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用自旋轨道耦合法预测具有双狄拉克锥、超高速费米速度和重要间隙开度的类石墨烯状WB4纳米片dagger;
Chunmei Zhang,a Yalong Jiao,a Fengxian Ma,a Steven Bottle,a Mingwen Zhao,b Zhongfang Chenc and Aijun Du*a
a School of Chemistry, Physics and Mechanical Engineering Faculty, Queensland University of Technology, Garden Point Campus, Brisbane,
QLD 4001, Australia. E-mail: aijun.du@qut.edu.au
b School of Physics and State Key Laboratory of Crystal Materials,
Shandong University, Jinan 250100, China
c Department of Chemistry, University of Puerto Rico, Rio Piedras Campus, San Juan, Puerto Rico 00931, USA
dagger; Electronic supplementary information (ESI) available: Computational methods, band structure for 2D WB4 nanosheet using the PBE exchange correlation functional, mechanical properties, the effect of strain on the band structures, and ab initio molecular dynamics simulation. See DOI: 10.1039/c7cp00157
石墨烯的零带隙特性使它在现代电子中无法充当半导体。尽管已经开发了各种石墨烯修饰策略来解决这个问题这些材料的带隙很小，器件的载流子迁移率受到抑制，这仍然严重阻碍了石墨烯的应用。在这项工作中，一个二维的(2D)WB4单分子层表现为双Dirac锥，采用密度泛函理论(DFT)方法对其进行了设计和评估，该方法在保持较高的代办的同时提供了相当大的带隙。e迁移率，费米速度为1.099times;106 m s－1。强自旋轨道耦合可以产生一个可观测的带隙高达0.27 eV，主要来源于重金属原子的d轨道。因此，在室温(T=300 K)条件下，2D WB4纳米片具有良好的可操作性，有望在后硅时代制备纳米电子器件。声子谱从头算的分子动力学计算进一步证明了这种纳米材料的动态和热稳定性，从而表明了一种可能合成的Dirac材料。
介绍
石墨烯在纳米电子学中具有广泛的潜在应用前景，因为它具有极高的载流子迁移率，可以以更快的速度处理数据。1,2然而，石墨烯的能量带本质上是无缝隙的，其大小为10－3 meV，这使得我们很容易切换电流流3，4，因此成为后流。石墨烯在晶体管中的应用。在这种情况下，我们已经做了很多工作来打开石墨烯中一个明显的带隙5，例如通过将石墨烯层与外部的化学物质耦合起来,6-8或设计穿孔石墨。9，10然而，所有这些策略都未能打开足够宽的带隙(360 mev)11适合高速晶体管。
虽然已经提出了其他方法，可以在石墨烯中引入带隙，但它们都有一些明显的局限性。例如，石墨烯的化学修饰 12直接将石墨烯转化为大间隙绝缘子。通过构建石墨烯纳米结构来开发空间约束,13对石墨烯的加氢需要广泛而复杂的研究。 外部操纵。同样，石墨烯与其他元素的掺杂可以抑制其高载流子迁移率，14这就消除了快速数据处理速度的吸引力。
