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具有代表性的特大城市和中国各地的pm2.5地貌特征
（pm2.5物种形成特征）
摘要：基于文献和表面观测的PM2.5化学数据集，比较了中国具有代表性的大城市和全国各地PM2.5的化学物种和重建物种形态，从而深入了解了PM2.5形态特征。PM2.5质量浓度和物种形成组成在中国不同地理区域之间有很大的差异。发现中国各地PM2.5平均浓度（34.0-193.4mu;gm-3）的变化接近6倍，北部和西部地区城市的PM2.5水平较高（gt; 100mu;gm-3），偏远林区（长白山）和香港的水平较低(lt;40micro;gm-3)。硫酸盐、硝酸盐和铵、有机物、地壳基质和元素碳之和在PM2.5质量中所占的百分比分别为7.1%至57%、17.7%至53%、7.1%至43%和1.3至12.8%。在东部地区的城市和农村地区，硫酸盐，硝酸盐和氨的总量通常占PM2.5质量的很高比例（40-57％），表明二次气溶胶的局部形成/生产和区域运输较多，因此与西部地区相比'复杂的大气污染'具有较强的特征。在所有站点中，有机物质对PM2.5有显著影响。在中国，有机质加硫酸盐，硝酸盐和氨占PM2.5质量的53-90％。中国的PM2.5形态特征还表现为高含量的地壳物质，这通常超过10mu;gm-3水平或在城市地区PM2.5质量的10％左右，这是由于运输沙漠尘埃和局部地区引起的灰尘。在4个具有代表性的大城市（即北京，重庆，上海和广州），PM2.5质量和主要成分（硫酸盐除外）比美国大陆东部的水平高出一个数量级。 硝酸盐和硫酸盐含量及其质量比[NO3-]/[SO42-]的显著差异意味着广州的移动源可能更重要，而重庆则是固定（煤燃烧）能源。观察到同城内的PM2.5质量和形态的变化表明，当地排放和区域运输对北京高细颗粒含量的贡献显着，而地方贡献可能在重庆起主导作用。从1999年到2008年的10年间，北京城区的硫酸盐、硝酸盐、氨氮的总量和[NO3-]/[SO42-]比率呈现稳步上升的趋势，这意味着“复杂大气污染”的特征和移动源的贡献正在增强。
1导言
大气颗粒物（PM）是由来自多种来源的复杂物质组成的混合物，其在时间和空间上随着发射速率和组成的变化而变化。PM的质量浓度和化学成分及其时空分布是由源排放，运输，化学反应，干湿沉降的模式决定。目前，全球空气质量标准都是以空气质量浓度为基础的，而其化学成分在人类暴露、能见度下降和全球气候变化方面发挥着重要甚至关键的作用。事实上，气溶胶的直接气候效应是以其化学物质为基础表达的，尽管具有最高的不确定性（IPCC，2007）。PM2.5形态是估计其化学灭绝和表征朦胧的关键（Watson，2002）。缺乏化学成分也限制了遥感气溶胶作为细颗粒物（PM 2.5，即空气动力学直径小于2.5mu;m的颗粒物质）的空间代用（Paciorek and Liu，2009）。迄今为止，测量的PM物质通常是离子和元素，但不是它们的化合物; 对于有机气溶胶来说，测量化合物的总量仅占总有机质量的百分之几，这意味着对有机气溶胶的分析提出了困难的挑战。此外，没有一种单一的分析方法可以用来量化所有物种。所测量的物质因此用于重建它们的化合物以回顾PM化学组成（即形态）和质量平衡的整体情况。所采用的各种互补分析技术的一致性也可以通过质量闭合实验来评估（Putaud等，2004）。
在中国，PM10仍然是主要的空气污染物管理问题，因为在全国环境空气质量监测所覆盖的城市中，仍有三分之一的城市超过中国平均每年100micro;gm-3的PM10标准。PM2.5尚未在中国受到监管，但过去十年来已有多项实地研究对PM2.5进行量化和表征（Chan and Yao，2008）。它是一种复杂的污染物，尤其是在中国，因为全国各地的资源，能源结构，气候条件和生活习惯都有很大的差异（Feng 等，2007）。由于其二次气溶胶是由主要气态污染物转化而来的，因此PM2.5也被认为是“复杂大气污染”中的代表性污染物，在过去十年中，中国出现了这一术语，原因是燃煤产生的污染物、车辆尾气排放以及生物物质燃烧与散逸性粉尘的混合（方等人，2009年）。为了解中国大气PM2.5浓度和组成，我们使用文献和我们在几个典型特大城市进行的研究的PM2.5数据进行形态重建。此外，以北京和重庆两个城乡地区PM2.5的一年以上同步物种形成抽样为基础， 重点研究了中国具有代表性的PM2.5负荷较高但排放和气象条件明显不同的两个特大城市PM2.5物种形成的时间和空间变化特征及比较。
