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2007年至2013年跨大西洋沙尘运输的CALIPSO激光雷达测量数据的定量分析
摘要：大西洋两岸的沙尘运输对人类和生态系统健康、陆地及海洋的生物地球化学循环、天气系统和气候有着重要意义。这项研究利用CALIOP提供的2007-2013这七年间的正交偏振数据测量得到气溶胶后向散射的三维分布以及无云天气与有云情况下的消光系数和退偏振比，基于多年观测数据，提供了跨大西洋沙尘运输估量。在南纬10°至北纬30°间，基于这7年的平均值进行估算，每年都有182Tg的沙尘离开西经15°的北非海岸，其中132Tg的沙尘能够到达西经35°，仅有43Tg的沙尘能到达西经75°。由于缺少可依赖的观察值，这些不稳定估量的总体不确定性在plusmn;(45-70%)，不确定性与无法观测的沙尘日变化量以及丢失的云下沙尘有关。但是不管是在总的沙尘质量通量量级上，还是在它的经向或垂直分量上，我们都能观测的重要的季节性变化。年度沙尘质量通量的年际变化与前一年的萨赫勒地区降水指数有反关联的关系。单独使用无云天气的气溶胶观测值计算沙尘质量通量与使用包括有无云和有云的全天气条件下的气溶胶观测值计算得到的结果相比，具有较高的偏差值。依据7年间的平均数据，在北边的冬天和春天的西经35°和西经75°的偏差值在20%左右，这个数据已剔除不高于底部云层的沙尘。
关键词：气溶胶；沙尘；运输；CALIOP；卫星
1.引言
在过去的几十年间，由于沙尘以及相关微生物给人类和生态系统的健康、陆地和海洋的生物地球化学循环、天气系统以及全球气候带来的各种深远影响，跨大西洋沙尘运输已经得到巨大的关注。沙尘循环已经成为地球系统科学一个新兴的核心主题。模型模拟是定量分析沙尘运输的必要工具，但目前该技术方法具有很高的不确定性。现如今急需可靠的观测值和具有更高可信度的沙尘对环境的各种影响的评估来评估和约束模型的模拟。
卫星观测，其本身或者与地面及飞机观测相结合，由于其自身的优势以及规律的采样和大时空覆盖率，均是研究气溶胶横贯大陆运输的理想观测手段。特别是卫星遥感在过去二十年里在气溶胶特性上取得的重大进展，为提高定量描述和除定性跟踪羽状气溶胶以外的气溶胶运输估算提供了机会。大量研究利用卫星观测数据来描述特定的沙尘运输事件及其发生，或者用以观察季节性和年度性沙尘运输的变化。
这些研究从定性地追踪海洋盆地的气溶胶柱，发展到定量描述粒子在属性和高度上的进化。近年来另外一些研究在已知粒子属性（如尺寸形状等信息）和假设的气溶胶柱高度的条件下，利用气溶胶遥感测量气溶胶光学厚度（AOD），以此估算从一个大陆运输到另一个大陆上的气溶胶粒子的通量。这些研究对气溶胶洲际运输及其对空气质量、气候变化和生物地球化学循环的影响，提供了重要的见解。
因为派生的沙尘本身光学厚度（DOD）的不确定性，沙尘的消失速率将沙尘光学厚度（DOD）转变为沙尘质量负载以及对沙尘运输高度的假设，使得基于卫星观测数据的沙尘通量的估量存在着很大的不确定性。特别是在原始的基于MODIS数据估计的跨大西洋沙尘运输，当时并没有足够的数据来描述沙尘运输高度，相反，作者必须依靠MODIS气溶胶光学厚度和东部热带大西洋不同层之间风速的相关分析来推断运输高度。他们发现，夏季在700hPa的高度和冬季850hPa的高度上，气溶胶光学厚度与风速有很高的相关性，这两个高度被近似用于沙尘运输高度。而考虑到运输高度合理的季节性变化，沙尘层高度的空间变化，在海上运输过程中没有考虑。由于气溶胶垂直分布的简化描述，基于MODIS数据的估算没有提供沙尘质量通量的轮廓。类似于其他卫星对气溶胶质量通量的估算，MODIS假设无云情况下观察到的气溶胶能很好地代表多云天气下的气溶胶，然而这个假设并没有得到观测或合理的评估。
本研究旨在评估这些假设，并利用载有正交偏振激光雷达（CALIOP）的云-气溶胶激光雷达和红外探测者卫星（CALIPSO）提供的沙尘气溶胶多年的三维分布数据集合，为直接解决跨大西洋沙尘运输提供一个独立的估算方式。从2006年6月开始，CALIOP提供了全球范围内的气溶胶后向散射、消光和退偏振的测量。退偏振的测量使得矿物沙尘能够与其他类型的气溶胶分离,因为矿物沙尘主要是粗糙颗粒和非球形粒子，比大部分球形粒子都具有更高的退偏振比（如：海盐、污染气溶胶和烟尘气溶胶。CALIOP也能用于探测底部云层以上的气溶胶层数，这个新的观测云上气溶胶（ACA）轮廓的能力，对于研究晴空气溶胶（CSA）观测结果对多云条件下气溶胶的代表性及其对气溶胶通量估算的影响，至少在某种程度上提供了首次机会，因为CALIOP依然无法探测在厚光学厚度的低层大气以下的气溶胶层。本文的其余部分组织如下。第二部分描述了从CALIOP观测数据估算沙尘质量通量的方法。第三部分展示了基于CALIOP数据估算的沙尘通量，并及其与基于MODIS数据估算出的估量作出比较。在第四部分，我们讨论了与沙尘通量估算相关的各种来源的不确定性。第五部分给出了结论。
