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滞止氧化流加热燃烧正庚烷池
摘要：在系统压力为0.61-3atm、压力加权应变率为60-350通过加热氧化剂测得在滞止流动中正庚烷液体池的点火温度。液体池的表面通过连续不断的补充保持在固定位置。通过不断增加氧化剂温度观察检测点火状态。利用激光多普勒测速仪测量氧化剂流动速度判断应变率。
利用滞止流动代码指导在点火时刻具体的化学以及动力学的模拟计算。所用的运动学机制是高温正庚烷氧化模型，有130种类型，955个反应，从561种类型和2539个反应详细机制推导出58种类型中减少了一个。前一种机制在所研究的条件下与通常的实验测量值产生了更好的一致性。在此研究中发现，在界面处正庚烷的摩尔分数仅随着压力与应变率的改变有微小的变化，可以认为对本文点火反应的研究有最小的影响。最近爆炸模特分析的发展用来确定在正庚烷非预混点火中控制自由基和反应。
关键词：点火；滞止流动；正庚烷氧化剂；爆炸模态分析
1.背景
研究烃类的非预混点火的兴趣在于理解在化学和运输现象固有耦合的流场中的点火控制机制和响应。调整点火的参数不仅具有实际意义，而且与其他系统一起，如激波管，流向变换反应器，充分搅拌反应器和层流火焰速度一起，构成一个增广矩阵，用于开发和验证全面的碳氢化合物氧化机制。在过去几年，我们一直系统的广泛的获取实验数据，并在层流逆流中进行多种燃料点火的模拟计算，压力高达几个大气压[1-5]。燃料涵盖了从氢气到正丁烷和异丁烷的气态燃料。虽然研究的燃料变化范围很广泛，但不足之处在于这些燃料在大气条件下为气态。为了将研究扩展到室温条件下的液体燃料，正庚烷和异辛烷的实验通过预蒸发液体燃料获得[6]。然而预蒸发仅限于低燃料浓度和低系统压力下的挥发性燃料，以便促进预蒸发并避免燃料在实验流动回路中凝结。
可容纳相对较小挥发性的燃料同时保持逆流理想特性的替代实验配置是通过将氧化剂流撞击液体燃料池而形成的滞止流。事实上，像在参考文献中所记录的，在大气压和高压下已经对这种滞止火焰的结构和熄灭进行了广泛的研究[7-10]。近来，研究已经延伸到在大气压力下判断点火状态。在所有这些研究中，流动时间利用全球应变率来表征。
在目前的工作中，在停滞流动中的非预混点火的一项新实验设计被设计用来提高和降低压力以及量化流域，分别得出压力对点火动力学的影响以及需要使用局部应变率量化特征流动时间。开发一种新的计算机代码帮助更详细的化学和运输学仿真实验。在压力从0.61atm变化到3atm的过程中正庚烷的点火温度被测量、计算和比较。最近开发的爆炸模态分析[12]也被用于识别点火状态下的重要类型和反应。
在下面的章节中，我们将继续呈现出实验与模拟的方法，与判断化学应变率和液体表面温度有关的问题，实验与模拟结果的比较，基于爆炸模态分析结果的讨论。
2.实验研究法
2.1实验装置
图1展示了实验装置和由之前的使用的逆流燃烧器改动过的滞止燃烧器的原理图[1]。上方燃烧器由同心石英管（20mm和28mm内径）和陶瓷蜂窝组成，它们将加热的氧化剂射流向下引导至液体燃料池，喷射器被保护气流环绕。液体燃料浸入到直径为20mm深度为5mm的圆柱形燃烧杯中。杯壁靠近杯口的一周有狭窄的环槽收集溢出的燃料。直径40mm的第二环槽连接真空环境用于吸走废气。上层管道与燃料杯的距离是可调节的并且固定在7mm处测量记录实验数据。燃料杯由水冷却避免燃料沸腾以及预分解。液池的高度通过注射泵连续不断的补给燃料以保持在固定位置，注射泵功率的控制来自于光学传感器的开/关信号。传感器安装在燃烧器的一个侧窗上并通过橡胶连接到燃料杯上的小容器中，因此构成U形压力计。水池表面温度通过涂层K型热电偶测得，该热电偶在燃料杯中垂直排列，其探珠在液体表面形成几乎不可辨别的突起。
图1 滞止流动装置原理图
水冷上层燃烧器装配有内部和外部电加热单元，其能够将向下流动温度提高至1300-1400K。单点激光多普勒测速仪用来测量轴向流速并且在此测量流体局部应变率。被加热氧化剂的出口温度通过直径150未涂覆的K型热电偶测量。热电偶被设计成能在3个方向上移动以便能够真实定位最大出口温度。氧化剂由质量流量控制器调节和流量合成的，而带数字压力表的声波喷嘴用于惰性共流。燃烧器被设置在能够允许实验压力高达7atm的燃烧室内。
2.2实验步骤
