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翻译题目： 污泥热解温度和气氛对生物炭及气体产物特性的影响
摘要：在减排方面，鉴于惰性气氛下污泥热解对废物有效循环利用和碳排放的重要性，本研究探讨了温度（300-700 ℃）和大气（100 %氮气，10 %二氧化碳90 %N2或100 %CO2）对生物炭性质的影响。随着温度的升高，NO、SO2、H2S和CO的排放量随着温度的升高而增加，因为CO2对这些气体形成的抑制作用（在lt;500 ℃时）随之减弱，并被CO2与碳在更高温度下的反应所取代，从而产生气体产物。在CO2存在下，当温度升高到500 ℃时，产生的煤焦比表面积（SBET）和孔体积增加,在更高的温度下CO2对孔结构发育的抑制作用导致SBET降低，大孔孔径增大。结果表明，热解法是一种有效的污泥处理方法，可去除48 %的氮和50 %的硫并且减轻污染气体的排放。当CO2参与时热解反应时显著增加。一般来说，污泥生物炭具有作为燃料和吸附剂的潜力。
关键词：污泥 热解 CO2 气氛 生物炭 孔结构
1.引言
城市污泥是水、蛋白质、脂类、碳水化合物、核酸、酚类、灰分、病原体、重金属、多氯联苯、二恶英等有害物质的异质混合物，在污水处理过程中不可避免地产生[1]。 中国的快速城市化大大增加了城市污泥的产生量，如果不及时处理，排放到环境中会造成严重的环境和健康问题[2]。目前，日益严格的污泥管理法规限制了污泥直接排放的应用，因此有必要进一步开发替代处置方法，如填埋、堆肥和焚烧[3]。填埋和堆肥是我国污泥处置的主要方法，分别占处置污泥总量的60-65 %和10-15 %[4]。然而，这种常见的处置技术可能会对地下水和土壤造成二次污染，这使得污泥热化学处理（例如热解、气化或焚烧）成为一种可行的替代方法[5]。 在这些方法中，污泥热解的优势在于它成本低，并且能够同时提供固体、液体和气体产品[6,7]。除此之外，有机污染物和病原微生物被清除，废物的数量也大大减少。污泥热解的另一个优点是生产生物炭。这种多孔固体产品可用于农业土壤修复，吸收重金属污染物[8,9]，以及其他应用程序。
以往对污泥热解的研究加深了我们对污泥热解过程的理解，最近的研究主要集中在热解条件的影响上[10-12]。更具体地说，尽管污泥的热分解主要是在惰性气体（如N2）中进行的，但一些研究探讨了CO2气氛对污泥热解的影响，因为这种方法允许回收燃烧产生的CO2，从而促进碳负功率的产生，同时也减少了二氧化碳的排放[13-15]。由于CO2的参与会影响煤和生物质的热解行为，Tan等人[16]研究了秸秆生物炭的营养特性，发现在CO2气氛中热解的生物炭的N、P和K含量高于在N2气氛中热解的生物炭。此外，朱等[17]研究了生物油蒸馏残渣在不同气氛下的热解，发现在600 ℃以下，CO2气氛下的生物炭产率和热值高于N2气氛下的生物炭产率和热值。圭扎尼等[18]研究发现，由于CO2与气体、焦油和煤焦的均相和非均相反应，引入CO2后热解气体中CO含量增加。此外，CO2的引入会影响污泥热解产生的生物炭的pH值、电导率和元素组成[19]。组合热重傅里叶变换红外光谱煤热解的TG-FTIR光谱分析表明，CO2替代N2提高了挥发分的释放效率防止方解石分解[14]。Guizani等人[18]研究了生物质快速热解，揭示了CO2影响气体产物的数量和组成以及碳产量和性能。在600 ℃以上的温度下，由于伴随着热裂解的发生，二氧化碳和初生煤焦之间的反应以相当高的速率进行，从而导致额外的质量损失[19]。因此得出结论，热解气氛影响固体、液体和气体热解产物的产率、组成和热值。
