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null-space蒙特卡洛粒子追踪技术评估米兰东北部功能性市区的地下水PCE（四氯乙烯）扩散污染
H I G H L I G H T S
- 一种用于管理功能性城市地区PCE扩散污染物的地下水的新工具。
- 结合了Null-space Monte-Carlo 和蒙特卡洛粒子追踪技术的新的方法
- 由于含水层水力传导率不确定
考虑了完整性及其对流向的影响。
- 列出了穿过每个模型单元的粒子频率图。
- 地图显示出最有可能成为造成弥漫污染来源的地区。
a r t i c l e i n f o
G R A P H I C A L A B S T R A C T
摘 要
意大利的伦巴第大区是欧洲城市化程度最高和工业化程度最高的地区之一。因此，存在无数的地下水污染问题。地下水污染源可分为两类：1）点源（PS），对应于释放高浓度羽流的区域（即热点）； 2）多点源（MPS），包括一系列无法识别的小来源聚集于大区域内，产生了人为的扩散污染。后一类通常在欧洲功能性城市地区（FUA）中占主导地位，并且无法通过一般的补救技术进行管理，这主要是因为检测许多不同的源区域释放地下水中的少量污染物是无法实现的。最近已在区域一级（DGR IX / 3510-2012）颁布了一项具体的法规，以便确定容易受到人为扩散污染的地区及其污染程度。为了定义一个明确的管理计划，有必要找到MPS最有可能定位的位置。本文介绍了一种旨在确定最有可能潜在得到MPS的区域的方法。为位于米兰FUA的试验区模拟得到了地下水流模型，并通过PEST代码，应用了Null-Space蒙特卡洛方法，以生成数百个水力传导率场相应的套件，每个实现处于校准状态的模型，每个模型都与建模者所提供的信息一致。之后，使用MODPATH代码为使用电导率场实现建立的每个模型生成对应的回溯对流流动路径。而后创建地图，显示与每个随机校准模型中的每个模型单元格交叉的回溯粒子数。该结果被认为是FUAs区域的代表，最有可能主持负责弥散性污染的MPS
https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.11.253 0048-9697/copy; 2017 Elsevier
- 介绍
2006年，欧洲共同体指出，地下水是欧盟最敏感，最大的淡水体，同时也是许多地区公共饮用水的主要来源（European Union，2006）建立了一些预防和控制地下水污染的措施。社区的主要目标之一（European Environment Agency，2013）便是发布了地下水管理规则，并确定了点源污染，这是修复的第一步。点源（PS）可以定义为释放高浓度羽流的污染热点。然而，在许多城市地区，由单点污染源产生的污染羽流经常与多点污染源（MPS）引起的广泛污染重叠。这些污染物由一系列聚集在大面积上的无法识别的小污染源组成，它们产生的弥散性污染归因于独特的已知污染源。这些地区无法通过采用标准补救技术来补救，主要是因为：a）由于MPS的质量释放小，因此很难或不可能确定MPS； b）污染区域的广泛扩展。因此，事先设计替代补救方法需要评估弥散污染的存在的方法以及区分点源（PS）和多点源（MPS）贡献的方法。
Kuroda and Fukushi（2008）观察到城市地区是最
地下水污染的重要MPS不仅归因于少数大行业，还归因于大量居民，这些居民的集体行动带来了严重的后果。排污系统网络的扩展以及旧的下水道系统不足以应对不断增加的污水负荷，这是一些主要原因（Nolan et al.，2002；Stevenazzi et al.，2015，2017). 此外，城市MPS污染的其他形式还包括道路，停车场和管理不当的建筑工地的其他表面，这些物质可能释放出油，油脂和有毒化学物质（Frumkin，2002年).
最近，为了评估功能性市区内的人为弥散性污染，开发了一种新的统计方法（Alberti et al.，2016a).但是，一旦定义了易于扩散污染的区域，为了规划地下水资源管理，仍然有必要确定最有可能包含MPS的区域。在过去的20年中，测试和开发了大量方法以识别PS：整体泵送测试（Alberti et al.， 2003, 2011;Bauer et al。，2004； B。Bayer-Raich et al.，2006）和逆向运输模型（Carrera et al.，2005；Citarella et al.，2015；zhang et al.，2016). 不幸的是，很少有人开发出识别人为扩散污染源的方法。然而，确定最有可能承载潜在MPS的区域并评估其强度是最重要的问题，在本研究中，已通过地下水建模解决了该问题。该方法是逆向建模，通过逆向建模，系统变量的测量值可提供识别控制流量方程的系统参数所需的信息。
自1940年代以来，在功能性市区（FUA）中，氯代烃扩散污染物的频繁存在是这些物质在许多不同生产活动中广泛使用的结果（Provincia di Milano，1992). 这些污染物在地下水中的运输取决于许多变量，例如水力传导率，分散性，水源的位置和大小。源特性（位置和大小）与浓度测量之间的联系存在固有的不确定性，因此无法明确识别所有源。因此，应采用概率框架，该框架可量化造成弥散性污染的污染物源位置的不确定性。为此，本文着重研究了水力传导率分布的不确定性，以及由此而来的地下水流动方向的不确定性，后者决定了污染物输送中的对流成分（Pollock，1994，2012).
