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用锥形反应器提高乙醇蒸汽重整效率
摘要
固定床反应器是应用于乙醇蒸汽重整（ESR）的最常见反应器类型之一。尽管价格低廉，应用方便，结构简单，但低效率被认为是这些反应堆最重要的挑战之一。使用微尺度结构反应器，新型和优化的催化剂，以及具有各种布置的微通道，都是用于解决该问题的各种方法中的一些。在这项工作中首次使用ESR研究了反应器纵向变化的反应器直径对固定床微反应器性能的影响。通过这种方式，已经研究了三个反应器A，B和C，其具有等体积的圆锥形，圆柱形和倒置的圆锥形几何形状。研究了温度，接触时间和S / E比对乙醇转化率和H2和CO2生产率的影响。根据结果，锥形反应器在所述反应器之间具有最佳性能。
关键词：反应堆 固定床几何形状
正文
如今，寻找可替代现有的化石燃料的新能源和可再生能源是最重要和急迫的主题之一。 在可替代的能量来源中，氢是小尺寸燃料电池中功率单元的合适来源，主要是质子交换膜燃料电池（简称PEMFC）类型[1e3]。 它的一些优点已经开发出许多使用这种燃料的应用，例如更换便携式电子产品中的电池，辅助动力装置以及交通工具[4]。 乙醇有许多优点将乙醇燃料转化为用于制氢的进料[5,6]：（1）其生产能力从环境过程转化为环保材料，（2）其在液态烃中的高H / C比燃料，（3）毒性比甲醇低，（4）交通方便。
乙醇蒸汽重整（ESR）是生产氢气的有效和普遍的方法之一：不需要氧气供应，用于制氢的高H 2 / CO比率和用于调节工艺条件（防止焦化等）的可能性是最这种方法的有用的优点。
乙醇蒸汽重整是一个复杂的过程。 该过程的效率可以被确定为各种参数，例如乙醇转化率，氢气产量和热量消耗。 其效率取决于各种参数，工艺条件，催化剂，反应器类型和结构是影响该工艺效率的主要因素。 许多文献都研究过这些因素。 他们大多集中在这个过程中使用的工艺条件和催化剂[2e7]。
多种反应器类型已被用于乙醇蒸汽重整。 膜反应器就是其中之一。 在该反应器中，使用膜和在反应器中分离产物的能力（发生反应的地方）导致高纯度氢的生产[8,9]。 流化床是在这个过程中使用的另一种类型[10]。
因为结构简单，使用方便，制造价格低廉低消耗率，已将固定床反应器引入用于ESR的最适用反应器之一，但是它们的效率比膜反应器和流化床反应器等其他类型的效率要低[11]。 已经使用许多解决方案来提高固定床反应器的效率。 微反应器是为提高固定床反应器效率而开发的结构之一[12]。 Teongfei等人。 用Ir / CeO2研究了微通道反应器中乙醇的氧化蒸汽重整反应，并报道了微反应器的性能高于固定床反应器[13]。 使用微反应器代替固定床反应器导致在350℃下乙醇转化率从87％增加到97％。微反应器的表面与体积的高比例作用于它们的热和质量传递相关的特定性质。
与固定床反应器重整的大部分文献都是关于流动通道和反应器的几何形状。 在其中一些研究中，已经研究了反应器几何形状的整体变化或模式流动的改变。 在某些情况下使用不同的加热源来提供所需的热反应会提高反应器效率。
陈等人。已经使用了一个构造树形网络来设计一个具有三维模型的甲醇蒸汽反应微反应器[14]。在这项工作中，他们评估和比较了螺旋形反应堆的树形反应堆的性能。已经在两个反应器中评估了甲醇转化率，一氧化碳浓度和总压降。他们的研究结果表明，构造微反应器的转化率比螺旋形反应器的转化率高10％以上。姚特等人。用三维模型研究具有构造性树状流动的盘式微反应器[15]。通过使用甲醇蒸汽重整将该反应器的性能与平行流型微反应器进行比较。已经研究并比较了微反应器产物中的产物转化率和产氢量。研究了分支水平，蒸汽甲醇比（SMR）和进口速度对微反应器反应性能的影响。他们的结果表明，使用盘状树状微反应器代替平行反应器导致甲醇转化率提高10％。此外，更大的分支水平导致盘状树状微反应器的甲醇转化和制氢的性能提高。在其他的工作中，陈等人。研究了分形树状微通道网络中甲醇蒸汽重整的三维模型[16]。考察了工艺条件和分叉角对微反应器性能和催化的影响。结果表明分支对催化和反应进程有重要影响。分形树状几何结构比螺旋板式反应器具有更好的性能。他们还研究了温度和分叉角在分形树状反应堆中的作用。他们表明分叉角度对反应进程没有太大影响。 Yan et al从理论上研究了用于移动燃料电池应用的螺旋多缸微型反应堆[17]。他们优化了甲烷汽车热重整的性能条件。 