选择性催化还原控制技术研究现状外文翻译资料

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选择性催化还原控制技术研究现状

ZakwanSkaf¹,Timur Aliyev²,Leo Shead²,Thomas Steffen¹

1 Loughborough University(拉夫堡大学)，2 Caterpillar

摘要

对于去除汽车尾气中的氮氧化物（NOx），选择性催化还原（SCR）是现在最主流的后处理技术。该技术也面临着技术挑战，尤其是要求高转化率的时候，因为NOx和NH₃都是有毒物质，不希望任何一种物质过量而导致泄漏。

未来满足未来日益严格的排放标准，许多后处理系统的布置形式和控制方法已经被研究出来，并且应用到SCR系统中去。本文总结了当前针对SCR后处理系统所提出的一些控制方法，并且对SCR控制研究提供了一个结构化、易于理解的概述。现有的控制技术主要分为三大类：传统SCR控制方法、基于模型的SCR控制方法、先进的SCR控制方法。对于每一类方法，对基本的控制技术都进行了定义。对于同一大类的不同技术将会分别论述其优势和劣势。

因此本文介绍了SCR控制领域的主要研究现状。这是一个非常活跃的研究领域，一些不同于现有的、易于理解的控制策略亟待被提出，为了满足越来越严格的排放法规，这种利益领域将会不断发展。

第一章 引言

1.1 SCR概述

在SCR催化剂的作用下，通常NH₃作为还原剂与尾气中的氮氧化物（NOx）反应。催化剂主要用作加速还原反应的速率，从而显著的减少有害的NOx的排放。基于尿素的SCR催化剂通常将尿素水溶液喷射进汽车尾气流中，吸收热量产生的NH₃作为活跃的NOx还原剂。通常，在柴油机车辆上会携带32.5%浓度的尿素水溶液。这个浓度下的尿素水溶液有着最低的结晶温度（合适的共晶混合比例），所以即便是罐内部分溶液结晶，也能保持相同的浓度。喷射系统用作将尿素水溶液喷射进通过SCR催化剂的汽车尾气流中。尿素水溶液将会受热变成气态的NH₃并且吸附在催化剂表面。尾气中的NOx将会和吸附的NH₃发生反应生成氮气和水。喷入合适的尿素的量以保证能够有较高的NOx转化率，且保持低的NH₃泄漏率。两种需求是相互矛盾的，因为更高的NH₃浓度会使得NOx的转化率变高，但是也会增加氨气泄漏率。在高转化率下，要求喷射的量与实际需求的量的误差幅度非常小，因此精确控制NH₃的量会变得非常有挑战性。为了减少NH₃的泄漏，氨气氧化催化剂（AOC）通常被用来布置在SCR催化剂之后。但是这种做法将会增加NH₃误差的限度，并且催化剂工作在高温下，将会催化反应生成一些不想要的氮氧化物（N₂O）。

SCR催化剂首先出现在重型固定式发动机上，该类发动机存在高NOx工况，稳态循环工况被认为是主要操作条件。该条件下，基于开环SCR控制，合理的氨氮比（ANR）会使得氮氧化物有一个较高的转化率。将这种简单的方法应用于瞬态工况变化频繁的车辆中更具挑战性，并且需要特定的瞬态校正。

1.2 SCR系统结构布置

一个典型的柴油发动机或者其他的稀薄燃烧发动机后处理系统由柴油氧化催化器（DOC）、柴油机颗粒捕集器（DPF）、基于尿素的SCR催化器和可选择的氨气氧化催化器（AOC）组成。DOC、DPF和SCR可以组合成各种排气处理装置^[1]。DOC通常被放置在整个尾气处理装置的前面，以吸收发动机尾气中的热量^[2]。SCR装置既可以放置在DOC装置之前，也可以放置在之后。两种布置针对不同的应用形式都有响应的优势。例如，参考文献^[3]展示了SCR系统布置在DOC/DPF系统下游的典型布局（图1）。这种布置形式，有利于DOC将NO转化为NO₂，将提高SCR系统的NOx转化率。

图1-SCR系统在尾气处理中的布置形式（Harder，Brugger et al.2011）

然而将SCR布置在DPF之前可以减少柴油机的燃油经济损失^[2]，并且可以缓解沉积物的形成。排气管路中的后处理装置的替代构造是可能的。文献^[4-7]中指出，将DPF和SCR催化装置组合在一起可以减少系统的尺寸。在SCR系统之前布置NOx捕集器可以通过对NOx的补集，系统运行之后再释放的方式显著提高系统的冷启动性能。在SCR系统之后添加氨气氧化催化剂（AOC）或者氨泄露催化剂（ASC）可以减少NH₃泄漏到环境中^[6]。为了能够提高NOx的转化率，可以允许适当增加SCR催化器中氨气的量^[8]。