通过固定氧化剂的质量流量并逐渐增加空气温度来引起并监控点火状态。实验的目的是在尽可能接近点火状态下获得轴向速度分布和氧化剂温度的测量值。然而激光多普勒速度测量仪是非侵入式测量，热电偶的使用会造成干扰以及流场的局部混合这会导致提前点火。为了保护在点火时热电偶不会被火焰反复损坏温度测量也会利用上述方法进行。固定和的流速，在加热器的预热器，氧化剂的温度会不断升高直到火焰出现。一旦实现点火，不锈钢板会移动到液体表面上层熄灭火焰。然后流会被完全关闭，而流的质量分数增加直至与/混合物质量分数相匹配。这时热电偶立刻转移到上层管道的出口确定那里的最高温度，这就构成了“点火温度”在此将其记录。因为在加热的气体中没有氧气，因此自由移动热电偶去定位最高温度点是安全的。值得注意的是，因为和的热容十分接近，所以当整个流动速率完全一致时，流出口温度十分接近/混合物的温度。已经证实，纯流的出口温度与同样流速下混有体积高达30%成分的混合物的出口温度仅有的偏差。
3.数值方法
通过使用“对冲扩散火焰”（OPPDIF）代码的修改版进行层流中详细化学和运输学点火的计算模拟[13]。OPPDIF计算构成逆流结构的两个相对喷嘴之间的面扩散火焰的稳定解。文献[14]详细推导了逆流几何的控制方程。OPPDIF利用TWOPNT软件解决两点边界方程值的问题，利用CHEMKIN估计化学反应速率以及热力学和运输学性能。文献[15]详细推导燃料边缘的边界条件，计算目前滞止流动稳定状态的解。Antoine方程将表面温度和蒸汽压力相联系，假设在界面处存在气体-蒸汽平衡，该表面温度和蒸汽压力产生表面燃料摩尔分数。另一广泛应用的相关性，Wagner方程同样用于最新Wagner常数的模拟[16]。使用两种关系模拟时，表面温度的值几乎相同，高达第一个十进制值。Antoine方程因此被用于以下模拟中。
稳态条件仅在点火之前用简单的迭代过程判定[17]。特别地，通过以合适的步长增加氧化剂温度获得滞止流动的连续数值解。该自动不仅过程由MATLAB代码处理，该代码可以检测每种解法的收敛性，增加氧化剂温度并且重启OPPDIF。如果无法获得融合方案，则步长减半，问题得以重新解决。当氧化剂温度增加并且系统到达点火状态，温度增量迅速减小知道下降到的阈值以下。在该点，模拟停止，最终融合的解决方案提供给我们对“点火温度”的计算定义，如图2所示。
图2 计算得最大摩尔分数与热氧化剂温度的关系；，边界梯度为，边界速度为50,75,125
在目前的研究中，两种动力学机制在数值模拟中都被接受：一个详细的高温正庚烷氧化动力学模型，有130种类型[18]，还有一个减少的机制58种类型来源于详细的561种类型和2539反应[19,20]。在下面讨论中他们被称为Mech-130和Mech-58。值得注意的是，Mech-58略大于55种类型的减少机制[21]和52种类型减少的机制源于相同的详细机制[22]。预计在化学全面性方面他们各自的表现对于本文所研究的情况大致相同；唯一的区别是，较小的机制在计算上更快。
4.结果与讨论
4.1应变率的确定
在逆流和滞止流动中，作为轴向速度梯度的应变率是定义流场的主要特征值。三种类型的流动被用来描述逆流/滞止流动，即外部电势流和边界层方程[23]，塞流[14]和混合流[24]。在图3中可以看到，用混合流描述得到的速度分布与实验测量结果非常吻合。在进行计算时，氧化剂喷嘴出口处的速度及其梯度的边界条件通过所测量的速度分布外推到出口附近来确定，认识到在靠近出口处存在狭窄的光不可接近的区域（~0.5mm）。通过这个我们注意到，不像势流模型中应变率是一个连续值并且容易获得，在塞流/混流模型中并在实验条件下，轴向速度的梯度是位置的函数。因此，应变率的定义并不简单，这也接下来要讨论的内容。
图3 轴向速度分布的LDV测量值与数值模拟
文献[1]中讨论和比较了三种类型的应变率，即全局应变率，局部应变率，最大应变率。在目前的研究中，对于实验测量和数值模拟，通过轴向熟读数据拟合在略高于停滞平面的0.5-0.6厘米范围内来确定特征应变率，如图4所示。选择这个范围的原因如下。第一，如图4所示，轴向速度分布在不同边界条件范围内呈现出一定程度的线性。此外，如图5所示，比较和的分布，分布区域几乎处在点火核心的中心。因此，该区域内流动所经历的应变率是控制整个点火响应的点火内核中的特征驻留时间的实际表示，并且通过线性拟合从实验和计算结果中获得的相关速度曲线来确定。对于不同的系统压力，通过密度对特征应变率加权，以便将压力变化引起的化学效应与应变率变化的物理变化区分开[17]。
图4 不同边界速度和梯度下空间决定轴向速度模拟；
图5 ，，，，的种类分布以及轴向速度（尺度未在图中显示）；，边界速度为100，边界梯度为
4.2液体表面温度
