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附录A 译文
AlN层对TiO2基ReRAM存储器电阻开关特性的影响
摘要：本研究报告了二氧化钛（TiO2）材料在非易失性存储器中可能出现的电阻切换行为。Cu/TiO2/Pt存储器均表现出了均匀和稳定的双极电阻开关行为。电流-电压（I-V）分析发现了两个离散的电阻状态，高电阻状态（HRS）和低电阻状态（LRS）。本文还研究了在电阻存储单元中附加的AlN层的影响。Cu/TiO2/AlN/Pt器件表现出多级（三态）电阻开关特性。通过离子和金属丝形成促进多级开关，并测量温度对电阻的影响来确认所形成的细丝的性质，双层器件显示出比单层器件更高的可靠性。高导热界面氧氮化物（AlON）层的结构是增强Cu/TiO2/AlN/Pt单元电阻转换性能的主要原因。通过测量器件在耐久性和保持性方面的性能，发现其在125℃下表现出超过105个周期的良好耐久性和105秒的长保留时间。以上结果表明了Cu/TiO2/AlN/Pt器件用于多级非挥发性ReRAM应用的可行性。
1.绪论
常规的半导体存储器难以继续缩小尺寸以适应不断进步和小型化的需要，这就促使研究者寻找新措施来降低存储器尺寸并设计全新的存储器[1,2]。在新兴的存储器中，电阻随机存取存储器（ReRAM）是一个很有前途的候选方案。ReRAMs具有读写速度快、功耗低、无损读取、集成度高和能够向下兼容后端总线[3-5]等优点，但是诸如开关电压的变化、高成形电压等问题也阻碍了ReRAM的商业化[6]。
电阻开关现象存在于一系列材料中，如过渡金属氧化物（TiO2，ZnO，CuInO2）CuO和HfO2，氮化物（AlN，CuN，WN和Si3N4），钙钛矿（BiFeO3和BaTiO3）等[7-19]。在这些材料中，TiO2是实现ReRAM最有希望的备选材料之一。该材料禁带宽，易于生长且其氧化物特性为人熟知以及它们与当前氧空位含量的关系的因素，提高了TiO2应用于非易失性电阻开关存储器的可能 [20，21]。
对于ReRAM装置，结构的随机性和灯丝断裂是主要问题之一[22]。它导致了开关参数的大幅变化，如设定/重置电压和电阻值的状态，从而降低了这些ReRAM的性能。为了提高基于TiO2的薄膜器件的电阻开关特性，研究人员已经用氧化物如BiFeO3、ZnO、HfO2和Al2O3[23-26]制备了双层器件。在本文中，我们制备了Cu/TiO2/AlN/Pt堆叠结构，并研究了添加氮化铝（AlN）层的影响。
2.实验细节
为了制备Cu/TiO2/AlN/Pt叠层结构，在450℃的温度下在Pt/Ti/SiO2/Si衬底上沉积氮化铝薄膜，然后在室温下用直流磁控溅射法将氩气（Ar）和氧气（O2）分别以3:2的比例作为溅射气体和反应气体通入以沉积TiO2薄膜。在溅射沉积之前，先利用超声波在丙酮浴中清洗Pt/Ti/SiO2/Si衬底20分钟，详细的清洗过程已经记录在其他报告中[27]。为了完成存储单元必要的MIM结构，需要在室温下将位于顶部的直径为100 um的Cu电极靶通过掩膜溅射沉积在TiO2薄膜上。用于沉积TiO2和AlN薄膜的直流溅射功率保持在75 W，而沉积顶部铜电极的功率维持在90 W。溅射腔体本底真空为10-6Torr，同时保持进行沉积时的压力为10mTorr。此外，本实验制备了没有AlN层的Cu/TiO2/Pt单层器件，以进行对比实验。
本实验利用先进的Brukk衍射仪（D8）CuKa（1.54 A），用theta;-2theta;几何分析了TiO2薄膜的相形成特性和晶体取向。通过横截面FE-SEM（Ziess）测量TiO2薄膜的厚度，确定MIM结构的表面形貌。使用Kethyle 4200 SCS（半导体表征系统）以进行Cu/TiO2/Pt和Cu/TiO2/AlN/Pt存储单元的电学特性的测试，同时设置了10毫安的限制电流以防止器件被永久击穿。
