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极性FeZnMo3O8中无磁顺序的高温太赫兹光学二极管效应
Shukai Yu,1Bin Gao,2 Jae Wook Kim,2Sang-Wook Cheong,2Michael K. L. Man,3 Julien Madeacute;o,3 Keshav M. Dani,3and Diyar Talbayev1,*,
1Department of Physics and Engineering Physics, Tulane University, 6400 Freret St., New Orleans, Louisiana 70118, USA.
2Rutgers Center for Emergent Materials and Department of Physics and Astronomy, Piscataway, New Jersey 08854, USA.
3Femtosecond Spectroscopy Unit, Okinawa Institute of Science and Technology Graduate University, 1919-1 Tancha, Onna-son, Okinawa 904-0495, Japan.
我们介绍了极地铁磁的太赫兹光谱研究。我们的主要发现是巨大的高温光学二极管效应或非互易性定向二向色性,其中在一个方向上的透射光强度比在相反方向上透射的强度低100倍以上。该效应发生在顺磁相中,在晶体中没有长程磁序,这与所有其他磁电材料中太赫兹光学二极管效应的报告形成鲜明对比,其中长程磁序是必要的先决条件。在中,该效应以强磁偶极子活性跃迁为中心,在1.27THz处发生共振,并被指定为单离子各向异性哈密顿量的本征态之间的电子自旋共振。我们认为顺磁性中的光学二极管效应是由磁电自由能中的单离子项驱动。
一、引言
将铁电性与磁性相结合的多铁性材料一直是吸引人的的物理现象和功能的来源[1,2]。其中一个例子是最近在多铁性材料中发现的太赫兹(THz)非互易性定向二向色性[3,4]。 该术语是指在相反方向行进的线性偏振光波的吸收系数的差异。材料对于沿一个方向行进的光线可以是透明的,而对于在相同的光波沿相反方向行进时完全不透明。通过与半导体二极管类比,我们将使用术语光学二极管效应(ODE)作为方向二向色性。
ODE功能可能会在THz光隔离器中找到应用。实用的ODE设备需要显示接近室温的效果,而迄今为止大部分报道的ODE观测发生在低温磁有序态
[3-12]。铁电反磁铁体在室温下存在ODE,但其量级相当小[13]。在这份报告中,我们报道了极地铁磁中巨大的高温THz ODE的观测结果。我们证明了对行进光的一个方向的吸收完全抑制,而对于另一个方向的吸收保持非常强,导致两个方向之间的透射光强度差异达到100倍。最显着的是,强ODE持续存在于的高温顺磁性状态中,而没有远程磁序高达110 K,这与以前所有关于THz ODE的报告形成鲜明对比,其中磁序的存在是必要的。ODE和在室温温度顺磁状态下的相关光磁电效应首先由Rikken[14]等人报道。并且Roth和Rikken [15,16]在可见光波段也发现了相关磁电效应,其中效应的强度要小很多个数量级。中的ODE与作为主要能级的单离子各向异性哈密顿量的本征态之间的1.27THz电子自旋跃迁共振。我们认为中的高温巨大ODE是由磁电相互作用中的单离子项引起的,这可以为寻求其他磁电材料中更强的ODE开辟新的方向。
二、实验细节
的高质量单畴晶体采用化学气相传输法制备[17]。选择两个小片状晶体,一个的极性c轴垂直于片晶,另一个的极性c轴在片晶平面中。在高磁场(高达16T)的太赫兹时域光谱(TDS)被用来研究低能量激发[18]。
由母体材料通过用Zn代替Fe而得到。两种材料都采用极性空间群 [17,19-21]。在母体材料中,Fe离子占据八面体和四面体氧配位点,而Zn离子优先占据取代变体中的四面体位点[20]。 在中含有相同量的Fe和Zn时,交换相互作用被严重稀释。没有发现长程磁序的信号可以达到 [22],其中亚铁磁性基态出现在八面体和四面体位置上自旋反平行排列。沿c轴的曲线显示出一个非常窄的磁滞回线,其中矫顽力为,饱和磁矩。垂直于c轴的测量不显示饱和度高达7 T,表明非常强的磁各向异性[23]。
三、实验结果与讨论
Fig.1(a)(b)对于入射的THz波的不同极化,在零施加的磁场(H = 0)下的吸收和折射率。 (c)吸收的温度依赖性。
图1(a)和1(b)显示了对于入射THz波的不同极化,在低温(12和14 K)下记录的吸收和折射率光谱。 偏振分析表明,磁偶极在1.27 THz共振是活跃的,因为当THz磁场取向时沿着极地c方向的吸收完全消失。将晶体冷却至4K至亚铁磁状态不会明显改变THz吸收光谱。Kurumaji等人在物质中1.4 THz附近观察到类似共振[24],以及2.3和2.5THz的较弱共振。我们的零场THz TDS光谱仪的频率窗口之外的2.3和2.5 THz弱的共振。Kurumaji等人建议使用1.4 THz模式可能与局部单点旋转有关Fe站点的转换[24]。 我们显示1.27 THz在中的共振确实是电子自旋共振在单离子各向异性的本征态之间的哈密顿量。图1(c)显示了1.27 THz吸收的温度依赖性,该温度几乎达到100K温度。
图2显示了太赫兹传输的磁场依赖性具有振荡太赫兹场和的光谱都垂直于c轴。静态磁场H沿着和垂直于c轴施加。尽管由于作为设置的一部分的聚乙烯透镜的吸收,在2.2和2.5 THz之间具有窄“暗”带,但是磁场THz TDS设置的频率窗口包括高达3 THz。在图2中,暗带被遮住了。在高磁场中,我们的设置不允许收集自由空间参考光谱,因此我们使用的参考光谱是在不同记录的磁场下光谱的平均值[25]。由于1.27共振的强移的,因此我们可以分离和只测量与磁场相关的吸收。在图2中, 相对透射率是固定磁场处的THz强度除以上述定义的参考光谱的强度。显然,在1.27 THz处,共振随着磁场而变化,并且该变化取决于施加场H的方向。在高磁场时,我们也在2.5-3.0 THz范围内找到额外的场依赖性吸收(图2)。
Fig.2在T = 4K时透射强度的磁场依赖性。(a)法拉第测量几何中沿c轴施加的磁场H。 (b)在Voigt测量几何中垂直于c轴施加的磁场H。
图3总结了观测到的谐振频率的受测磁场依赖性。 当沿着c方向施加H时,主要1.27THz共振线性地上移; 当垂直于c施加H时,谐振(a)以二次方式移动。 这种行为可以用单离子哈密顿量来描述
(1),
其中S = 2是离子的自旋是易轴各向异性常数,H是施加的磁场。在零场中,振荡的THz场驱动非干扰部分的本征态与能量之间的跃迁。对于沿z和x方向(分别平行和垂直于c轴)施加的磁场,我们预计以下谐振频率偏移
(2);
(3).