An等人通过仿真研究了微通道中的流量安排[18]。已经研究了八种不同结构的卷曲微型反应器。使用的线圈是方形横截面。这些配置包括平行，针孔，波浪状，斜翅片，蛇纹石，盘绕几种几何形状。这些微通道已经在广泛的雷诺数中进行了研究。他们的研究表明，针孔通道设计获得了最佳的整体性能。 Butcher等人研究了台式环形微通道反应器的性能。 [19]。他们研究了该反应器中甲烷的蒸汽重整。特殊的流动模式已被用于重整和燃烧通道。 Bayat等人研究了换热器反应器中的吸热和放热反应[20]。吸热反应的热量通过反应器壁交换而产生放热反应。在反应器中使用具有圆形横截面的通道，带护套的整体式催化反应器用于重整反应[21]。已经研究了在壳和管中具有不同催化剂的管式反应器的各种条件。 Casanovas等人在反应堆几何中研究了许多微通道[22]。一半的圆形微通道用于换热器板的几何形状。在该平板反应器周围的微通道中发生重整和燃烧反应。氧化反应的热量从微通道的壁交换到重整反应端。不同的催化剂用于重整和氧化通道。 Bruschi等人研究了平行板式反应器中的乙醇蒸汽重整，该反应器由500e2000mm宽的微通道组成。 [23]。微通道的横截面为方型。并流和逆流中的吸热重整反应发生在燃烧反应的热烟气附近。在各种情况下研究了反应器的性能。已经研究了通道宽度对反应器效率的影响。 Andisheh Tadbir等人。对微反应器中的甲醇蒸汽重整进行了数值模拟[24]。他们用不同的催化剂研究了分离的微通道中的重整和燃烧。研究了催化剂厚度和GHSV对重整和燃烧通道的影响。在他们的工作中，已经使用了用于两种反应的具有矩形横截面的微通道。另一项研究[25]研究了微通道中甲醇的重整和燃烧。已经研究了许多具有方形横截面的行和列的微通道。研究了GHSV，S / C比等工艺条件对甲醇转化率和产氢量的影响。
一些文献集中在反应堆的几何参数上。 Kurnia等人模拟各种截面和螺旋板反应器中的甲烷氧化[26]。研究了等截面积的圆形，半圆形，矩形，三角形，方形和梯形。在这项研究中使用了不同的雷诺数。研究了改变表面几何形状和雷诺数对传质和反应的影响。还研究并比较了由螺旋和直接通道构成的两个反应堆结构。 Uriz等人对乙醇蒸汽重整（ESR）进行了三维模拟研究[27]。渠道的横截面是方形的。研究了空速和供热量，催化剂负载量和微通道尺寸对产物选择性和产氢量的影响。在他们的研究中，确定了实现等温流动的微通道的特征尺寸。 Omidbakhsh等人对甲醇蒸汽重整中的微通道几何形状进行了全面的研究。 [28]。他们通过模拟研究了各种进口流量下的环空和圆锥环空。在他们的工作中，蒸汽重整和氧化在单独的同心通道中进行。氧化反应支持蒸汽重整的热反应。结果显示圆锥形环空（右入口）的进料转化率为90％。这个参数分别为环形和圆锥形（左入口）的68％和35％。还研究了蒸汽重整和氧化反应在壳管中的效果（分别），反之亦然。他们的研究表明，在管中进行重整和在壳中氧化的性能具有更好的结果。还研究了反应器壁厚，孔隙率和GHSV的影响。他们的研究报告模拟结果非常好。在这项工作中，首次使用ESR，研究了反应器纵向变化的反应器直径对固定床微反应器性能的影响。
这项工作的目标是实验研究改变反应器几何结构对乙醇蒸汽重整中的进料转化率和产氢量的影响。这种几何变化专门用于圆柱几何形状的反应器直径，并导致圆锥几何形状不完整。对于这个建议，研究了在相似实验条件下具有相同体积，长度和材料的圆锥形，圆柱形和倒置锥形固定床反应器。选择三个参数：温度，进料组成和反应器的接触时间作为有效参数。为了研究温度对反应器性能的影响，实验条件为325-475℃，S / E = 6，接触时间等于0.7gmin / ml。选择S / E = 3-9的反应混合物，接触时间：0.7g min / ml和400℃研究进料组成对乙醇转化率和一些产品量的影响。在接触时间为0.4-1.6 g min / ml，400 C和S / E = 6的实验条件下，研究了接触时间对反应器性能的影响。 Pd / gamma;-Al2O3商业催化剂已用于活性测试。所有的实验均在大气压和稳态条件下进行。最后对所获得的应用反应堆的性能趋势进行了全面的分析。
试验
设计和设备