由于石墨烯中的能带隙增加了制造的复杂性或降低了迁移率，一些其他二维(2D)半导体也被探索出来，其中许多都是很宽的区域。新一代纳米电子器件的发展机遇。15然而，这一领域还处于起步阶段，仍然存在着严峻的挑战，16如极大的带隙(5.8 eV)。形成于单层BN中，17纳米金属氧化物和有机In在MoS 2中的低电荷迁移率、18对外界环境的脆弱性以及二维纳米金属氧化物19和有机In的不稳定性。有机卤化物钙钛矿，以及硅(1.55 mev)和锗(23.9 mev)中的小自旋轨道耦合带隙。20Rials是严格和罕见的Dirac材料已经被发现。21然而，考虑到Dirac锥是负责不寻常的石墨烯电子性质，22已经努力寻找其他狄拉克锥材料。提出了一些纯硼片，如PmMn硼片23和P6/mmm B片24。包括MoB425(38 meV和55 meV双锥能隙)以及单层TiB2，26单层FeB227和氢化硼片28是Dirac材料。小型SOC从一个相对较轻的原子(Mo，Fe，Ti)与B的相互作用中可以看到一个很小的带隙，这使得它们不适合在纳米电子学中应用。虽然有些硼化物属于P6/mmm将Tm原子夹在含2D MgB 6(金属具有费米单狄拉克点)的类硼平面之间的空间群结构，29 MnB 630被预测为稳定结构。Y不是狄拉克的材料。因此，探索新的纳米电子材料，在保持高载流子移动性的同时，能够提供相当大的带隙，是指导工作的一个优先事项。建造下一代电子产品。
在这项工作中，我们预测了一种具有较大SOC效应的新型二维狄拉克材料WB4。通过用金属元素（在这种情况下钨，W）代替P6 / mmm硼22中的B2对，WB4被鉴定为由夹在两个B原子平面之间的W原子的中间六方平面组成。将富含电子的过渡金属W（5d46s2）嵌入石墨烯样硼层中可稳定本来不稳定的硼片，并赋予金属硼化物极好的结合特性。 WB4的计算能带结构在六边形布里渊区（BZ）中显示双Dirac点。已知石墨烯中的p键在狄拉克锥的形成中起主导作用。这与B片相似，其中来自硼（p_pz）的pz轨道和来自钨的d轨道（W_d）之间的杂交有助于单层中的价带最大值（VBM）和导带最小值（CBM） WB4。这种单层结构WB4不仅提供双重狄拉克锥体，而且还呈现出与石墨烯几乎相同的超高费米速度（1.099times;106 ms-1）。此外，SOC将会有效，在WB4中诱发相当大的能隙开口，（锥1为266.9 meV，锥2为233.3 meV）。这些值非常接近高速晶体管所需的最小带隙（360 meV）11，并且大于任何先前报告的值，这使得它可以在室温下用作晶体管。此外，强d轨道取向的SOC狄拉克材料比其他材料受到的关注较少，因此研究这些材料具有科学和技术利益，因为它们可能导致新的和丰富的物理学，包括例如量子霍尔效应，31和莫特绝缘特性。32因此，单层WB4的分析表明，这种材料在某些方面可能比石墨烯更通用，这是由于高电荷迁移率和可观的带宽
计算方法
计算是使用密度泛函理论(Dft)在Perde-Burke-Ernzerhof(PBE)函数中进行的，该函数位于维也纳从头计算程序包(Vasp)33中。采用混合密度泛函(HSE 06)计算，对电子能带结构进行了二次检验。采用总能量的色散校正(DFT-D3法)34将远距离范德华相互作用。为了研究周期边界条件下的二维系统，研究了厚度为18Aring;的真空层和能量截断为500 eV的平面波基组。设置为尽量减少相邻层之间的人为相互作用。这里研究的结构是完全放松直到能量和力量汇聚到10 －6 eV和0.001Aring;－1，分别。二维WB4的能带结构和电荷密度用Monkhorst k点网格0.0015Aring;－1计算。 探索获得的WB4的动力学稳定性结构，声子色散分析是通过使用有限位移方法进行的，如在VASP中实现的与密度函数微扰理论36接口的Phonopy代码35一样。
结果与讨论