1.3 SCR控制中的问题

SCR系统中的控制和相关控制任务必须考虑一些问题。保持在排放限值以下是非常重要的，但因沉积物或温度过高而损坏系统也是不可避免的。

在SCR控制系统遇到的主要挑战可以总结为以下几点：

• NOx传感器对NH₃的交叉敏感
• 化学反应速率的高度非线性
• 系统中慢反应、快反应的组合

大部分SCR控制策略通常结合了开环控制和闭环控制，会利用到输出反馈（仅基于传感器）和状态反馈（基于模型的状态估计）。

第二章 模型

为了控制策略的有效性，SCR系统的模型必须获取系统的关键数据特性，且不需要太复杂的评估或校准标准。

2.1化学反应动力学

根据Eley-Rideal机理，在SCR催化箱内由8种主要的能代表相关动力学的化学反应，具体如表1所示。按照反应速率模型进行速率限制的反应物标识为粗体（注意，即使几个相同物质被转化，通常只有第一个是速率限制）。

表1-文献^[39,48,49]提出的化学反应机理

在这些反应中，提及到的NH₃指的是气态的NH₃，S是指的未被氨气吸附的催化剂活性中心（固相）。只有吸附在催化剂活性中心的NH₃，变成才能发生化学反应。

表中的(1)、(2)反应表示氨气在催化剂表面的吸附与解吸附反应。这些决定了催化剂的平衡覆盖率。

(3)-(5)反应式代表三种具有不同化学计量和反应动力学的选择性催化还原反应。三个反应都是利用NH₃催化还原NOx，反应的相对速度取决于NO和NO₂的比值。反应(3)被称为SCR快反应，该反应要求反应物种既有NO也有NO₂，当NO与NO₂比值接近于1的时候效率最高。当NO过多时，会发生反应(4)，反应(4)通 常被称为SCR标准反应。过多的NO₂将会发生反应(5)，该反应速率比标准反应要慢。

表中的第六个反应式吸附在催化剂表面上的氨气的氧化反应，过多的氨气将会导致氨气泄漏。第七个反应式表示NO氧化成NO₂，该反应在大多数SCR催化反应中不提及，但是它确实在氧化催化剂中以显着的速率发生。

反应式(8)中NO₂的反应时长更久。它的主要产物式N₂O。因为该反应的反应速率过慢，对于NO₂的反应平衡并不大，但是如果N₂O排放需要被建模的时候，也需要被考虑进去。

作为Arrhenius动力学的替代方案，文献^[9]提出使用粘着方程模拟吸附反应。但它仅基于局部性的随机模型而不涉及活化能，导致动力学模型略有不同。

表2-SCR关键反应

2.2时间尺度

图2-SCR系统的信号和时间尺度的结构化框图

SCR系统相关的反应发生在不同的时间尺度上，从控制的角度讲，将每个尺度的反应分开将会有助于研究。在表3和图2中的结构化框图中对不同时间尺度的反应进行了简述。时间尺度最短的是气相中的运输和反应，通常只需要几分之一秒。

中等时间尺度涉及催化剂状态：温度和NH₃覆盖率。两者通常会以分钟的顺序变化，并且这种动态变化可以控制在合理的范围内^[10]。

最后一些系统老化和中毒通常需要超过数百个小时，催化剂中毒可以通过一些还原反应以重复利用，但是系统老化通常是不可逆的。在文献^[11]中，对时间尺度较大的系统老化和中毒问题进行过研究。

表3-系统时间长度

2.3系统非线性

SCR模型通常表现出强非线性，其源自化学反应的反应动力学。这意味着模型的行为高度依赖于系统操作点。研究都希望将模型线性化并使用固定增益或增益为特定工作点设计的预定线性控制器。然而这会显著降低模型的精度，并且可能会阻止系统在广泛的操作条件下达到最佳NOx转化率。

由于NOx传感器对NH₃的交叉敏感性，通常会表现出非常显著的非线性。这可能会导致模糊性，因为传感器所采集到的信息既有可能是因为过量NOx导致，也有可能是因为过量的NH₃导致的。极端情况下，这可能会导致系统的紊乱^[12]。NH₃传感器的使用将会避免这种模糊性，因为NH₃传感器并不会对NO^[13]出现交叉敏感现象（尽管在NO₂浓度过高会出现敏感性问题）。从控制的角度讲，既没有完美的NOx传感器，也没有完美的NH₃传感器。

图3-NOx转化率随温度的变化关系

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