2.方法的介绍
本项研究使用的是CALIPSO版本三的，从2006年12月1日至2013年11月30日，为期七年的，气溶胶廓线的激光雷达数据二级产品以及沿线正常5km分辨率的云层产品。气溶胶廓线产品在20.2km以上高空时是60m的垂向分辨率，在20.2至30.1km高空时，垂向分辨率为180m。云层产品被用于探测气溶胶柱有无云层遮蔽，以及何种观测角度上存在云层。研究中部分低质量数据被多个质量监控程序筛选去除，仅选用夜间数据以去除太阳光线对数据质量的影响。根据Yu et al.(2010)和Winker et al.(2013)的方法，CALIOP数据由嵌入到二级气溶胶产品中的质量标记筛选。云层气溶胶分类（CAD）标准被用于表征区分目标层类型的可信度。本项研究中，我们选择CAD值在-20至-100之间的云层以避免云气溶胶区分可信度太低的情况，质量消散控制指标(Ext_QC)指标用于不确定性检索，本项研究只采用Ext_QC值为0,1,18以及16的数据。
为评估沙尘的跨洋运输，我们重点关注横跨热带及亚热带大西洋的三个径向截面的纬向运输，如图一中所示：10°-20°W，30°-40°W，以及70°-80°W，为方便起见，和Kaufman et al.(2005)中所使用的一样，他们被分别称为15°W截面，35°W截面以及75°W截面，这三个截面被分别用于拍摄北非邻近位置流出的沙尘，流入南美的沙尘以及流入加勒比海的沙尘。一个季度的CALIOP气溶胶数据（即：12、1、2月简称为DJF，3、4、5月简称为MAM，6、7、8月简称为JJA，9、10、11月简称为SON）沿三个径向截面被集合成经纬度10°的方块，由于DJF是从上一年的12月份开始，而其中1,2月份为今年的月份，气溶胶廓线首先被分类成两组，命名为CSA和ACA，如图二中所示。与Yu et al.(2010)中相似，CSA包括完全无云或仅有光学厚度小于0.2以及云高大于7km云层的气溶胶柱。我们发现光学厚度小且高度高的云层的气溶胶消光廓线的季度平均值与无云天气下的气溶胶廓线无显著区别，将这两种情况合并处理能有效增加样本数量。ACA包括高度低于4km的单层云层，图三所示即CALIOP夜间数据中检测到的ACA云层，表现出了重要的季节、年际以及地理差异。
（图1：位于15°W，35°W和75°W的三个用于计算纬向沙尘通量的纵向截面。背景图中是27个成员在协调世界时间2010年4月2日同时追踪到的从巴巴多斯到卡宴的十天的轨迹模型，巴巴多斯记录到的沙尘表面浓度为155mu;g每立方米，而卡宴记录到的PM10浓度为175mu;g每立方米。这样两个地区同时存在的高浓度微粒均来自于北非相似的地区。）
（图2：CALIOP观测到的气溶胶廓线分类为晴空气溶胶（CSA）和云上气溶胶（ACA））
（图3：CALIOP探测到的ACA在不同季节和地区的发生概率（由颜色区分），直方图中表明七年的平均值以及七年间的标准偏差值）
对于532波段每个气溶胶后向散射系数廓线，我们利用CALIOP观测到的微粒退偏振比()、沙尘退偏振比()的先验知识以及洁净气溶胶的退偏振比()，推导出沙尘的后向散射在每个高度上占总的后向散射的比值()为：
若比值大于1则记录为1，若小于0则记录为0。这样我们就通过计算比值从而从后向散射廓线中得到了沙尘的后向散射系数廓线。根据该地区的观测结果，我们通过假设532波段每40球面度的沙尘消光后向散射比（激光雷达比）来得到沙尘消光系数廓线。这里我们不需要从总的消光中区分出沙尘的消光，因为将后向散射比转换为消光需要假设沙尘和洁净气溶胶的激光雷达比。在热带大西洋，洁净气溶胶是海洋气溶胶和生物质燃烧的烟尘的混合物，这两种类型的粒子有着截然不同的激光雷达比，主要取决于季节和位置的不同。由于将这些混合物假设为单一的洁净气溶胶，可能会给激光雷达比带来额外的不确定性，因此在本次研究中我们极力避免这种情况。
