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六方体单晶的磁化，比热容，热导系数
J.D.Song,C.Fan,Z.Y.Zhao,F.B.Zhang,J.Y.Zhao,X.G.Liu,X.Zhao,Y.J.Liu,J.F.Wang and X.F.Sun.
中国科学技术大学下属的合肥微尺度物质科学国家研究中心，合肥，安微，230026，中华人民共和国
中国科学院下属福建物质结构研究所，福州，福建，350002，中华人民共和国
中国科学院的物理学院，合肥，安徽，230026，中华人民共和国
华中科技大学物理学院，湖北，武汉，430074，中华人民共和国
华中科技大学下属的武汉国家高磁场中心，湖北，武汉，430074，中华人民共和国
中国科学院下属强耦合量子凝聚态物理核心实验室，合肥，安徽，230026，中华人民共和国
先进的显微结构合作和改进中心，南京，江苏，210093，中华人民共和国
（在2017年7月25日被认证：修订稿在2017年10月6日被认证，出版于2017年11月20日）
我们发表一篇关于六方体单晶通过磁化强度，比热容和热传输测量而引起的磁学和磁性的的转变的文章。磁化数据显示在C轴磁场处包括3个处磁性转变在0.8,12和28 T。比热容在2.2k的时候有一个峰，这是由于此时的磁性转变。在低温热导系数（k）时，一个清楚的特征出现在k（H）的等温线1-1.25T上，因为H||ab，而在H||c的情况下，一个阶梯状的上升出现在0.5-0.8T。在k（H）里的转变场与那些从磁场里获得十分一致，而自旋-声子散射场景可以解释不规则的k。在低温下讨论磁性结构和相应的场致转变的性质。
- 引言
多铁性由于其在磁电子学，自旋电子学和磁性记忆技术的广泛的应用吸引了许多研究的注意。六方体（h-）锰（R=Y和稀土元素）已经被作为一个经典的I类型多铁的例子，他的铁电学和磁学性质来源于不同的物理机制，经常导致一个稀有的弱的铁电耦合。有一个主要的局限在实际应用I类型多铁，而最近的实验已经证明是I型多铁的一个特例，他展现了在c轴极化和交错着的反铁磁磁化ab面之间的一个重要的铁电耦合。到目前为止许多工作包括理论和实验上的已经系统性的开始研究掩藏在里的多铁物理性质。尤其，一些特殊的实验技术像高分辨率中子衍射，同步加速器X射线衍射，非弹性中子散射，飞秒泵浦探针差分反射光谱，拉曼和太赫兹光谱，超声波测量，热传导测量等等，都揭示了在里一个很强的自旋-晶格耦合，这种耦合在管理强的磁电耦合中起十分重要的作用。与此同时，的磁性能也因为他特殊的晶体结构相当的复杂。 室温的时候这些材料在有着cm的空间组的六方体晶格内结晶。在位于“6c”位置有着对称的m，位于“2a”和“4b”位置分别有着对称的3m和3。此外，在有着最近关系反铁磁相互作用的ab平面，排列成一个三角形的晶格层。因此，在引入磁矩上的几何缺陷。一旦，R处被磁性稀土离子如等等所代替，在和有着固有的几何缺陷的亚晶格之间的多重排列和3d-4f相互作用会发生复杂的磁相图和磁性转变。我们都知道的是和的磁性结构在基态有六个可能的空间组标记为（i=1-6）。但是在实验区分这些自旋构型上有很大的不同，导致了一个在了解低温磁结构和由磁场导致的转变的障碍。尤其在稀土亚晶格的磁场和自旋构型上存在着不清楚和争议。因为对比稀土磁矩，磁矩能更好的形成磁性顺序，磁矩在一些对称敏感的方法像中子散射和磁性二次谐波产生的方法的总磁信号中占主导地位。这导致在使用这些客观的实验技术决定离子的磁性贡献有一定的困难。但是在一些情况下，像磁化和热延展等等的各向异性测量，所有这些都支持稀土亚晶格的易轴磁性排序都沿c轴。这种各项异性可以被解释为在力矩和力矩之间的3d-4f相互作用，那是因为力矩可以在的分子领域形成磁性排序而且他们的方位通过一个各项异性性质的能量项被十分清楚耦合于上。此外，因为（2a）和（4b）位于不同的环境，（4b）的磁性排序在高温下能够通过一个强的3d-4f相互作用被的指挥触发。相反的和（2a）的力矩之间的耦合与（2a）和（2a）之间的相互作用显得微不足道，而且磁性的排列经常出现在一个十分低的温度。在一组不可分割的从到的表示中，四个一维的表示从到，如图1所示，总是足够的描述力矩的磁性排列（平行/不平行与c轴），而两个的二维表示和是不需要的，他们有着ab平面的排序而且还有更低对称度的组合表示。
