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对冲扩散火焰中各种1-烯烃燃料的碳烟倾向对比研究。
摘要：烯烃是运输燃料的重要组成部分，与具有相同碳原子数的类似饱和烃相比，它们的碳烟倾向更为明显。本研究旨在通过实验和数值模拟的方法，了解各种1-烯烃对冲扩散火焰的碳烟倾向。用激光诱导白炽(LII)和激光诱导荧光(LIF)技术分别研究了1-烯烃燃料的烟灰和PAH形成倾向，包括乙烯(C2H4)、丙烯(C3H6)、1-丁烯(1-C4H8)、1-戊烯(1-C5H10)、1-己烯(1-C6H12)和1-辛烯 (1-C8H16)。从LII的结果来看，1-C4H8被发现是最具污染性的燃料，其次是C3H6 gt; 1-C5H10 gt; 1-C6H12 gt; 1-C8H16 gt; C2H4。结果表明，该方法在500纳米的探测波长后，多环芳烃形成倾向的顺序为1-C4H8 gt; 1-C5H10sim;1-C6H12 gt; C3H6 gt; 1-C8H16 gt; C2H4,与碳烟倾向的顺序是不同。通过对1-烯烃燃料的多环芳烃化学动力学模型的数值模拟，阐明了芳烃的形成途径，并对实验观测的趋势进行了合理化。数值结果突出表明了具有奇碳数的中间物质在芳香族物质形成中的重要性，如丙炔基、烯丙基、环戊二烯基和丁基自由基。它们的浓度差异，可以追溯到母体燃料分子通过生产分析的速率，使实验观察到的碳烟和多环芳烃形成倾向的差异。
关键词：碳烟的倾向；多环芳烃；动力学模拟；对冲扩散火焰。
- 背景介绍
碳氢化合物燃烧产生的烟尘对人类健康和环境有着不利的影响。特别是纳米级的碳烟颗粒非常危险，因为它们能够穿透人体的肺组织进入血液循环系统。此外，人们还知道，通过改变极地地区的地表反射率，烟尘对气候变化有显著影响。最近的一项研究表明，化石燃料燃烧产生的碳烟与严重的颗粒物(PM2.5)污染有关，这引发了广泛的社会关注。在这种背景下，燃烧科学家和工程师们在实际燃烧装置中开发控制碳烟排放的新技术变得极为重要。为了实现这一目标，需要充分了解各种碳氢化合物形成的碳烟形成途径，从而引起对碳烟的基本燃烧研究。
几十年的研究表明，通过对燃料分子结构的相关性的调查，燃料类型是控制碳烟形成的主要因素，而这一趋势尤为重要。从科学的角度来看，系统比较各种燃料中碳烟的特性，有助于识别重要的反应途径，从而导致碳烟的前体成为一类燃料。另一方面，个别燃料组件的碳烟倾向的实用知识也可以在评估和设计燃料的过程中找到应用，增加分子的复杂性。
在实验室规模的火焰中，针对单一成分燃料和燃料混合物的研究已经进行了基础探究，最近的焦点转向了氧合物。人们提出了各种各样的索引来量化燃料的碳烟趋势。其中包括阈值烟尘指数(TSI)、产量烟尘指数(YSI)、归一化烟点(NSP)和氧气延伸。进一步深入研究这一发现，大多数都是基于烟点或共流扩散火焰，这两种火焰在自然界都是二维的。因此，利用详细的反应机制进行数值模拟具有挑战性，特别是考虑到高分子量燃料的多环芳烃生长机制的复杂性。这可能在一定程度上解释了在这些工作中伴随模拟的缺乏。然而，详细的动力学建模和后续的反应途径分析对于基本理解燃料中碳烟倾向的差异是至关重要的。在这方面，我们提出了在对冲扩散火焰(CDF)中测量碳烟的趋势，并将碳烟温度指数作为定量的碳灰度量指标。对冲扩散火焰的准一维性质使得详细的动力学模拟更加易于处理，从而可以更有效地提取碳烟形成途径的化学动力学和传输信息。值得注意的是，有一些数值模拟的方法存在，如Deng等人在流动池的停滞状态中的研究，Markatou 等人在预混平火焰中的研究，Chernov 等人在共流扩散火焰中的研究。
同燃料中碳烟倾向的相对排序依赖于火焰结构。例如，烯烃在烟点扩散火焰中比烷烃有更高的碳烟倾向，而在预混火焰中趋势是相反的。作为一个典型的结构，对冲扩散火焰可分为碳烟形成(SF)火焰和碳烟形成氧化(SFO)火焰，这取决于火焰相对于滞止平面的位置。在SF火焰中，火焰是在滞止平面的氧化剂一侧，所以产生的碳烟是对流远离火焰和在没有太多氧化的停滞平面。在SFO火焰中，碳灰被输送到高温火焰区进一步氧化。以往的研究表明，在SF火焰与共流或SFO火焰中，碳烟的特征有很大的不同。因此，碳烟的形成在对冲扩散火焰中的碳烟化趋势研究可以补充在共流火焰中进行的。考虑到在SF火焰中，我们可以研究燃料形成烟尘的趋势，同时尽量减少烟灰氧化的干扰，而不是烟点火焰，当烟灰形成和氧化被平衡时，烟点基本上是一个临界状态，这是特别重要的一点。与烟点或共流火焰相比，对冲扩散火焰的附加特征包括不同应变速率的能力，使其更具有实际燃烧系统的代表性，以及它们与湍流燃烧模型的火焰模型的关系和应用。