许多作者已经解决了非唯一地下水流解决方案的问题。Carrer（1986）讨论了如何在不确定的情况下解决非唯一逆问题。在水文地质可靠性方面，然后应使用参数集来估计感兴趣的模型预测。因此，每个模型预测的不确定性都可以用概率密度函数来表征，该函数具有均值，该函数是对最小误差方差的预测的近似值，以及提供模型预测不确定性的标准偏差（Herckenrath et al.， 2011). 有几种方法可以通过使用校准模型来量化预测中的不确定性（Tonkin and Doherty，2009）：线性方法在传统的超定逆模型和欠定的上下文中都应用了方差传播（Bard 1974； Draper and Smith，1981；Moore and Doherty，2005). 预测不确定性的非线性方法由Christensen and Cooley（1996）.
null-space蒙特卡洛（NSMC）分析为探索与测量误差相关的不确定性提供了一种机制，使该模型能够在研究区域内用合适的参数可变性随机描述符填充观测数据。经典方法，例如似然不确定性估计（Beven and Binley， 1992）很难在高度参数化的模型中使用，尤其是在溶质输运模型中。在地下水环境中，有几个受约束的蒙特卡洛分析的例子（Carrera et al.，2005； Guadagnini and Neuman, 1998;Harvey and Gorelick，1995），但是模型的高计算量降低了这些方法的适用性。Tonkin and Doherty (2009) 提出了一种新方法，该方法可有效产生大量受校准约束的随机参数字段。
由于意大利北部是欧洲最相关的城市化和工业化地区之一，因此拥有大量影响地下水质量的污染源。这些事实，加上可获得的大量现场数据和大量研究成果，提供了寻找有用的试验区域进行扩散污染分析的可能性。在本文中，NSMC方法在米兰FUA东北地区的试点地区得到了应用和测试，该地区已经收集了三十多年不同地点的许多水文地质和化学数据。该程序旨在确定潜在的扩散污染源区域，同时考虑到与地下水中对流溶质运移动力学有关的不确定性。因此，这项工作的目的不是要确定确切的水源位置，而是要确定具有相关发生频率的位置，在这些位置，MPS可能有助于对超过意大利法令（31/2001）饮用水的地下水样品中的PCE浓度进行测量。标准为10mu;g/ l。
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- 场地水文地质学和地下水确定性流模型
建模区域位于伦巴第大区（图。1），位于Po Plain内，包括米兰市的东北地区和周围的一些直辖市。该区域宽120公里2，位于欧洲城市化程度最高和工业化程度最高的地区之一的中心，受到某些已知羽状流或弥散性污染引起的地下水污染的影响。中央被一个以前的钢铁厂占据，该钢铁厂在上个世纪的大部分时间里一直活跃。自上世纪90年代以来，该地区已经历过表征和开垦，因此可获得约30年的大量地层，水文地质和浓度数据
试验区的某些部门受到氯代烃（主要是PCE和TCE）和VI铬的高度污染。感谢Regione Lombardia（ARPA Lombardia，2016）可以将与PS链接的羽流与与MPS链接的弥散性污染分开（Alberti et al.，2016a).通过多变量统计方法与运输模型相结合，已确定了弥漫性PCE污染（图2和图。S1）平均
图。1。a）功能性城市区（31个城市扩展了486 km2）和b）试验区（红色正方形）：域扩展了120 km2，主要棕地集中在域上。
浓度范围从2.9mu;g/ l（在黄色区域内）到18.1mu;g/ l（在红色区域内）。
伦巴第大平原的主要含水层由一系列脊柱-更新世沉积物组成，这些沉积物充满了新近纪波平原的前深部，最大厚度约为500 m（Bini，1997; Carcano and Piccin, 2002;Perego et al.，2014). 在该序列的底部，浮游沉积物主要是粘土和粉砂。在顶部，砾石和沙子占主导地位，并在中更新世至晚更新世冰川周期的控制下进入盆地。后者的来源是冲积作用和冰河冲积作用，而寄主含水层的透射率值最高。伦巴第大平原认识到四个主要含水层（从A到D），但是在米兰地区通过钻探只对其中三个进行了广泛调查（Alberti et al.，2014；Alberti et al.，2016a， 2016b;Alberti and Francani，2001；Francani and Beretta，1995； Gattinoni and Scesi，2017;Pedretti et al.，2013). 此处讨论的案例研究仅针对含水层A和B，它们在该区域的南部被粘土层（aquitard）隔开，该粘土层变得不连续，然后向北消失（图2和图3).
确定性地下水流模型先前是通过MODFLOW-2000（Harbaugh et al.，2000）在伦巴第大区（ARPA Lombardia 2015），并在本文中使用NSMC程序建立随机流模型。在本节中，将简要讨论特定于站点的确定性模型。
流动模型由三层组成，每层均一地分成50 m宽的方形单元，总共219行和218列。虽然总覆盖面积约为120 km2，
感兴趣的区域较小（大约1/3），并且位于与Sesto San Giovanni自治市相对应的模型域的中心（图4). 第一模型层的平均厚度为
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