在这里，我们关注六方体的磁性性能和磁性转变。我们知道的是在=833K的时候经历一个铁电转变并且在温度低于是保持空间组cm。磁性的基态正在通过使用磁化，光纤二次谐振波，和中子散射测量来研究。有人提出在=79K的时候力矩形成一个有着自旋结构的反铁磁排序；同时（4b）力矩形成的磁顺序在有着相似的自旋结构；随着持续降低的温度，（2a）力矩在10K时排列成一个自旋结构在c轴上自旋对齐；在低温下（2a）的远程排序会由于4f-4f和3d-4f磁性相互作用而引起（4b）和的一个二次磁转变，那是因为在2K时（4b）力矩可以从转变到伴随着力矩从转变到同步转变。最终，（2a），（4b）和的亚晶格的基态磁性结构被提议具有的对称性。随着在基态沿着c轴应用一个磁场，的力矩经历一个从亚铁磁排列到完全极化的铁磁转变。
在这片文章中，我们提出一个有关单晶在低温高磁场的情况下的磁化，比热容和低温热转变的系统性研究。我们发现H||c的3个磁性转变磁化分别发生在0.8,12，和28T。明显的先前提出的亚晶体的亚铁的基态不能被用于解释这些磁性转变。结合磁化，比热容和热传导率的结果，我们讨论基态和磁场引发的转变。
- 实验
高质量的单晶通过浮区技术生长。这些生长的晶体的化学组成通过X射线荧光图谱（XRF）检查。用于XRF的样品应该沿着单晶棒的横截面从五个不同的位置切成厚度大概1.5mm。：在这些晶体中平均的摩尔比例被证实为0.99:1，这与名义上的构成十分接近。为了证实相纯度，一些单晶碎片被粉碎成粉末然后用X射线散射表征。如同图二所示，这些粉末散射展示了这些晶体的纯相。此外，这些晶体的相和单晶晶度也同样被劳厄照片和X射线摇摆曲线测试检测。根据有代表性的数据，图中2（b）和2（c）分别展现（00h）Bragg峰和（004）的摇摆曲线。摇摆曲线（FWHM=0.06）十分窄的宽度演示了晶体好的结晶。
图2
用于磁化，比热容和热传导测试的样品用X射线劳厄照片和正好沿着不同的晶轴切割小心的检查。磁化测量实在一个商用的SOUID-VSM（量子设计）和一个自建的脉冲磁场平台。比热容通过一个商用的物理性能测试系统（PPMS，量子设计）来测试。热传导率通过一个常规的稳定状态技术在一系列从0.3-30K的温度温度下一个冰箱里装备上一个14T磁铁和一个零场数据4K的脉冲管冰箱。所以这些测试都随着磁场温度的上升在零场的样品冷却之后得出。
- 结果和讨论
- 磁化
图3
图片3显示的温度依赖于在0.1T时候沿着c轴和a轴的磁化和逆磁化。如同图3（b）所示，在=79K时有着H||c的曲线展示了一个十分清楚的斜线变化，然而伴随着H||a的曲线表现着一个简单的顺磁行为，这与之前的报道十分的贴切。我们已经知道的是力矩在三角形晶格的ab面有一个易平面的各向异性同时在形成一个反铁磁，在其中相邻的力矩被旋转成120度同时可以被取消。与此同时，由于一个在和（4b）力矩之间强的3d-4f相互作用，沿着c轴的自旋对齐的亚晶格的排序可以驱使（4b）按状态排列。随着不断降低的温度，如图3（a）所示，在2.2K的时候dM/dT曲线展示了一个H||c的最小值，包括一个的磁性转变。
图4
图4展现了M(T)随着H||c的改变场的演变。同样的相似的数据可以在早期的文献中找到，这些数据可以在场冷却以后从不管是增加温度还是减少温度的时候得到。M（T）曲线在0.003T的场中展现了在2K处展现了一个清晰的峰，如图4（a）所示的。这个峰状特征似乎是由于一个反铁磁转变，而的磁性基态是一种反铁电形式。但是，通过轻微的增长场到0.01T，这种峰状特征就消失了。这个也许会现的十分的奇怪如果一个反铁磁状态会在这么小的磁场下消失。图4（h）展示了随着变化的场演变的M(T)曲线。用衍生物数据的dM/dT（没有在这展示）可以容易发现1T的M(T)曲线展示了一个最小值，通过这个确认一个转变温度。随着场的增加，轻微的转移到一个更高的温度。此外，在1T的曲线展示了一个在=2.2K处的台阶状增加，这应该和一个力矩的场致铁磁转变有关系，而且转变温度随着增加的场快速的切换到更高的温度。这些结构很好的验证了之前的报告。除此之外，值得注意的是在7T||c的M(T)另外一个类似铁磁的转变在4.8K时是十分明显的，如图4（h）所示。因此，的基态磁性结构被确认去经历在c轴场上至少有两个磁性转变。在这方面，亚铁的自旋结构先前的建议不能作为在中的实际的力矩的磁性基态。
图5
图6
在H||a的情况下，如图5所示，在M(T)曲线中不会有清楚的不规则直到7T。在a轴场的磁化看起来像一个简单的顺磁行为。
