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在质子交换膜燃料电池流道中采用新型多孔插入物以减缓阴极积水
M. Karthikeyan a, P. Karthikeyan a,*, M. Muthukumar b,
V. Magesh Kannan a, K. Thanarajan a, T. Maiyalagan c, Chae-Won Hong d, Vasanth Rajendiran Jothi d, Sung-ChulYi d,e,**
a Fuel Cell Energy System Laboratory, Department of Automobile Engineering, PSG College of Technology,Coimbatore, 641004, India
b Department of Mechanical Engineering, Nandha Engineering College, Erode, 638052, India
c Electrochemical Energy Laboratory, Department of Chemistry, SRM Institute of Science and Technology,Kattankulathur, 603203, India
d Department of Chemical Engineering, Hanyang University, Seoul, 133-791, Republic of Korea
e Department of Hydrogen and Fuel Cell Technology, Hanyang University, Seoul, 133-10791, Republic of Korea
摘要：质子交换膜燃料电池（PEMFC）中水的过量积累是一个非常重要的技术难题，它使得燃料电池的性能变得非常不可预测和不可靠。为了解决这一难题，本文在蛇形流场的着陆面上，通过在直列和交错排列中插入多孔插入物，将气体扩散层中的水堵塞降到最低。对两种不同尺寸的多孔插入体，即多孔碳插入体（PCI）、多孔海绵插入体（PSI）和多孔海绵插入体（PSI）进行了PEMFC水管理试验，分析了它们各自的性能。结果表明，MSI流场产生的功率密度比2 mm和4 mm PCI的蛇形流场分别高9.5%和11.57%，而MSS流场产生的功率密度比2 mm和4 mm PCI的蛇形流场分别高31.81%和42.56%。4毫米PCI的MSS流场比2毫米PCI的功率密度高27.77%。在MSS流场中，用多孔海绵代替多孔碳，可以使2mm多孔碳的功率密度提高23.33%，4mm PSI多孔碳的功率密度提高21.73%。在MSS流场中，将PSI的尺寸从2 mm增大到4 mm，功率密度将增加26.12%。
关键词：多孔碳插入物、多孔海绵插入物、水管理、2 mm和4 mm多孔插入物、修改后的蛇形流场、交错排列、一列式
1. 介绍
随着全球能源需求的增加和化石燃料的快速消耗以及全球气候变暖，促使研究人员采用不同的非常规燃料替代发电方法。燃料电池技术是一种对环境影响小、对化石燃料依赖性低的替代技术。尽管燃料电池有多种类型，但PEMFC因其最佳的工作温度、更快的启动速度和对负载条件变化的快速响应，被认为适合于汽车工业和固定电源应用。它也被认为是环境友好的，因为副产品主要是水和热。PEMFC技术目前面临的挑战是对系统中产生的水和热的有效管理，以及催化剂（通常是铂）材料的成本、低可靠性、燃料（氢）的生产和储存。为了解决PEMFC积层过程中的热管理问题，以及PEMFC结垢过程中的水管理问题，利用铂合金催化剂和非贵金属催化剂降低催化剂成本，正在进行积极的研究。单电池系统设计和开发过程中的增量成本降低将导致复杂PEMFC堆制造过程中的大量成本节约。针对上述问题，开发高能量密度PEMFC系统，将为PEMFC在汽车和发电领域的商业化开辟道路。