烯烃是一类重要的燃料，其燃烧和污染物的形成特征值得系统的研究。烯烃是实用燃料液化石油气的重要组成部分，它其中含有大量的丙烯;油井的特征面（先进燃烧发动机的燃料）F和G汽油分别含有10%和9%的烯烃;最近一种实用汽油的替代配方也包括1-己烯作为关键成分。烯烃在烷烃氧化和热解过程中也是关键的中间产物，因此对烯烃燃烧的认识是提高烷烃反应动力学的前提条件。然而，尽管它很重要，但对烯烃的碳灰化趋势的系统研究却很少，尤其是碳数的影响。文献中缺乏对碳链长度不同的烯烃的均匀氧化和点燃研究，这引起了对C2C5 - 1 -烯烃的最新研究。
本文对C2C8 - 1-烯烃燃料在对冲扩散火焰中的多环芳烃和碳烟形成特性进行了实验和动力学建模研究。结果与反应通路分析一起讨论，以获得对潜在反应机制的基本认识。值得指出的是，以往对碳烟倾向(烟点或共流火焰)的研究主要集中在燃料结构组的影响上，而本研究更多的关注的是同一类燃料中碳原子数量的影响，即1-烯烃。这里还提到了一项关于C1C4、n-烷烃在微流反应器中煤烟行为的研究，该研究的目标类似于碳数的影响。
2.实验内容
实验测量了各种1-烯烃燃料在大气压力下的多环芳烃和碳烟的形成趋势。实验装置的示意图如图1所示，该实验装置由一个对冲燃烧器、气体和液体流控制系统和基于激光的测量装置组成。对冲燃烧器有两个相同的喷嘴（半径为10毫米），它们的间距为8毫米。从下部和上部喷嘴分别引入了燃料和氧化剂流。环形槽周围的喷嘴都提供了氮气护盾，以避免外界气流的干扰。由于燃料和环境空气的反应，屏蔽层也需要消除二次扩散火焰。
气体的流速(包括N2、O2、C2H4、C3H6、1-C4H8）采用以活塞为驱动的正位移流量计标定的热流质量流量控制器来控制。采用高精度注射器泵对液体燃料流量进行调整。使用一种市场上的蒸发系统来汽化液体燃料，将氮气作为载体气体。为了避免液体燃料的重新凝结，汽化器、传输线和底部燃烧器都用电阻加热磁带加热。值得注意的是，这也适用于气体燃料的持续比较。燃料流出口的温度是由K型热电偶测得的，大约在140度左右，变化小于3度，而氧化剂流则保持在室温下。在所有情况下，喷嘴出口速度为20cm/s。
图1：实验装置示意图。展示了燃烧器总成、气体/燃料供应系统和激光诱导的白炽测量系统;DM:二向色镜;PH:不锈钢针孔;HW:旋转座上的零阶半波板;BS:高功率偏振分束器;SL:球面透镜;CL:柱面透镜;EM:激光能量计;BD:光束转储;值得注意的是，燃料管线和底部燃烧器的加热胶带和绝缘材料没有显示。
使用平面激光诱导的白炽(LII)技术将火焰的烟灰体积分数量化，利用激光加热的碳烟粒子的黑体辐射作为其浓度的指示物。10赫兹脉冲Nd-YAG激光器的基础发射（1064 nm），通过一系列的圆柱形和球面透镜，在燃烧器的中心形成了一个8毫米高的激光薄片。该光束能量通过半波板和偏振分束器的组合而不断调整，并将其设定在饱和状态下，使LII信号与入射激光的影响无关。LII信号经过一个中心波长为400nm、带宽为40nm的窄带干扰滤波器，然后被一个增强的CCD（ICCD）相机检测到，其通过一个数字延迟发生器与激光Q开关信号同步。当入射激光到达火焰时，摄像机门立即打开，此时门（零门延迟）的宽度是80 ns。值得注意的是，为了在火焰温度下记录烟灰辐射而不触发激光，我们可以通过背景减法消除火焰发射对LII信号的影响。在所有实验条件下，LII信号平均为600次，以增强信噪比。根据标准偏差估计的测量不确定性大约为4.7%。在LII的实验中，碳烟颗粒被高能红外光束加热到4000 K，在这种情况下，所有的被压缩在煤烟颗粒上的挥发性成分预计都会蒸发。因此，只有烟灰颗粒的热辐射影响了LII的信号。
