SCR脱硝系统中瞬态湍流和混合过程的大涡模拟外文翻译资料

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SCR脱硝系统中瞬态湍流和混合过程的大涡模拟

（尚达，李宝宽，刘中秋

东北大学冶金学院，中国沈阳110819）

摘要：氨的选择性催化还原（SCR）是减少燃煤电厂NOx排放的关键技术。SCR系统的脱硝效率取决于烟气和氨气能否在反应器中得到良好的混合。结合物种迁移模型和多孔介质模型，进行了大涡模拟（LES），以模拟310MW燃煤电站SCR系统中的瞬态多物种流动。将各种负载的预测瞬时总压降历史与测量值进行比较，并获得均值的紧密一致性。瞬时速度场由各种小的回流区和多个涡旋组成，它们的位置和强度是不断变化的。对于没有任何闸门叶片的SCR反应器，在矫直机周围发现了较大的二次再循环流，并且在催化剂层的角处发现了一些氨的质量分数分布的死区。通过结合一系列闸门叶，混合质量得到了显著改善。LES预测的瞬态湍流信息对于优化SCR反应器结构可能很重要。

copy;2018化学工程师学会。由Elsevier.B.V.发布保留所有权利。

关键词：减少氮氧化物；选择性催化还原（SCR）；大涡模拟；瞬态湍流

1. 引言

在燃煤发电站中产生大量的烟道气，包括氮氧化物NO和NO₂（统称为NOx）。在过去的几十年中，NOx引起的大气污染已经成为人们日益关注的问题。它不仅是臭氧和光化学烟雾形成的主要因素，而且对人类健康也有直接的有害影响(Dolancetal,2001)。根据《中国电力行业2017年度发展报告》中的氮氧化物排放量统计，115万吨此外，随着装机容量的逐年增加，燃煤电厂的NOx排放也在增加。因此，中国政府提出了“超低排放”的目标，在标准含氧量为6％的条件下，NOx排放浓度应小于50mg/Nm³（Kangetal.,2017)。为了实现这一目标，重要的是提出一种有效的方法来控制燃煤电厂中的NOx排放。

减少NOx排放的技术可分为两类（SrivastavaandHall,2005):主要控制技（PCT）和辅助控制技术（SCT）。PCT使用分级燃烧技术来减少一次燃烧区中的NOx形成。但是由于成本较高，很难一概而论。SCT用于减少来自燃烧区的废气中的NOx，这也称为烟气脱硝（DeNOx）。DeNOx进一步分类为选择性非催化还原（SNCR）（Nguyenetal.,2010)和选择性催化还原（SCR）（Liangetal.,2011）通过是否需要催化。对于SNCR,将试剂（NH₃或尿素）注入并与烟气流混合，然后在850℃1175℃间的温度下选择性地与NOx反Liangetal,2014;Modlinski.2015; Baletaetal.2016)但是，反硝化效率低于SCR，反硝化效率致氨气的排放（Nguyenetal.2009; Caneghemetal.2016; Kang etal.2017)。对于SCR，在催化剂存在下，脱硝反应可在更低的温度下（约350-400℃）进行。考虑到SCR的许多优点，例如没有副产品，没有二次污染，结构简单，反硝化效率高（Li,2017)，SCR被认为是还原NO_X的最重要技术之一。反硝化效率的提高和氨氮转化率的降低是评价SCR-DeNOx体系性能的重要指标，而液氨脱硝体系的性能主要取决于催化剂层入口速度和浓度的均匀分布（Langetal，1995).速度和浓度的不均匀分布会损坏催化剂结构，导致催化剂中毒并使粉煤灰掩盖活性部位（Xuetal.2014)。

SCR系统是一个复杂的结构，涉及多个优化参数选择，例如氨注入策略（Chen and Willians.2005),门扇和混合网格的安装（Xuetal.2013),催化剂层的结构（(Nova et al 2006; Lei et al 2009),和催化剂组成（Ren et al 2018; Wang et al 2018).在实际的SCR-DeNOx系统上进行现场和实验优化非常困难，危险且昂贵（Liuetal.,2017).数值建模提供了一种替代工具来理解和解决此类问题。(Gaoetal.2012)研究了导流板的位置和数量以及混合器的形状对600MW发电厂SCR系统中速度分布的影响。(Liu etal.2012)提出了对1000MW燃煤电站SCR系统的盘直径，布置位置和涡旋混合器角度的优化分析。(Xuetal.2013)研究了门扇，混合网格和矫直机对速度和浓度分布的影响。然后他们对SCR系统中催化剂层的破裂破坏进行了数值分析，结果表明催化剂层的寿命或破裂在很大程度上取决于气体速度，粉煤灰的分布及其速度（Xuetal.,2014； Choi et al. 2015) 为了考虑到旋流式静态混合器和混合室对尿素分解反应速率的影响，对船用尿素-SCR系统中的紧凑型设计进行了NOx还原的数值分析。湍流对于SCR-DeNOx系统的性能很重要，因为它影响烟气与NH3之间的混合过程，飞灰的运输和截留以及尿素分解的反应速率。以上所有研究都是使用Navier-Stokes（RANS）模型进行的，主要是标准或可实现的k-ε。这些模型以合理的精度和计算量来预测时间平均速度。但是，受RANS性质的限制，这些模型不适合建模由流动不稳定性触发的瞬态流动模式的演变，这已由350MW燃煤电厂SCR系统的实际运行数据证明（Lietal.,2018a).