活性测试在专门用于重整实验的催化测试中进行。期望的设置由以下简要解释的各个部分组成。使用质量流量控制器（BROOKS-5850S）来调节和控制气体流量。注射泵（LSP02-1B）用于供给液体混合物。蒸发器系统用于蒸发液体进料和预热气体混合物。螺旋线圈位于蒸发器内部。热元件（750瓦）已将线圈包围成圆柱形。蒸发器配备有热电和温度监控控制器系统，以控制加热线圈的温度。两个温度计位于离蒸发器不同的地方，来显示流向反应器的进料的温度监测。为保持蒸汽离开蒸发器的温度，在管道周围使用加热环。该加热系统配备有功率控制器，用于调节设定点的流量温度。确保两相流动进料不会进入反应器;两个通风孔嵌入在从蒸发器到反应器的路径中。为了防止热浪费，一些设备如阀门是绝缘的。该炉由一个圆柱体构成，其中放置热元件（750瓦），反应器在炉内，反应器的温度由反应器内的热电偶（1.2mm ID）测量。反应器温度由连接到炉子热系统的PID（TPR-2N）控制和调节。进料流程的炉子和路径的设计是为了给进料提供足够的加热。换句话说，进料在进入反应器之前达到设定点温度。从反应器排出的流体被送到冷凝器。液体和气体产品的冷却和分离由冷凝器完成。使用的冷凝器由盘管制冷剂组成，并具有足够的面积以在热流体和冷流体之间交换热量。为了观察通过冷凝器的流量，完全确保蒸汽完全冷凝，并且从气体中分离液体，已经使用Pyrex冷凝器。为了给冷凝器提供冷流体，应用具有提供40℃温度的能力的冷藏系统（Lab Tech-LCB-R13）。反应的产物分别从两条管线离开冷凝器。对于不同时间的液体取样，完整的系统已经放置在冷凝器的液体输出管线中。为了完成气流的除湿并使其不含液体，将两个干燥硅胶柱置于冷凝器的输出管线中。通过气相色谱仪（GC-Crome）在线分析输出气体流量。 GC配有分子筛和填充柱，以及TCD-FID检测器。它具有校准各种浓度范围的能力。液体产物通过GC分别分析。已经应用了三个具有不同几何形状（A：圆锥形，B：圆柱形，C：倒圆锥形），等体积和相同材料（不锈钢）的反应器。圆柱形和圆锥形微反应器的直径分别为6.6,4.5和7.5mm。两个微反应器的长度都是13毫米。图1显示了这些工作中使用的反应器和装置的照片。
为了制备液体混合物，已经使用纯乙醇（Merck-1009861）和去离子水。 气体（99.999％）用于催化剂和载气的混合物.Pd（5wt％）/ g-Al 2 O 3（Merck-818825）用作催化剂。 已经使用具有与催化剂相似尺寸的SiC粉末（Sigma Aldrich-378097）来填充反应器体积。 乙醇蒸汽重整的活性测试在常压固定床单程不锈钢反应器中进行。 选择反应器温度，S / E比和反应器的接触时间
图1-（a）锥形反应器，（b）圆柱形反应器，（c）反向锥形反应器（箭头显示流动方向），（d）乙醇蒸汽重整装置的照片，以及（e）乙醇蒸汽示意图
作为调查的有效参数。 乙醇转化和H2和CO2生成是评估反应器性能的目标函数。 这些参数被识别为等式（1）和（2）。 对于每个反应器，乙醇转化率定义为（i：A，B，C）。 实验温度范围为325-475℃。接触时间范围为0.4-1.6g min / ml，S / E比率从3变为9.为了评估反应器的性能，将50mg催化剂 与SiC一起装载到反应器中。 在反应器测试之前，催化剂用氢气还原2h 400℃。流量为30ml / min，加热速率为5℃/ min。 为了确保稳定的条件，每个测试已经进行了2小时。
X=/*100％（1）
生成率=/100％ （2）
CFD模型
为了比较反应器长度中的进料转化量，使用了CFD模型。 二维几何模型已用于反应堆模拟。 以下假设已用于模拟层流，理想混合气体，稳态流动和忽略重力。 以下提到了反应器中的气体混合物的质量守恒，流体流动，能量输送和物质运输方程：
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表1 -模型中使用的物理属性和多孔介质系数。 |
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属性 公式 |
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混合气体的密度 混合气体的比 = 气体混合物的粘度 渗透性 全文共16169字，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料 资料编号：[10517]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word |
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