在之前关于在逆流系统中气体燃料点火的研究，着火温度对三种系统参数-燃料浓度，压力和应变率的依赖性是有意义的，并分别进行了研究。因此，我们通常在不同流量测量固定燃料浓度下的点火温度。然而，在目前的停滞流动中，尽管应变率和系统压力仍可以独立控制，液面表面的燃料浓度是施加氧化剂射流的因变量。因此，在一定的燃料浓度下，研究空气动力学应变或压力效应是困惑的行为。然而，值得注意的是，目前几乎所有关于碳氢化合物燃料的研究显示，在低浓度条件下，点火温度敏感地响应燃料浓度的变化，当燃料摩尔分数超过0.4[1-6]，其变得饱和并受到极小的影响。由于滞止流动中液体表面燃料浓度非常高，因此预计燃料浓度的变化对点火温度的影响很小。
利用OPPDIF代码模拟一系列强“不平衡”逆流，去研究是否趋势有目前停滞流动的情况。在热边界上氧化剂喷射速度为100cm/s，燃料速度相应的设置为3cm/s，因此这接近液体表面滞止流动。纸质平面大致位于相对射流的中间与逆流方向相对，这种流动构造是“不平衡的”，因为停滞平面略高于燃料边界，从而模拟滞止流动的物理状态。在大气压力下模拟各种稀释的正庚烷混合物组合物的点火响应，并且在图6中绘制出点火温度相对于正庚烷摩尔分数变化曲线。可以看出，当正庚烷体积分数超过40%时，点火温度确实变得对燃料浓度的变化十分不敏感。图7中可以看出，用Mech-130机制对滞止流动中点火进行模拟表明，点火状态下液体表面温度几乎是恒定的，在每个固定的系统压力下，对于感兴趣的应变率上的差异达到1K。另外，液体表面正庚烷的摩尔分数也显示出微小的变化，最多3%的变化，如图8所示。最终，虽然点火时表面温度随着压力从0.61到3.0atm有50K的差异，但在表面处，正庚烷的摩尔分数变化的很小，仅从0.43变化到0.48。从以上分析中，我们可以得出结论，在应变率和压力的研究中，液体表面的正庚烷浓度可以被认为对点火温度有很小的影响。
图6 在非平衡逆流中计算得的点火温度与正庚烷摩尔分数的关系；，，
图7 点火状态下液体表面温度与密度加权应变率关系的模拟；
图8 在点火状态下正庚烷摩尔分数与密度加权应变率的关系的模拟；
4.3测量与仿真的比较
点火温度的实验测量和数值仿真是在大气压力下进行的，并且稍微降低和提高了0.61,1.5和3.0atm的压力，以便得到压力对点火的影响。在1和1.5atm的压力下，氧化剂是21%和79%的混合物，在3.0atm压力下，氧气的浓度降低至15%以减少点火时煤烟的形成。另一方面，在0.6atm压力下，氧气浓度增加至30%否则该系统的点火温度将会过高。用Mech-130和Mech-58测量和模拟结果得到的经过辐射校正的点火温度与密度加权应变率如图9-12所示，有错误栏显示。
图9 点火温度与应变率关系的测量值与模拟结果；
图10 点火温度与应变率关系的测量值与模拟结果；
图11 点火温度与应变率关系的测量值与模拟结果；
图12 点火温度与应变率关系的测量值与模拟结果；
结果显示，在通常情况下，在滞止流动中非预混液体燃料的点火与在逆流中气态碳氢化合物的点火有相似之处。首先，在滞止流动中正庚烷的点火温度随着应变率单调增长，这由于降低了停留时间。另外，点火温度随着系统压力的增加而下降，由于较高密度下较高压力下反应速率的增加引起的，而压力加权扩散速率不是压力敏感的[6]。
进一步观察，一般情况下，Mech-130较高估计点火温度，而Mech-58的计算值往往远低于测量值。两种机制的估计值差异可高达200K。这是不期望出现的，由于Mech-130是高温氧化机制，而Mech-58体现低温化学性。此外，在1和0.61atm压力下，相比Mech-58，模拟的Mech-130区域与测量值有更好的一致性，而在1.5和3.0atm时，实验结构大致介于两种机制的预测值之间。值得提起兴趣的是，在系统压力和应变率的研究范围之外，一般来说，Mech-130比Mech-58表现得更好，即使它没有低温路径。这可能由于当前非预混停滞流动中较高的着火温度，其中扩散和对流损失导致点火温度远高于低温化学相关的点火温度。这与之前的研究结果一致[6,25]。的确，参考文献[6,25]表明正庚烷的非预混点火基本上不受低温化学的影响。
目前的实验测量结果也与以前的工作[11]进行了比较。在这我们首先注意到，文献[11]记录的特征应变率是全局应变率，是热边界和滞止平面之间的出口氧化剂速度比率。此外，在文献[
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