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喷墨打印工艺及其应用
摘要：
在这份进展报告中，我们提供了有关喷墨打印技术及其应用的最新进展，其中包括有机薄膜晶体管，发光二极管，太阳能电池，导电结构，存储器件，传感器和生物/制药任务。 依次检查各种材料和设备类型，并对所取得进展的性质提出意见。
正文：
简介
有机电子路线图指出，有机和印刷电子产品市场在未来20年内将超过3000亿美元。印刷和印刷行业借鉴的印刷技术原则上可用于生产大容量有机电子产品。 特别是，数字喷墨印刷作为一种低成本的研究工具，正在促进印刷电子在实验室中各个方面的初步探索。这种技术的吸引力在于它是一种非接触式，附加图案和无掩模的方法。喷墨打印的直接写入属性允许沉积多功能薄膜，其设计可以容易地一批批地改变。这项技术的其他有吸引力的特点是：减少材料浪费，成本低廉，以及大面积制造的可扩展性。
在接下来的部分中，我们将尝试简要介绍一下最近在了解喷墨打印过程中的进展（第2部分）。 关于有机薄膜晶体管进展（第3部分）以及对印刷的发光器件（LED，第4部分）进行回顾。 经济上可行的太阳能电池的开发需要高产量，而喷墨打印为初始流程开发提供了理想的能力（第5部分）。 接下来是关于记忆和其他相关应用的磁性纳米颗粒印刷最新发展（第6部分）的总结。 所有器件，有机薄膜晶体管（OTFT），LED和太阳能电池都需要接触和导电结构（第7部分）作为集成它们的大型电路的一部分。
传感器和检测器是现代生活许多方面不可或缺的一部分，例如光检测器，像有毒气体传感器等的安全和安全应用。这些应用中的许多都需要价格低廉，通常为一次性的设备，而这些非常适合喷墨打印。 我们将介绍关于这一领域的显著进展报告（第8部分）。 最后，我们将对印刷的生物和制药设备和应用（第9部分）的进展情况以及使用喷墨印刷作为图案制作流程（第10部分）做一个非常简短的调查，最后做一个简要的总结。 这份进展报告的目的不是穷尽本质，但是我们选择喷墨印刷的特殊应用，我们认为这些应用在近年来在各自领域提供了最大的进步，并且对于即将开展的重大工作有很大的希望。
进度报告
喷墨打印过程
喷墨印刷是用于液相材料的材料保存沉积技术。这些材料或油墨由溶解或分散在溶剂中的溶质组成。该过程本质上是在腔室内喷射固定量的墨水，从喷嘴通过突然的、准绝热压电作用减小腔体积。充满液体的腔室响应于施加外部电压而收缩。 这种突然的减少在液体中形成冲击波，从而导致液滴从喷嘴喷出。 这个过程已经进行了一定的分析，读者可以参考最近的评论文章。喷射液滴在它撞击在基体上之前，靠着重力和空气阻力的作用运动，在运动中获得的动量下扩散，表面张力在表面辅助流动，然后通过溶剂蒸发干燥，如图1所示。最近的研究显示液滴扩散和最终印刷形状强烈依赖于粘度，而粘度是聚合物摩尔质量的函数。 更有趣的是，上述研究小组还发现最终印刷干燥直径高度依赖于聚合物的浓度。
对喷墨印刷过程的大多数常规理解取决于假设流体墨水作为牛顿流体的流动。这种假设通常是无效的，特别是在对具有低表面能的印刷基材产生冲击时的流体“回弹”的情况下。Bartolo等人开发了一种非牛顿流体与基体的相互作用的理解，作为流体和基体间接触线上正常应力的函数，他们证明了通过向溶剂中加入少量柔性聚合物可以控制甚至阻止流体的回弹。
进度报告