3.结果讨论
图1展示了TiO2膜的XRD图像，其中在2theta;角值为25.02°的衍射峰证实了TiO2形成了（101）锐钛矿相。图1的插图显示了所制备的Cu/TiO2/Pt存储单元的横截面FE-SEM图像，揭示了生长膜的厚度约为80 nm。
图1
为了研究存储单元的电阻开关行为，进行了典型的电流（I）vs电压（V）测量，相关的图如图2所示。在I-V测量期间，在器件上施加0V/ 3V/ 0V/ 3V/ 0 V的直流电压脉冲序列，两种器件在较低电压区域都表现出绝缘性。Cu/TiO2/Pt单元表现出典型的双极电阻开关特性。当电压增加到约0.71 V时，电流突然增大，器件从高阻状态（HRS）过渡到低电阻状态（LRS），也称为置位过程。当施加负脉冲时，在-1.1 V的电压下，电流减小，器件从LRS回到HRS（复位过程）。该装置从HRS到LRS的转变是由于在铜电极上施加正电压时铜金属的还原而形成的金属丝。Cu的还原可以用下面的化学方程式解释。
图2
Cu 穿过晶界或晶体缺陷出现在TiO2薄膜的晶格中，到达底部Pt电极[28 ]。 在底部电极（BE）中，Cu 被还原回Cu原子，然后开始堆叠，形成两个电（TE和BE）之间的低电阻（导电）路径。在复位过程中，灯丝崩解以将单元切换回初始高电阻状态。在0.1V的读取电压下，存储单元显示出相当高的开/关比为2times;102。
具有附加的AlN层（Cu/TiO2/AlN/Pt）的存储单元显示出多级电阻切换行为，如图2所示。在施加电压为1 V时，电阻状态从高电阻状态（HRS）变化到中间电阻状态（MRS），称为SET 1过程。另一组过程（SET 2）发生在电压为1.8 V的情况下，这进一步将存储单元切换到低电阻状态（LRS）。在这种情况下，额外的电阻状态可以归因于在AlN-TiO2界面的相互作用。AlN与TiO2层的氧化反应，并在界面上形成氧氮化物层（AlON），由方程给出[29，30]。
这导致TiO2层中氧空位（V02）的数目增加。这些氧空位在TiO2层中的作用相当于电荷陷阱[31]。
在Cu/TiO2/AlN/Pt存储单元中，上述形成的Cu金属丝导致单元从HRS切换到中间电阻状态（MRS）I,e,SET 1发生。除了金属丝外，形成额外的离子丝进一步降低了单元电阻使器件切换到LRS，从而产生了2个过程。设置和重置过程的机理可以通过有源开关层中这些导电丝的形成和破裂来解释。在正偏压出现过程中，氧原子被去除并留下氧离子或空位。在开关层中，在施加电场的作用下，空位通过晶界对齐，或者缺陷通过陷阱形成离子丝，以捕获顶电极和底电极之间的电子跃迁，如图3（a）所示。然而，图3（b）示出当电压极性反转并且存储器装置进入复位1状态时，该离子灯丝从其最弱部分破裂。反向电压的进一步增加使Cu金属丝断裂，因此复位2状态发生，如图3（c）所示。
图3
将两个设定过程后的存储单元的电阻作为温度的函数进行分析，以确认形成的细丝的性质。如图4（a）所示，随着温度的升高，单元电阻呈线性增加，在SET1状态下，意味着形成金属丝。SET2状态后的电阻随着温度的增加而减小。这表明离子丝的形成[16]。类似地，两个复位过程发生在-1.3 V和-2.1 V，分别从LRS切换到MRS（复位1）和MRS到HRS（复位2）。不同状态的开/关比为HRS到LRS为4x10-2，MRS为HRS为3x10-1。