图1–当前SCR-DeNOx系统的示意图

最近，大涡模拟（LES）已成功应用在各种工业反应器中获得瞬态流动，例如冶金模具（Liuetal.,2013),化学鼓泡塔（Liu and Li,2018a),etc. Farcyetal.(2016)应用LES方法分析温度波动对SNCR系统中NO还原效率的影响。已经报道了一些有趣的瞬时流量，温度和种类信息，包括完整尺寸和缩小尺寸的信息。但是，关于SCR系统中的瞬态湍流的报道相对较少，这对于寻找提高SCR系统性能的更有效方法可能很重要。

在目前的工作中，使用LES方法分析了310MW燃煤电站SCR系统中瞬态多物种流动的不稳定性行为。同时获得瞬时和时间平均压力场，速度场和浓度场。讨论并分析了闸门叶片对速度和氨气浓度分布的影响。

1. SCR-脱硝系统

SCR系统主要包括以下部分：主反应器，氨注入格栅（AIG），闸门叶片，矫直机和催化剂层。上述组件的作用已在先前的工作中进行了描述（Xuetal.,2013).图中显示了来自310MW燃煤电厂的当前SCR-DeNOx系统的示意图图1。它在x方向上的长度为23.362m，在y方向上的宽度为12.937m，在z方向上的高度为23.25m。从省煤器出口逸出的烟气首先分为两部分，流入两个SCR反应器，然后与AIG注入的氨混合。在流过几个平行的闸门叶片和矫直机后，气体混合均匀。然后，混合气体沿垂直于催化剂通道横截面的方向进入两个催化剂层，并且脱硝反应在催化剂表面被激活，其中NOx转化为氮气和水。最终，在脱硝反应之后，废气从SCR反应器的出口排出，并流入下一部分。

当前SCR系统的主要化学反应如下（Forzattietal.2009; Mahmoudetal.2010):

催化剂

4NH₃ 4NO O₂→4N₂ 6H₂O(1)

催化剂

4NH₃ 2NO₂ O₂→3N₂ 6H₂O(2)

催化剂

2NH₃ NO NO₂₂→2N₂ 3H₂O(3)

其中，等式(1)这是最重要的反应，因为将近95％的NOx以NO的形式存在于烟道气中。当前系统的催化剂层由五氧化二钒和二氧化钛组成。典型的反应温度通常在260℃和420℃之间的范围内。

实际SCR-DeNOx系统的各种负载（310、250、165、100MW）的一些测量参数显示在表格1，包括烟道气的体积流量，氨气质量流量，速度和整个催化剂层的系统总压降。氨气从具有40个喷嘴的AIG注入到反应器中，体积分数为5％，其余为空气。

图2–当前SCR-DeNOx系统的示意图。

图3–各种负载在入口和出口之间的瞬时总压降历史记录（a）310MW，（b）250MW，（c）165MW和（d）100MW）。

3.数学模型

当前工作的目的是研究SCR-DeNOx系统中的瞬态湍流。以下是一些简化和假设:

（1）反应器中只有气相流动，忽略粉煤灰的输送；

（2）入口的烟道气为100％NO；

（3）忽略了催化剂层中的重力、传热和化学反应;

（4）采用多孔介质法对催化剂层进行了简化。

图4–y=8.5m垂直截面（a），平面1（b），平面2（c）和平面3（d）中的总压力分布。

图5–瞬时（a）75s和（b）80s，以及在（y）=8.5m垂直截面上有（c）和没有（d）闸门时的平均速度分布。

3.1控制方程

湍流的特点是涡旋的长度和时间范围很广。最大涡流的大小通常可与平均流的特征长度相媲美。最小的涡流负责湍流动能的黏性耗散。在LES的情况下，大型涡旋直接在仿真中求解。但是，小涡旋对几何形状的依赖性较小，并且倾向于各向同性。因此，使用子网格规模（SGS）模型来表示小规模涡流的耗散效果。瞬态湍流的控制方程通常如下(LiuandLi,2018b):

其中u，t，p，p和v是速度矢量，时间，压力，密度和运动黏度。横杠“-”代表过滤数量。下标i和j表示三个笛卡尔方向，重复的下标表示求和。t代表湍流。等式右侧的术语。(5)分别代表压力梯度，应力和动量源项。

物种迁移方程可以表示为以下形式：

其中Ym是物质m的质量分数，Dm是物质m在气相中的扩散系数。根据Smagorinsky.的SGS模型（Smagorinsky,1963),湍流黏度项v_t描述如下：

其中Smacr;是特征滤波应变率。C_s是Smagorinsky.常数，发现对于C_sasymp;0.1，可获得大范围流量的最佳结果。但是，采用常数参数是这个简化模型最主要的缺点。

鉴于不确定常数C_s的确定性。(Germanoetal.1991)提出了一个动态子网格模型，其中C_s不是任意选择的，而是通过以下方式计算的：

其中L_ij和M_ij被假定为高斯变量。动态过程的概念是将第二个过滤器（称为测试过滤器）应用于运动方程。上标“and;”表示二次过滤。新的滤镜宽度circ;是初始网格滤镜的两倍。两个过滤器均产生解析的流场。它们之间的差异反映了介于过滤器尺寸之间的小比例尺的贡献。

催化剂区域中阻力影响的动量源项（S_i）如下所示：

其中1/amp;和C₂是黏滞阻力系数和惯性阻力系数。

图6–具有闸门叶片，（a）烟气和（b）氨，没有闸门叶片，（c）烟气和（d）氨的反应器中的瞬时流线。

3.2.边界条件

考虑到几何的复杂性，计算区域被分为几个子域。闸门叶片区域和AIG区域使用四面体非结构网络；其他区域使用六面体结构进行网格划分，如图2所示。还检查了电网灵敏度。在考虑的平

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