这项工作解决了PEMFC的水管理问题。必须使水量达到最佳。当膜含水量过低时，由于膜的脱水，PEMFC的性能下降。如果水含量过高，会导致PEMFC的泛洪，阻止氢离子的通过，从而降低PEMFC的性能。通过数值计算和实验研究发现，蛇形流道通过有效的水输送比其他流道能提高电池的性能。流道的表面性质和几何形状对其性能特性有着重要的影响。为了满足高功率的要求，PEMFC通常被放大到大于70和100平方厘米的尺寸，随后在高电流密度下运行时，PEMFC更容易发生阴极淹水。因此，合理的流场设计是解决PEMFC泛洪问题的重要因素。在Nattawut Jaruwasupant等人进行的数值研究中，蛇形流场设计导致压力显著下降。在Birgersson等人的一项研究中，叉指流道产生并保持了较高的电流密度。在各种流场中，如叉指、泡沫、逆流和共流通道。Kapseng Choi等人。通过数值模拟研究了蛇形设计的几何特性，发现几何结构的改变对PEMFC的性能有很大的影响。根据Karthikeyan等人的实验结果，PEMFCs的结垢和堆积过程中，由于水驱效应，其功率密度下降了40%。叉指式和并联式流量设计比其他流道更容易受到洪水的影响；根据Ay Su等人对面积为25平方厘米和100平方厘米的质子交换膜燃料电池的实验研究得出的结论。由Ryo Korosawa等人设计的新型气体通道。由Ryo Korosawa等人设计的一种新型气体通道，由于毛细作用和气流产生的剪切力将微槽转化为相邻槽之间的通道，具有更好的除水率和16%的电流密度增加。Vazifeshenas等人对PEMFC的冲击流场设计进行了数值研究，认为蛇形平行流场设计可以改善PEMFC的性能。Karthikeyan等人研究了2毫米PCI在不同通道设计中的影响，发现采用PCI的zig流型产生的电流密度比其他流型高。此外，他们还扩展了这项研究，以发现插入技术对70平方厘米大面积单元注水管理的影响。Arun Saco等人优化了25平方厘米质子交换膜燃料电池（PEMFC）中与水管理相关的流道设计，并扩大了225平方厘米的PEMFC。本研究是基于多孔插入技术对增强性能的放大研究。由于在流场着陆面采用2 mm的PCI具有较高的除水性能，因此本文试图研究增大PCI尺寸对PEMFC性能增强和除水性能的影响。我们以前的工作是研究由Vulcan碳（PCI）制成的2 mm多孔插入件的影响，并将其与蛇形流场进行比较。增加多孔插入物的尺寸和改变材料的效果尚不清楚。在此，我们提出一种新的多孔材料，通过热分解酚醛泡沫（多孔碳海绵-PSI）合成，作为上述PCI的理想替代品。为了进一步研究，分析了增大PCI和PSI尺寸对MSI流场和MSS流场的影响。并与蛇形流场进行了比较。
2.流道设计配置
通过数值计算和实验研究，证明了由于胞内有效输运水的存在，蛇形流场的性能较好。因此，所有的实验研究都选择了阳极侧的蛇形流场。但在阴极方面，由于氧还原反应（ORR）的存在，PEMFC阴极主要发生水淹，为了更好的水管理，对蛇形流场进行了设计改进。在阴极侧和阳极侧分别采用了两种新的流场，即具有多孔镶嵌的改性蛇形流场（MSI）和具有交错排列多孔镶嵌的改性蛇形流场（MSS）。
3.插入技术的科学评价
Karthikeyan等人报道了一种采用树脂粘结碳板制成的多孔流场来处理阴极驱油的被动方法。该材料具有高孔隙率、透气性和耐久性，具有良好的导电性和导热性，对GDL和阴极流场中积水的吸收起着重要作用。尽管完全多孔流场的功率输出比常规流场高，但反应物从通道穿过多孔层间的交叉阻碍了其在高欧姆和高浓度区的性能。另外，多孔流场的加工与装配也是一项具有挑战性的工作。考虑到以上的局限性，我们尝试制作一种传统的MSI和MSS流场类型，并在阴极区域提供多孔插入物。
图1显示了研究中考虑的三种流场模式（蛇形、MSI和MSS，图1b和c中示出了用于放置插入物的装置。这些设计中使用了2:2的着陆宽度与通道宽度比（L:c），以便于放置多孔插入物，即使性能略低于1:1的L:c。多孔嵌件的设计应使其适合着陆区的尺寸（图2）。所选的2 mm多孔插入件和4 mm多孔插入件已沿MSI和MSS图形在阴极侧着陆时加工的凹槽安装。现在，这种新的流场除了具有蛇形流场的优点外，还由于在阴极侧流场的着陆面上设置了多孔插入物而具有更好的水管理特性。实验研究了25平方厘米有源PEMFC的两种PCI尺寸：2 mm和4 mm。用PSI代替PCI重复同样的步骤。进一步增大PEMFC的体积有可能提高PEMFC的性能。然而，当多孔插入物在较大尺寸下开始破裂或膨胀时，将多孔插入物的尺寸增加到4 mm以上变得困难。
图1 25平方厘米有效面积（a）蛇形（b）MSI（c）MSS的流场设计
图2 阳极和阴极流场的横截面图。
采用新型多孔插入阴极通道设计的25平方厘米质子交换膜燃料电池的实验研究表明，其性能得到了改善。同时通过研究不同孔隙率范围（60~70%、70~80%和80~90%）对PEMFC性能的影响，发现高孔隙率范围80~90%的PCI对PEMFC性能有较高的影响。实验分析表明，孔隙率为80~90%的PCI对不同活性区的PEMFC有较好的性能。
本研究分析如下表1所示的阳极侧和阴极侧的流道组合。