石墨烯样硼薄片是不稳定的，因为每个硼原子只有六个电子，这需要另外的原子来完成外部电子壳。将富电子金属W嵌入蜂窝状硼层中可以稳定硼片。单层WB4属于P6 / mmm的空间群，六方晶胞中有5个原子，晶格常数被确定为a = b = 2.95 Aring;.从图1（b）可以看出，类石墨烯平面中的B-B键长a为1.706Aring;，而B-W键b为2.371Aring;。配置c的厚度是3.294Aring;. B-B原子共价结合，而B-W和W-W原子的键都是离子键。每个W原子连接到WB4中的四个相邻B原子以形成夹持三角形W层的稳定的硼蜂窝。作为过渡金属硼化物，金属W和B之间的键的形成有利于提高拉伸强度，从而增加其机械稳定性。声子谱如图1（c）所示计算。假想频率的缺乏表明单层WB4具有强大的动力学稳定性。
然后我们计算了单层WB4的能带结构。如图2（a）所示，两个狄拉克锥分别在K点和G-K线处可视化。在两个狄拉克点周围，价带和导带在费米能级上呈现线性色散，表明载流子（电子和空穴）在这些频带中表现为小质量的狄拉克费米子。 狄拉克锥1位于费米能级以下，而狄拉克锥2位于费米能级以上，这表明金属态具有独立狄拉克锥中的狄拉克样电子/空穴用于自掺杂系统.37三维 （3D）带散射图如图2（b）所示，其中第一个布里渊区带有两个狄拉克锥体。 锥体1的计算最大速度为vf = 1.099times;106 m s-1对于P6 / mmm相的锥2，vf = 6.71times;105 m s-1其最大值几乎与石墨烯（1.1times;106 m s-1）相同。
为了理解轨道起源狄拉克态的起源，我们绘制了图3中的轨道解析能带结构。显然，2D P6 / mmm WB4中Dirac锥体的状态主要来源于W原子，但轨道杂交仍然很重要。 对于锥1（图3（a） - （c）），对CBM和VBM的主要贡献来源于W_d（x2-y2），W_dz2和W_dxy，而锥2（图3（d） - （f）），它主要由B_pz，W_dxy和W_dyz。 因此，基于重元素-W的化合物似乎是产生相当大的SOC带隙的有希望的候选者，这可能探索找到理想电子学的新方法。
以上讨论基于我们的不包括SOC的DFT计算。为了研究SOC的影响，我们进一步进行了包括SOC在内的DFT计算，结果绘制在图4中。SOC连接电子自旋和轨道自由度。它的主要作用来自靠近原子核的轨道。如果考虑SOC的影响，将分别引入锥体1和锥体2的能隙为266.9和233.3 meV（见图4）。 WB4中的源自具有W_d和B_pz特征的杂交带的SOC效应比石墨烯强几个数量级，并且它为电子学中的实际应用开辟了足够大的能隙。在预计的混合密度泛函（HSE06）计算中研究了2D WB4的带隙开口比PBE方法的结果更精确（锥形1为183.7 meV，锥形2为125.4 meV，分别如图S1，ESIdagger;所示）。已知PBE功能通常低估带隙约30％.39（图S1，ESIdagger;）。 266.9和233.3 meV的相当大的带隙更接近于高速晶体管所需的360 meV11的理想带隙。更有趣的是，费米速度的最大值仍然非常显著,在考虑SOC为vf = 9.84times;105 m s-1之后，这与石墨烯（1.1times;106 m s-1）相当.38
通过计算受双轴拉伸应变影响的应变 - 应力关系（图S2，ESIdagger;），WB4单层的高弹性极限表明其具有高机械强度。观察到双轴应变以改变狄拉克点，使锥1稍低于费米能级，而锥2略高于费米能级，这给出了狄拉克锥的稳健性的明显证据（图S3，ESIdagger;）。从头算分子动力学（AIMD）在3times;3超单元模型下用典范系综进行模拟以评估热力学稳定性的WB4（图S4，ESIdagger;）。在以10 fs的时间步长加热到300 K和1000 K 10 ps后，没有发现结构崩溃，表明2D WB4热力学稳定。另外，我们的结构可以通过两种方式制造。一种可能的方法是在另一个B蜂窝层上生长WB2层，使用分子束外延技术。考虑到具有P6
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