为了说明传导机制，两种设备的I-V特性都以双对数的形式重新绘制，如图4（b）所示。log（I）与log（V）图。4（b）对于LRS区域，有一条直线，其斜率为1，表示两个记忆单元的欧姆传导。然而，图4（b）中所示的log（I）与log（V）曲线包含的区域存在不同的斜率。这意味着HRS遵循幂律关系（Iprop;Vn）14。在低电压区域（lt;0.2 V）中，图4（b）所示的曲线的斜率为1.02，并在这部分中遵循欧姆定律（Iprop;V）。在0.2lt;Vlt;0.6电压范围内斜率接近2.0，对应于子平方区域（Iprop;V2）。然后，在更高的电压（大于0.6V）（斜率为2.8和2.7）中观察到一个陡峭的电流增加区域（在小时内的传导）模拟了空间电荷有限传导（SCLC）机制[32]。
复位过程，即从LRS到HRS的变化主要取决于焦耳热效应。在重置过程中，底部电极的导热率在提供有效的散热器方面起着重要作用[ 33 ]。对单元的设置复位电压的变化进行了比较研究，其中一个没有AlN层（Cu/TiO2/Pt），一个具有AlN层（Cu/TiO2/AlN/Pt）。如图4（c）所示，很明显，在多个周期中，设置和复位电压的变化在具有AlN缓冲层的单元中大大减少。
图4
设定电压限制在0.8 V至1.5 V的范围内，复位电压被限制在-1.6 V至-1 V之间。开关电压变化的减少可以归因于在复位过程中，灯丝断裂发生在温度最高的最薄弱部分[34]。在Cu/TiO2/Pt单元中，该区域位于底部电极附近,这导致灯丝完全解体。随后的设置过程导致在不同位置的灯丝形成，这增加了开关电压的变化程度。在Pt电极和TiO2层之间插入AlN缓冲层，具有较高的热导率（＞180瓦/米K），可以更好地散热，这有利于保持最高温度点靠近灯丝中心部分，而不是在TiO2/Pt界面[35，36]。在连续设置过程中，灯丝的改型更加均匀，导致在没有AlN缓冲层的情况下，单元上的复位/复位电压的分布减少。
图5和图6分别显示了Cu/TiO2/Pt和Cu/TiO2/AlN/Pt存储单元的耐久性和持久性能。以 3 V 100 ns的脉冲和-3 V 100 ns脉冲应用于设置条件（LRS），0.1V的读取读电压应用于复位条件（HRS），而用额外的脉冲 1.3V100ns和-1.3伏100ns，以读取MRS的生成记忆电容。Cu/TiO2/Pt存储单元表现出明显的耐久性，达到105个周期后，其开始降解并保持在105秒，如图5（a）和（b）所示。Cu/TiO2/AlN/Pt电容显示高达105个周期的相当高的耐久性，并保持在105秒，如图6（a）和（b）所示。从图6（b）可以看出，在HRS中的电阻随时间略有下降，这可能是由于增加的保留引起的加热效应引起的空位数增加。在分析电阻开关特性之后，与单层器件相比，Cu/TiO2/AlN/Pt存储单元显示出明显改善的开关性能。
图5
图6
4.总结
综上所述，我们已经制作了一个附加了AlN层的TiO2基ReRAM器件。在加入AlN层后，观察到两个主要效应。首先是开关特性的改善，AlN更好的导热性导致灯丝的形成和破裂更加稳定，从而减少了设置和复位电压的变化，因此提高了ReRAM的可靠性。第二个因素是Cu/TiO2/AlN/Pt单元表现出三态开关，包括三个稳定的电阻状态LRS、MRS和HRS。附加的电阻状态占在AlN-TiO2界面形成的氧氮铝（AlON）层上。AlON层的形成促进了离子灯丝的开关层中空位的增加。离子丝与通常的铜金属丝一起促进多级开关。因此，使用氮化物层可以合理地改善基于TiO2的ReRAM单元的切换。从工作中突出的是，Cu/TiO2/AlN/Pt是一种很有前途的多状态ReRAM应用的候选。
致谢
科学与技术部门的财政支持
印度SR/NM/NT-1065／2015（G）纳米计划和国防研究与发展组织（DRDO）
非常感谢印度的EP amp; IPR 2017项目
作者Bhawani Pratap Singh Rathore也很感谢来自印度人力资源开发部
（MHRD）的财政支持。
参考文献
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