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附录A 译文
BiFeO3薄膜的泄漏机理
摘要：作者报告了在SrRuO3 /DyScO3（110）衬底上通过脉冲激光沉积生长的高质量完全外延BiFeO3薄膜的运输研究结果。 使用具有SrRuO3或Pt顶部电极和SrRuO3底部电极的对称和不对称器件结构进行铁电测试。 这些结构之间的比较表明电极选择对主要传输机制的影响。 膜电响应的分析表明Poole-Frenkel发射作为对称结构中的极限泄漏电流机制。 温度依赖性测量产生约0.65-0.8eV的陷阱电离能。 对于不对称，没有观察到明显的主导泄漏机制
随着对数据存储的需求不断扩大，晶体管道和微机电系统的应用，具有优良的铁电和压电复合材料的材料是非常值得关注的。铁电测试采用对称和不对称的器件结构，包括SrRuO3或Pt顶部电极和SrRuO3 底部电极。然而，这种材料的一个关键缺陷是它的毒性是来自于铅的含量。最近，无铅铁电BiFeO3（BFO）因其在外延薄膜和多晶薄膜中的优异性能而备受关注。它的剩余极化Pr和外平面逆压电系数d33，一种可比拟于的四方结构、含Ti的PZT系统。此外，由于居里温度较高（TC = 820 - 850℃），它在高温应用中也有很好的应用前景。此外，之前的研究已经成功地将BFO薄膜集成在Si衬底上，使用SrRuO3 (STO)衬底和SrRuO3 (SRO)底电极。这些薄膜具有较大的矫顽场和较大的漏电流，这可能会限制BFO在器件中的适用性。这些缺点促使许多研究试图通过使用化学掺杂剂来减少BFO的漏电流。事实上，富士通微电子美国公司最近宣布生产65纳米铁电随机存取记忆器件，使用锰掺杂BFO来减少漏电流。在这个工作中，我们将注意力集中在高质量的BFO薄膜漏电流的机制上。这反过来将有助于指导未来的工作将BFO集成到功能性微电子器件中。
采用脉冲激光沉积方法，在700°C和100 mTorr氧分压下，在DyScO3（DSO）（110）单晶衬底上生长了BFO （~175nm）和SRO （~50nm）的薄膜异质结构。X射线衍射（Panalytical X#39;Pert MRD Pro）显示，在DSO基底上生长的BFO膜是单相的，并且对于0.055ordm;的BFO的002-伪立方衍射峰（半峰全宽）表现出非常窄的摇摆曲线，指向这些薄膜具有极高的质量和外延特性。此外，在这些厚度中，BFO膜出现弛豫到正交结构，通过在BFO菱形非简反射的扫描证实。请注意，我们不排除对晶格额外的轻微单斜畸变。通过仔细控制底层SRO底部电极层的生长，我们可以设计SRO的畴结构配置，从而影响对BFO畴结构的控制。在这里测量的样品在BFO薄膜中显示了多变量结构，通过压电显微镜成像(这里没有显示)。顶部SRO电极（直径32mu;m）在室温下异位沉积，然后在600℃的氧气中退火30分钟以促进结晶。最后，大约150纳米的铂被溅射到SRO上电极上，以使低电阻接触。采用辐射技术公司RT6000S铁电测试系统，进行了铁电和漏电测量。
这些薄膜的铁电性质在图1（a）-1（d）中示出。 极化电场（P-E）滞后回路是尖锐的和正方形的，产生120-130mu;C/ cm2的2Pr值。 这些值与先前在STO和STO / Si衬底上生长的BFO的测量值一致。
图（1）(图标）铁电数据展示内在的铁电性和明显的电滞回线。包括（a）电压系列，（b）一个P-V环频率系列和PUND测量（c）1秒内变压（d）变为给定的电压脉冲宽度。
作为电压的函数的电滞回线饱和[图 .1（a）]是薄膜内部铁电性的关键证据。循环的弱频率依赖[图.1(b)]也支持这种说法。为了更深入地研究铁电性质，脉冲极性化正向上负向下(PUND)测量是在一个不同的场，在一个脉冲宽度为1的[图.1(c)]并在固定电压下有不同的脉冲宽度[图.1(d)]。这些材料的交换极化值与从P-E环得到的2Pr值很好地匹配。还注意到[图.1(d)]的弱脉宽依赖，一旦达到饱和，则又显示出强劲的内在铁电。
有关BFO和其他类似铁电钙钛矿氧化物可能的漏电流限制机制的文献讨论了大量可能的机制。这些机制分为两大类，体限制和界面限制传导。在所有可能的机制中，我们认为这个工作中有3个是在其他钙钛矿氧化物中观察到的。第一个机制是界面限制的肖特基发射，这是由金属（电极）和绝缘体或半导体薄膜之间的费米能级差异引起的。能量差异在金属和绝缘体之间产生了必须克服的潜在势垒。肖特基势垒的电流密度为：
（1）
其中A是理查森常数，0是肖特基势垒的高度，K是膜的介电常数，d是样品厚度。所考虑的第二种机制是体限制的空间电荷限制传导（SCLC）。由于电荷从电极注入薄膜的速度比它能够穿过薄膜的速度快，所以限制是由于电流阻碍了空间电荷的形成。SCLC的电流密度是：
（2）
其中 mu;是载流子迁移率。第三种机制是体积有限的Poole-Frenkel发射。 这种传导机制涉及缺陷陷阱中心之间电荷的连续跳变。陷阱电荷的电离可以是热激活的，也可以是场激活的。Poole-Frenkel发射的电导率是：
（3）
其中c是常数，是陷阱电离能。
图2（a）示出了175nm厚膜的典型漏数据（I-V）与所施加的电压的函数关系。正偏压和负偏压的数据都绘制在同一轴线上。通过将我们的数据以各种方式绘制成电压的函数，我们可以快速洞察漏机制的性质。根据上面的公式（2），SCLC可以通过将泄漏数据绘制为J vs 来研究，如图2（b）所示。
图2（图标）Pt / SRO / BFO / SRO / DSO薄膜结构的典型I-V特性。（a）典型漏数据。这些适合的各种数据有助于确定渗漏的机理：（b）SCLC，（c）或（d）肖特基势垒，Poole-Frenkel发射。
如果SCLC是主要的泄漏机制，则可以直接拟合图2（b）中的数据。由于它显示出指数趋势，所以可以排除SCLC作为测量电压范围内这些BFO薄膜的漏电流限制机制。
方程相似分析。（1）和（3）告诉我们，如果一个肖特基势垒控漏电流或者Poole-Frenkel发射是显性的，J / T2 与V1/2和 o 与V1/2,，分别显示数据的直线拟合。然而，这两个图通常会显示与数据直接匹配的区域，如图所示。2（c）和2（d）。为了确定哪种机制可能支配漏电流，有必要从这些曲线的斜率中提取介电常数。Iakovlev等报道BFO的折射率为n=2.5；因此我们应该期望的介电常数K==6.25。