（i） 蛇形与蛇形
（ii）用于2 mm和4 mm PCI的蛇形与MSI流道
（iii）2 mm和4 mm PCI的蛇形与MSS流道（iv）2 mm和4 mm psi的蛇形与MSS流道
表 1 不同的流场结构。
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25平方厘米有效面积的流场设计 |
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阳极 |
阴极 |
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肋槽比为2:2的蛇形流场肋槽比为2:2的蛇形流场 |
肋槽比为2:2的蛇形流场肋槽比为2:2的蛇形流场 |
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MSI流道，2 mm PCI，80 E90%孔隙率 |
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MSI流道，4 mm PCI，80 E90%孔隙率 |
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MSS流道，2 mm PCI，80E90%孔隙率 |
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MSS流道，4 mm PCI，80E90%孔隙率 |
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MSS流道，2 mm PSI，80 E90%孔隙率 |
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MSS流道，4 mm PSI，80 E90%孔隙率 |
4.实验装置
4.1.生物燃料电池试验站
图3所示的FCT-50S是通过FC Lab V.5.22软件的PC集成小型测试站。它是电子程序控制负荷，压力，温度，反应物流量和相对湿度的反应物准确。燃料电池测试站可读取高达250瓦的功率，电压和电流分别高达5伏和50安。阳极侧反应物流速可达0.667lpm，阴极侧反应物流速可达1.0lpm。燃料为99.99%纯氢，氧化剂为医用级氧气。与反应物出口一致的压力计用于测量PEMFC中的压力。
图3 燃料电池测试站与25平方厘米 PEMFC接口
4.2.膜电极组件（MEA）的制备与活化
采用Paxi公司的商用Nafion 117膜和气体扩散电极（GDE）制备MEA。Nafion 117膜分离了EMFC的阳极和阴极室，其厚度为183毫米。Nafion117膜作为固体电解质，只允许阳离子（质子）通过。GDE催化剂为20%Pt/C，负载量为0.5mg/平方厘米，反应物以碳纸为扩散介质。最初，取8cm x 8cm的Nafion 117膜，在60℃下用5%体积的H2O2溶液预处理1h，然后用0.5mol l1 H2SO4预处理1h，最后用去离子水冲洗。然后，将Nafion 117膜夹在GDE 25 平方厘米rea（5x5cm）之间，在140℃下热压，压力为50kg/平方厘米，持续3min。最初，需要一个活化程序来适当湿润热压过程中可能干燥的MEA。
以下程序是在一系列试验的基础上开发的，包括恒功率、恒电流和恒电压模式，使用循环过程激活MEA。首先是一个0.6v恒定电压持续1h的电压脉冲，然后是一个循环过程，每20分钟在0.7v和0.5v之间交替，直到产生的电流值达到给定电压的最大值。最后，维持电流密度为200ma/平方厘米的电流脉冲，直到电压稳定为止。MEA的活化保证了最大的功率密度，因为大多数催化剂位点都在活化过程中。
这个研究对25平方厘米蛇形PEMFC、2毫米PCI的MSI、4毫米PCI的MSI、2毫米PCI的MSS、4毫米PCI的MSS、2毫米PSI的MSS和阴极侧4毫米PSI的MSS进行了研究
4.3.制作PCI和PSI的步骤
以Vulcan碳为基料，聚乙烯醇（PVA）为粘结剂制备PCI。由于Vulcan碳的导电和导热性能与石墨相似，因此Vulcan碳在本工作中是首选的，石墨用于加工流道的流动板。这将有助于肋骨表面作为集电器，同时有效地传输水。最初，通过将200 mg PVA溶解在20 ml去离子水中制备聚合物溶液。然后，将聚合物溶液按顺序添加到
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