线性行为。
随着甲苯浓度的增加，模拟量与实测值之间的差异减小，而u = 0.5，则可以忽略不计。对于u = 1.0的测量和模拟之间的差异，即使纯甲苯/空气燃烧与T lt; 1000 K之间的差异仍然存在。然而，在原则上，可以用Andrae等[25]的TRF机制来描述甲苯和高甲苯掺杂水平的混合物的自动点火。模拟和测量都表明，随着甲苯浓度的增加，NTC的行为消失了。
在此温度和压力区域，文献没有提供大量的甲苯自动点火的数据。戴维森等[8]研究了甲苯/空气混合物对u = 1.0和0.5 at 17 bar、50 bar和T5 gt; 980k的点火延迟时间。他们在阿伦尼乌斯图中发现了这个符号的线性行为，表明在该温度范围内甲苯燃烧化学没有变化。米塔尔等人所做的快速压缩机器(RCM)实验，为不同的当量比和温度在920到1100 K之间提供了25和45条的点火延迟数据。最近，Shen等人在1021-1400 K的温度范围内对甲苯氧化进行了研究，压力达到61 bar[12]。他们的数据并没有显示与戴维森的结果相反的活化能减少。据我们所知，我们在化学计量混合物中使用空气的纯甲苯的测量是在发动机相关的条件下和在激波管中低温下进行的。文献资料与本研究结果的比较如图4所示。戴维森的点火延迟时间等人是扩展到40条(原始数据取自50条压力范围只有比例错误降到最低)使用的压力依赖性评价作者和s(u = 1.0)= 2.9 10 - 6(p / atm)-0.93 exp(9410 K / T)和s(u = 0.5)= 5.4 - 9(p / atm)-0.50 exp(15455 K / T)。米塔尔的数据已经扩展(只有原来的45条实验)结果显示线性压力Vasu等人对他们的调查化学计量的甲苯/空气在50巴[15]。他们的数据在压力下线性扩展到40小节，以确保与本研究的可比性。我们的数据线性回归与我们测量的点火延迟时间相吻合:u frac14; 1:0 : s frac14; eth;3:98 _x0005_ 0:78THORN; 107 expeth;8157 _x0005_ 761 K=TTHORN; s u frac14; 0:5 : s frac14; eth;1:53 _x0005_ 0:46THORN; 109 expeth;14; 584 _x0005_ 473 K=TTHORN; s eth;1THORN;
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