它们是在与3D相比具有各向同性因子和小频移的假设下计算的。
Fig3.在T = 4K时共振频率的磁场依赖性。
图3中的绿色实线是方程式(2)和(3)在g=4.50时计算的频率。 与数据计算的结果相符合。 根据1.27 THz模式下测量的温度和磁场依赖,得出以下结论导致它由单离子哈密顿量子(1)的本征态之间的电子自旋共振转变引起。在顺磁状态下,转变发生在单独的Fe离子上。 在亚铁磁性状态下,这些跃迁对应于八面体位置上主要能量尺度的单离子各向异性的主要Fe自旋的宏观磁化进动。
在图1和2中看到的高能量转变。 2和3以上2.5 THz可能类似于在中观察到的2.3和2.5 THz跃迁[24]。
我们现在关注与FeZnMo3O8中的1.27 THz共振相关的ODE。 ODE已经建立了两种不同的机制。一个是在磁性和手性材料中发现的磁性手性二色性[4,26]。另一个消失; 正负8T场之间的透射强度差异达到了100倍。显然,这是一个巨大ODE的示范。
Fig4(a)正和负磁场H的透射强度。实线表示正磁场的透射强度。 相同颜色的空心圆表示负磁场的透射强度。(b)正面(实线)和负面(开放)的吸收系数圈)磁场。 (c)光学元件的温度依赖性二极管效应。
为了定量比较中的ODE和其他材料,我们计算了正负磁场的吸收系数[图4(b)]。吸收系数的差值在8-12 T范围内的正负磁场之间达到。这显着高于大多数报道的ODE值[3-5,7-13],其中引用的仅有较高值 [6]。图4(c)显示了H = 8T时的温度依赖性。在的顺磁性状态下,当晶体中不存在长程磁序时,ODE和保持在110K以上。这种观察与以前的所有报告形成了鲜明的对比,其中THz ODE发生在磁性有序状态。在室温顺磁状态下,在可见光波段的ODE首先由Rikken等人观测到。[14] 为了定量比较我们的THz ODE和Rikken的观测值,我们计算了,并发现在4 K温度下中的量超过。 在Rikken等人的工作中,在时,该等式测得的数量为。通过这两种测量方法,我们的THz ODE的强度要强很多。
中高温ODE的来源是什么?除了在晶体中存在环向矩
T = Ptimes;M之外,ODE的另一个先决条件是非零动态磁电磁化率 [27,28]
(4)
这里,和是地面和离子的激发自旋态之间的磁和电偶极子矩阵元素。第一个磁偶极子矩阵元素明显不为零,如垂直于c轴时的强磁吸收所证明。我们必须从观察到的强ODE中推断出第二个电偶极子矩阵元的存在。我们认为这种电偶极矩阵元素可能存在于四面体配位的位点上,由于自旋相关的金属 - 配体杂交[29,30],所以没有反转对称性。这种相互作用可以在自旋位置引起电偶极子,以及电场驱动的自旋跃迁。自旋依赖的金属 - 配体杂交被用来解释由于各向异性间隙激发引起的与自旋共振有关的中的ODE [27]。与我们目前的结果相反,中的ODE在磁有序温度以上消失[3]。需要进一步的工作来阐明控制磁电效应的细节.例如,在具有等量的Fe和Zn的组合物中,其中四面体位置优先被Zn占据,八面体位置优先被Fe占据,1.27 THz共振将需要从四面体位置获得一些强度以产生。或者,八面体位置可能需要经历局部反演对称性破坏以允许相同。
四、结论
总而言之,我们报告了一个极高顺磁性中的高温ODE(110 K),它没有远程磁序,这是从根本上不同于以前所有的THz ODE报告。中的ODE发生在被指定为单离子各向异性间隙激发的强电子自旋共振的频率处。我们已经提出了必要的动态磁电效应也是单离子磁电相互作用的结果[29,30]。我们的实验结果表明单点磁和磁电相互作用可以为寻找其他磁电材料中的高温THz ODE提供新的途径。
我们承认与Valery Kiryukhin和Andrei Sirenko进行了富有成果的讨论。根据授权号DOE:DE-FG02-07ER46382 在罗格斯大学的工作得到了能源部的支持。 在杜兰大学的工作得到了国家科学基金会拨款号DMR-1554866和Carol Lavin Bernick教师资助计划的支持。
五、参考文献
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