从肖特基图[图2（c）]，得到一个负偏压以及一个正偏压为2 V以上的场的介电常数为0.77。Poole-Frenkel图[图2（d）]另一方面产生负偏压和正向偏置2 V以上6.25的介电常数。由于这是介电常数的期望值，从肖特基图中得到的值偏离了一个数量级，这表明了这些BFO薄膜的泄漏机制是由Poole-Frenkel所主导的。这并不出乎人们的意料，因为在其他铁电钙钛矿(如PZT)中，Poole-Frenkel发射已经被确定为主要的泄漏机制。就BFO来说，陷阱的中心可能是铁离子。普遍认为，生长过程中形成的氧空位会导致离子的一部分变成。这些铁离子通常被认为是导致BFO高漏的原因。
为了确定Poole-Frenkel阱电离能量的值，我们测量了漏电流作为温度的函数。固定电压sigma;与1000 / T如图3（a）所示。从这些斜率中提取电离能量并用于外推零场电离能[图3（b）]。低电压不符合趋势并不意外，我们没有观察到Poole-Frenkel在低场正偏压控制。拟合更高的场数据点产生一个陷阱电离能为0.8 eV的。然而，值得注意的是，多重测量产生了约0.65 - 0.8电子伏特的陷阱电离能。
图3.（图标）（a）与线性拟合（红线）的温度依赖关系，用于提取陷阱电离能。（b）从（a）阱电离能图外推零场陷阱电离能。
与之相反的是，对铂电极的数据进行分析（PT / BFO / SRO / DSO）产生了包容性的结果。图4显示与图2类似的铂的Pt/ SRO上电极数据。首先，注意到正负偏差图4A的I-V行为之间存在相当大的不对称性，这与顶部Pt电极和底部SRO电极具有不同的功函数和电子亲合性的事实相一致。这两种极性都是预先设定的，反应是可重复的。此时，这种行为的根源尚不清楚。SCLC、肖特基和 Poole-Frenkel图都显示了合理匹配的区域。
图4（图标）Pt / BFO / SRO / DSO薄膜结构的典型I-V特性。（a）典型泄漏数据。这些数据的各种操作，有助于确定渗漏的机理：（b）SCLC，（c）或（d）肖特基势垒，Poole-Frenkel发射。
这些数据表明，单独使用Pt作为接触BFO膜的顶部电极，形成具有竞争泄漏老化机理的电容器。
综上所述，我们已经证明了BFO在DSO底物上的对称SRO电极的泄漏机制，主要是由Poole-Frenkel发射控制。测量的陷阱电离能0.65-0.8 eV可能对应于离子的离子化。我们还表明，当铂被用作顶部电极时，没有明显的主导机制。仔细研究和注意，必须选择一个电极与适当的材料性能，以减轻这种影响。
附录B 外文原文
Leakage mechanisms in BiFeO3 thin films
The authors report results of transport studies on high quality, fully epitaxial BiFeO3 thin films grown via pulsed laser deposition on SrRuO3 / DyScO3 (110) substrates. Ferroelectric tests were conducted using symmetric and asymmetric device structures with either SrRuO3 or Pt top electrodes and SrRuO3 bottom electrodes. Comparison between these structures demonstrates the influence of electrode selection on the dominant transport mechanism. Analysis of film electrical response suggests Poole-Frenkel emission as the limiting leakage current mechanism in the symmetric structure. Temperature dependent measurements yield trap ionization energies of~0.65 – 0.8 eV. No clear dominant leakage mechanism was observed for the asymmetric
With an ever-expanding demand for data storage, trans- ducers, and microelectromechanical systems applications, materials with superior ferroelectric and piezoelectric re- sponses are of great interest. The Pb(Zr, Tr)O3 (PZT) family of materials has served as the cornerstone of these devices to date. A critical drawback of this material, however, is its toxicity due to the lead content. Recently, lead-free ferroelec- tric BiFeO3 (BFO) has attracted a great deal of attention because of its superior properties in both epitaxial and polycrystalline thin films.1–4 Its remnant polarization Pr and out-of-plane converse piezoelectric coefficient d33 are com- parable to those of the tetragonal, Ti-rich PZT system. More- over, due to a high Curie temperature (TC = 820 – 850 ° C),it also shows great promise for use in high t
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