热解气氛对生物炭孔结构的形成也有影响。在这种情况下，Tan等人[16]发现，秸秆热解过程中的孔结构发展受到大气（CO2或N2）选择的强烈影响，除了生产具有高比表面积的生物炭外，CO2有利于所需微孔、中孔和大孔结构的发展。在另一份报告中，在CO2气氛中获得的生物炭显示出比在N2中获得的更高的孔隙率（19-47 %）[19]。根据原料类型的不同，在热解过程中使用CO2除了可以增强生物炭中存在的羟基、甲基和亚甲基外，还可以增强苯环的裂解，并削弱H和生物炭基质之间的相互作用[16-20]。这些反应会导致Hradicals数量的增加，它能与其他自由基结合形成挥发物[21]。上述反应提供的生物炭比表面积和孔体积高于在氮气下生产的生物炭。因此，使用CO2代替N2改变了生物质的热解行为，提高了生物炭的环境修复效果，从而为CO2的管理提供了新的可能性[22]。虽然生物质在CO2中的热解已经被广泛的研究，但是只有很少的研究涉及到CO2对污泥热解产生生物炭和气体的影响，因此这些影响值得进一步的关注。此外，在不同热解气氛下制备的生物炭的孔结构还很少被讨论。为了填补这一知识空白，本研究探讨了大气（100 %N2、10 %CO2/90 %N2和100 %CO2）和温度（300-700 ℃）对城市污泥在管式水平炉中热解产生的生物炭和气体（SO2、H2S、CO和NO）特性的影响。值得注意的是，本研究主要集中在污泥生物炭方面，对污泥热解过程中产生的焦油没有具体的研究材料。
2.材料和方法
2.1材料
从中国吉林省吉林市污水处理厂获得的城市污泥在105℃的干燥室中干燥24小时，研磨成100-150目大小，并储存在密封管中，直到需要热解。表1列出了污泥的主要性质，表明其灰分和挥发物含量较高。在污泥燃烧过程中，挥发分是主要的热释放源，灰分的主要成分（70%的总重量）为SiO2、Al2O3和Fe2O3。
2.2热解系统
热解系统包括一个供气段、一个反应段（具有大约100 mm长的恒温反应区）和一个收集和测试段（图1）。干燥和研磨的污泥在300-700 ℃下，在100 %N2、10 %CO2/90 %N2或100 %CO2中加热。在每次运行中，将干燥的污泥样品（1plusmn;0.01 g）装入坩埚并放置在熔炉中。
表1 污泥的主要特性
|
样品 |
最终分析（wt%，db*） |
工业分析（wt%，db） |
高热值（kJ/kg） |
||||||
|
C |
H |
N |
S |
挥发物 |
固定碳 |
灰烬 |
|||
|
污泥 |
19.68 |
3.33 |
2.99 |
0.62 |
32.88 |
5.78 |
61.34 |
8,200 |
|
|
SiO2 |
Al2O3 |
Fe2O3 |
P2O5 |
CaO |
MgO |
K2O |
SO3 |
Na2O |
|
|
灰分（wt%） |
41.90 |
18.10 |
10.40 |
7.03 |
4.76 |
2.53 |
2.40 |
1.58 |
1.21 |
图1 实验热解系统示意图
表2 在不同条件下生产的生物炭样品的元素组成、HHV和产率（BC-x-y，其中x和y表示热解温度（（℃）和CO2含量（%））
|
样品 |
生物炭产率（%） |
Cdb % |
Hd b% |
Ndb % |
Sdb % |
HHV (kJ/kg) |
|
BC-300-0 |
77.35plusmn;0.42 |
15.14 |
1.69 |
2.06 |
0.34 |
5,820.32 |
|
BC-400-0 |
70.15plusmn;0.68 |
11.47 |
1.03 |
1.54 |
0.36 |
4,000.87 |
|
BC-500-0 |
68.13plusmn;0.45 |
10.35 |
0.71 |
1.27 |
0.35 |
3,825.43 |
|
BC-500-0 |
66.13plusmn;0.34 |
9.99 |
0.46 |
1.10 |
0.36 |
3,260.46 |
|
BC-700-0 |
64.59plusmn;0.40 |
9.33 |
0.26 |
0.82 |
0.37 |
3,152.72 |
|
BC-300-10 |
78.12plusmn;0.21 |
15.32 |
1.74 |
2.12 |
0.38 |
5,029.91 |
|
BC-400-10 |
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