在本次研究中我们避免假设洁净气溶胶的激光雷达比，但我们依赖于沙尘的激光雷达比假设值以及沙尘和洁净气溶胶的退偏振比值(和)，我们使用已知沙尘和洁净气溶胶的退偏振比的先验知识来设置和的阈值。尽管海洋气溶胶和城市阴霾的湿润度高并且退偏振比都很低，但是一些洁净气溶胶的退偏振比不可忽视。例如，生物质燃烧带来的烟尘、海盐晶体以及硫酸铵晶体等的退偏振比都在0.07左右，基于这些观测值，本次研究中我们将洁净气溶胶的退偏振比的上限设置为0.07，下限设置为0.02。矿物沙尘比洁净气溶胶的退偏振比要高，北非的海岸线沿线的观测值表明撒哈拉沙尘的退偏振比约为0.3。一项实验室的研究表明沙尘的退偏振比随微粒尺径的减小而显著减小，这表明运输事件后，西热带大西洋的沙尘尺径大大减小，其退偏振比可能也会比离沙尘源头更近的东热带大西洋的微粒的退偏振比更小。另一方面，球形微粒的沉降速度也远大于非球形微粒，导致撒哈拉沙尘向西运输时退偏振比的增加。考虑到这些变化，在这项研究中我们分别假设的上下界为0.3和0.2。图4是2007年10°x10°分段的沙尘的光学厚度（DOD）值超过21的部分，结合上下阈值推导出的四组（，）。很明显，以以及为标准得到最小沙尘量及其DOD值。以以及为标准得到最大沙尘量及其DOD值。为了方便，我们将这些情况分别记为“沙尘下限（LDF）”和“沙尘上限（UDF）”。对于另外两个情况，我们使用，或，为标准，沙尘量和DOD值均介于LDF与UDF值之间，因此不做进一步讨论。
（图4：2007年每个10°x10°分区的CSA季度平均DOD值（以中心经纬度为标记）(a)DJF、(b)MAM、(c)JJA、(d)SON。DOD由四组（，）阈值（如图例所示）推到而得。蓝色和红色部分，分别对应着文中讨论的LDF和UDF的情况）
得到沙尘量、消光值以及DOD之后，与Kaufman et al.(2005)中使用的方法类似，我们假设532nm处沙尘MEE值为从沙尘消光廓线推出沙尘质量浓度（m，单位：）。此处我们假设沙尘从北非海岸运输到加勒比海的过程中是干燥且尺寸分布不变的。这些对MEE的假设有助于CALIOP沙尘质量通量与MODIS估量的比较，我们将在第四部分进行用MEE估算沙尘质量通量的敏感性分析。东西纬向的沙尘质量通量比（）是用如下方法与CSA（FRCSA）和ACA（FRACA）分开计算的：
m(z)表示高度z处的质量浓度，是季节平均低层云顶的高度，L表示经度线上维度为10°时的分区的长度，UCLR以及UCLD分别表示无云和有云天气下的纬向风速（），取自于MERRA同化气象领域广泛使用的阈值0.3来划分有云无云情况。在公示(2)(3)中应用有负号，所以与风的一般定义方向相反，向西运输表示为正的通量，向东传输表示为负通量。在全天气情况下的沙尘质量通量比（FRALL）由FRCSA和FRACA以CSA（FRCSA）和ACA（）的权重分别计算平均所得：
将相应的季度平均通量比和持续时间(s)相乘，得到季度沙尘质量通量（FCSA，FACA以及FALL单位：g）。假设CALIOP无法检测的云下气溶胶对通量的影响都可以忽视。
3结论
3.1CALIOP AOD和沙尘部分
基于第二部分中的方法和假设，我们计算了整体以及2012年MAM时间段内西经15°-35°和75°横截面上北纬10°-20°部分的沙尘消光系数()的季度平均垂直廓线（如图5所示），图6中2012年JJA时间段内有着相似的廓线。在这些图表中，有CSA（蓝色）和ACA（红色）廓线，沙尘也和清洁气溶胶区分为LDF（虚线）和UDF（实线）。所有季度中，CSA的总的消光廓线在200-300m高度有峰值，可能是由于海洋气溶胶的影响造成的。这些峰值的沙尘消光廓线上均有减小。总体上，JJA时间段内的沙尘柱比MAM时间段内的高，这与以往研究中的季度变量相一致。这也表明，当沙尘柱保持在一个相对不变的高度或者在西经35°逐渐沉淀下来时，他们主要沉淀在西经35°以西的地方，这就强调了计算沙尘运输通量在沙尘降落中的重要性。在所有季度中，ACA沙尘柱比CSA的要高，尤其是在西经15°和西经35°的位置。尽管CALIOP无法准确探测到云层及云下气溶胶，但当整合垂向沙尘消光时，西经35°和75°位置的ACA的DOD远小于同位置CSA的DOD，在MAM和JJA时间段，ACA的DOD分别大于或接近于CSA的DOD。当我们将UDF和LDF的沙尘消光廓线进行比较时，不难发现，沙尘和洁净气溶胶在西经35°和75°分离时，退偏振标准在大气边界比对流层更敏感。
（图5：北纬10°-20°总的平均值的垂直廓线，2012年MAM时间段西经15°、35°和75°位置CSA（蓝）及ACA（红）的沙尘消光比（虚线表示UDF，实线表示LDF），图表中给出了
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