尽管已经证明信号强度与烟灰体积分数成线性比例，仅LII测量不能提供无适当校正的烟灰体积分数的绝对值。除烟灰负载外，LII信号强度还依赖于各种其他参数，其中许多参数难以量化，需要再次精确。例如，摄像机孔径大小、CCD探测器的量子效率、滤波器和透镜的传输效率和烟尘发射率都会影响信号强度。因此，要将LII信号转换成烟灰体积分数，需要对消光测量进行校正。在乙烯对冲扩散火焰上，用514.5nm的光束进行了标定，结果表明，在目前的安装过程中，1万LII信号的转化率为0.446 ppm。需要注意的是，对碳烟负荷不同的火焰条件进行了校正，以确定LII信号随碳烟体积分数的线性变化。这样的校准也有助于交叉验证我们的烟尘测量装置。消光装置和校准案列的细节可以在我们之前的研究中找到，因此在这里不再重复。然而，有必要指出的是，在从消光数据中获得绝对的烟灰体积分数时，利用了Santoro等工具，使用了1.57-0.56i的煤烟折射率指数。虽然众所周知，在消光测量中，碳烟折射率的不确定性可以导致团烟体积分数的不确定性。考虑到Snelling等其他研究者提出的不同数值，烟灰体积分数绝对值的不确定性预计在20%左右。然而，在本研究中，我们更感兴趣的是不同的1-烯烃燃料的相对碳烟倾向，而这些燃料在碳烟体积分数绝对值的不确定性中不受影响。
用平面激光诱导荧光技术对不同的试验燃料进行了测量和比较。用Nd-YAG激光（266nm）的四谐波来作励磁束。我们注意到，在265和297 nm制程之间，证实了环芳烃的排放对激发波长不敏感。一旦受到紫外线照射的刺激，环芳烃分子就会通过电子振动向基态释放并释放出荧光光子，然后由50 ns门宽和零门延迟的ICCD相机检测出。之前的研究表明，兴奋多环芳烃的荧光发射波长取决于分子的大小，而较大的多环芳烃通常表现出较长的荧光发射波长。因此，我们使用了各种中心波长（330nm,400nm和500nm）的干扰滤波器来检测LIF信号，以检测不同大小的多环芳烃的形成趋势。除了激光能量调整方法外，LIF装置的光学布置与LII系统相似。在LIF设置中，使用了几个UV光束分离器来将激光能量降低到大约1 mJ/脉冲。实验证明，这种低能量不会引起LII信号，因此，通过碳烟的白炽光对环芳烃的干扰是最小的。在减去背景信号后，收集的LIF信号平均超过600个。根据标准偏差估计，测量不确定性约为4.5%。
在讨论LIF的结果之前，应该注意到，由于环芳烃荧光光谱的复杂性（温度和周围的大气都将极大地改变光谱），所以要获得单个的多环芳烃的浓度是不可能的。相反，被检测到的信号总是代表着一种多环芳烃的荧光，而较大的多环芳烃则通过长波长的信号得到更好的表现。尽管如此，这些定性的信息对于分析不同实验室火焰的多环芳烃的特性，以及实际的燃烧装置，都是有价值的。考虑到本研究的主要焦点是在各种烯烃燃料之间的多环芳烃形成的相对比较，所以认为多环芳烃LIF技术适合本研究。
3.数值模拟
为了获得对实验观测的基本了解（例如，环芳烃和碳烟形成趋势的相对排序），需要进行数值模拟以获得详细的化学反应。这些模拟结果提供了分子烟尘的形成途径，追踪到燃料分子，从而揭示了测试燃料的不同碳烟倾向的化学起源。这种模拟的先决条件是可描述的燃料氧化、热解和环芳烃生成的测试燃料的详细动力学模型。在这一节中，给出了动力学模型的发展和验证，然后简要描述了用于对冲扩散火焰模拟的数值设置。
3.1.动力学机制的开发和验证
在本研究中，为试验燃料组装了一种分子生长的详细气相动力学模型(该机制文件与热力学和运输数据一起包含在补充材料的CHEMKIN格式中)。我们从KAUST-Aramco PAH Mech 1.0开始，为乙烯火焰开发。这一机制以aramch 1.3高温化学作为基底机制，对苯和环芳烃(KM1, KM2)等多环芳烃(A7)的生长反应途径进行了进一步的烃氧化反应和多环芳烃生长反应途径。LLNL汽油代理机制，将C4到C7 1-烯烃的高温子机制合并。采用模拟实验的方法，以及在LLNL机制中采用1-烯烃的方法，研制了1-辛烯的高温燃烧子机制。此外，还包括由propargyl(C3H3)自由基加成(A2)向形成
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