2 方法
2.1北京、重庆和广州的研究地点，以及取样和分析
这项研究分别在北京、重庆和广州进行，这三个城市分别是北京-天津、四川盆地和珠江三角洲的代表城市（图1）。据报道，中国三个地区和长江三角洲地区（ydr）有频繁的雾
天和利用卫星数据获取的高气溶胶光学深度（guan，2009年）。北京位于华北平原的北部边界，人口1580万（http://www.bjstats.gov.cn）。北京的主要地形是平原，周围有三个方向的山脉---燕山，朝东南方向，平原变成了一个“簸箕”，向前延伸到160公里外的渤海。特殊的地理环境有利于该地区的停滞状态，那里的污染空气不易排出。北京处于暖温带，具有典型的大陆性季风气候，四季分明。选择了两个距离为70公里的地点代表城市影响和农村背景(图1)：城市地点位于清华大学校园内(TH, 40°19′N, 116°19′ E)，是一个半居民区；农村地点靠近密云保留区(MY, 40°29′N, 116°47′E)，离市中心东北约90公里。
重庆距北京约1500公里，靠近四川盆地东部边界，位于中国西南山区的长江沿岸，人口2820万（http://www.cqtj.gov.cn/tjnj/2008）。受特定地形条件的影响，重庆处于中国风速最低的地区。例如，年平均风速为0.9-1.6ms-1(http://www.cqtj.gov.cn/tjnj/2008/)。具体的地理和气象条件有利于地区和地方污染物的形成。在这一最大的城市中选择了两个相距12公里的城市地点和一个农村背景地点(图1)：在江北区重庆监控中心的一个建筑屋顶上设置了一个住宅城市禁令场地（JB, 29°34′N, 106°32′E）；在大渡口区的一个政府办公楼屋顶上设置了一个工业城市场地（DDK, 29°29′N, 106°29′E）；在北区金云山附近设置了一个农村场地（BB, 29°50′N, 106°25′E), 离市中心东北约90公里。
广州市人口约1100万，面积7434平方公里，主要由洪泛区和东亚季风系统的过渡区组成，即夏季从南海吹西南风，冬季从中国大陆吹东北风。一个PM2.5采样器（TH100- PM2.5，武汉天红仪器，中国武汉）被部署在位于武山的中国科学院广州地球化学研究所一座15米高建筑的屋顶上（23°15′N，113°36′E），收集2008年12月至2009年2月的24小时 PM2.5样本。采样流量为100 Lmin-1。该地点位于一个住宅和商业混合地区。
图 1北京(TH and MY)、重庆（JB、DDK和BB）和广州（Wushan）的采样点。地形图是the Microsoft Encarta 2009copy; 1993–2008。
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50km MY |
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重庆 |
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BB |
TH |
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JB |
北京 |
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DDK |
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50km |
广州 |
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500km |
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从200
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