图6展示了沿着a轴或c轴的磁场在低温下的磁化曲线。对于H||c，在1.8K时M(H)曲线在0.003和0.8T处展现了两个阶梯状的增长，这验证之前的报告。随着温度的增长，当低场转变消失，而高场向着更高的场移动。这时一个滞后回路可以在有着一个十分小的强制场和剩余磁场的低场转变处看到。这个特征与在M(T)曲线的峰型特征相对应。值得注意的是如此小的一个剩余磁场不可能与正常的铁磁学和亚铁磁学相关，这有可能是由于一种由于自旋喘气产生的弱铁磁学引起的。增加温度到5K，这种小滞后消失。相似的结果可以在Sugie et al找到。然而，如此小的一个滞后回路与之前提到的亚晶体的亚铁基态不相容。除此之外，我们发现在H||c的M(T)曲线，高场的增加与在处的转变相容。相反，H||a的M(H)显得更简单，这与M(T)的结果一致。但是，在1.8K时H||a的M(H)的坡展示了一个重要的不同在1T之前和之后，表明一个可能的力矩磁性转变。图6（c）展示了在1.8K处的c轴和a轴曲线的对照。因为力矩在ab面成120度排列，总离子的网力矩对比离子可以被忽视。因此，低T磁化主要是由力矩做出主要贡献。让人困惑的是H||a的磁化比H||c的大，虽然稀土离子的易自旋轴肯定是沿着c轴由于存在一个来自力矩的一个c轴分子场。一个可能的理由与四级电荷密度对稀土离子的4f外壳的贡献有关，有Skumryev et al提出的。
图 7
在高达50T的脉冲高磁场中测量磁化强度。如图7（a）所示，在1.4K时H||c的M(H)曲线展示了三个不规则，这在差分数据中更清楚。在图7（d）中的dM/dH曲线在0.8，12和28T 3个最大值（分别由，和贡献）。这表明的基态磁结构可以经历3个H||c的场致转变。在H||a情况下，1.4K的M(H)曲线展示了一个伴随着增加场的缓慢的增长，但是M(H)的坡在1-2T经历一个清楚的变化。
- 比热容
图 8
在图8中平行与a轴或者c轴的磁场的单晶的低温比热容。在这零场数据和文献中的结果一致。我们发现零场的比热容从低于10K的纯声子行为偏离。随着进一步降低温度，一个驼峰状特征在3K附近是明显的。除此之外，一个清楚的峰清楚的出现在2.2K，这对应在M(T)中的低温不规则，并且应该是由力矩的磁状态的变化引起的。随着应用一个c轴场，这个峰随着lt;0.1T场的增加而变的更宽；对于高于1T的场，这个峰被增强而且表现像一个一阶阶段的转变，而且这个峰随着不断增高的场移向更高的温度。除此之外，我们发现在M(T)曲线的转变的温度和磁转变十分的同步。如果H||a，比热容峰逐渐被压制，在1T时几乎被抹掉了。除此之外，宽阔的驼峰变的更加强同时向着有着增加场的更高温度移动，表现的像一个Schottky不规则。
- 热传导率
图 9
图九展示了在零场的单晶的a轴和c轴热传导的温度独立性，对比,和。我们发现所有这些材料的k(T)在力矩的Neel温度展现了一个明显的下降，由临界自旋波动的一个激烈的声子散射产生的。在低温处，k(T)表现的和离子的变异十分的不一样。对于和，在10-20K时k(T)展示清楚的声子峰。然而如果是和，在低温下声子峰被抹去而k展现的更小。详细的，一个强的降低出现在的k(T)的4K，这和力矩的反铁磁排列有关。而如果是，k(T)在1-2k展示了一个不同的曲率，这应该和力矩的磁控转变有关。磁激发，即是磁振子也是短程波动，可以表现的和声子的散射一样。在中，是非磁性的。至于，力矩直到0.3K形成长程排列。由于在和缺少来自自旋系统的磁振子激发，我们可以理解和的低温k的重要性是比和大得多的。在和中稀土亚晶格的磁激发可以在低温处十分强的散射声子。
顺便，值得注意的是和的k(T)在亚Kelvin温度近似而不是的行为，提示了对着两个金属来说显微声子散射是不可忽视的，虽然这种散射在比在和中更弱。之前的非弹性中子在中的散射实验揭示了在5看低温时的强的自旋波动，因为力矩的几何波动。大概这种自旋波动在低温存在可以散射声子。在这方面，我们要求描述这种散射影响的理论分析。
图 10
图10展示了在平行或者垂直于c轴磁场的单晶的k(T)。应用一个沿着c轴的14T场，如图10（a）和10（c），低温k有强烈的表现，由于在高场中刺激发的抑制；除此之外，和从5到10K都展示了一个清楚肩状特征。一个相似的现象同样出现在和。在H||a或[210]，如图10（b）和10（d），一个低磁场可以清楚的表示在亚Kelvin温度的k。随着增长的场k(T)的曲率向着更低的温度延伸，这
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