稀释聚合物溶液的流动性质对喷墨印刷工艺的发展具有直接的意义。例如测量单个液滴在感兴趣的基底上呈现的接触角，以及粘度，表面张力和使用诸如Fluent（ANSYS）之类的软件计算流体动力学模型，已经被用于流动过程研究液滴与基材的相互作用。然而，这种方法必然是近似的，因为它缺少对流体流动模式的直接测量，这对于印刷应用可能是关键的。Hill等人引入了流变荧光技术来研究剪切场中的荧光聚合物。该方法涉及在两个圆筒之间的Couette流动情况下研究聚[2-甲氧基-5-（2rsquo;-乙基-己氧基)-（1,4-亚苯基亚乙烯基)]（MEH-PPV)它们相对旋转以产生剪切力。研究了流变性，其涉及取决于流体中施加的剪切力的荧光峰的移位，以推断共轭聚合物中链段长度的变化。与分子量和与粘度直接相关的聚合物链段长度对压电喷墨印刷中的流动性质具有关键影响，这种情况在流体从喷嘴喷出之前确实涉及压缩流体和剪切。虽然这种技术不能直接处理实际的流动模式，但它允许研究最佳剪切应力与被印刷物种的分子量之间的关系。
直接成像可以更直接地测量墨水流动模式。 Dong等人已经报道了这种技术的发展。在这里，按需（DOD）压电喷墨印刷系统与脉冲激光器和闪光摄影装置结合使用，以获得足够的亮度视场以及用于液滴直接成像测量的良好时间分辨率。使用几种流体，包括去离子水，基于甘油的水和异丙醇的混合物来测量流体的喷射和拉伸过程，颈部液体条纹的颈缩和夹断，自由落下的液体条纹的反冲，分裂条纹的形成和破裂，液滴的拉伸等等。作者制定了避免形成卫星液滴的标准，这些液滴是造成印刷过程中分辨率降低的原因。 可靠地测量影响最终印刷品形态的干墨滴尺寸的不太复杂的方法，包括使用二氧化硅纳米粒子以绘制墨滴的扩散以及干墨滴尺寸与尺寸无柄的下降。
喷墨打印主要取决于喷射后喷出的墨滴的行为。这些下降的跌幅是受多种因素影响的，包括喷射条件和环境性质。Tsai等人使用纯DI水作为对照，研究了脉冲电压对来自喷嘴的液滴的分解时间、液滴形态、液滴速度和分散在去离子水中的银纳米颗粒的液滴尺寸的影响。他们发现：（i）更粘稠的墨水具有更高的起始偏差并产生更长的液柱和小液滴;（ii）通过向两种油墨施加中间偏压，喷射后产生两个液滴，但它们在撞击表面之前重新结合;（iii）较高的电压导致分离的液滴不再重新结合; （iv）中断时间与脉冲偏差无关; （v）两种溶液的夹断点是不同的，其中银粉悬浮液与裸露去离子水相比具有较低的夹断点。
在大多数情况下，使用喷墨印刷制造功能性器件结构涉及在多层次的处理中使用预制图案化衬底，并且可能（在许多情况下）涉及多种材料。与撞击在平坦基底上的打印液滴的简单情况相比，这种情况导致更复杂的流体流动模式。Khatavkar等人已经处理了印刷液滴与预制图案表面相互作用的模型。作者使用漫反射界面模型来考虑屏障的润湿性和屏障宽度的影响。不出所料，结果表明，对于不变的阻挡层几何形状，阻挡层的润湿性对于确定印刷液滴的扩散至关重要。
细线的打印受到墨滴大小的限制，最终取决于喷墨条件，墨水，基材表面能和喷嘴直径。直观地说，喷嘴直径应该形成墨滴大小的基本下限，除了任何不寻常的喷射条件。在喷墨盒中加工较小的喷嘴是可能的，但它涉及更复杂的工艺，从而增加成本。此外，较小的喷嘴更容易堵塞，从而降低了喷射过程的可靠性和可重复性。 因此，开发可产生小于喷嘴直径的特征的印刷工艺是期望的。Goghari和Chandra已经证实了这种方法可用于水甘油中等浓度的混合物。他们开发了一种定制的液滴发生器，利用流体不稳定性形成小液滴。这种不稳定性取决于满足特定条件的材料参数。作者发现Ohnesorge号码，
（1）
其中是粘度，密度和表面张力，当d是喷嘴直径时，墨水是满足这些条件的良好预测因素。
在高集成度密度下，如电泳背板，在线不均匀时的容差可能非常严格。因此，希望直接控制油墨和基材之间相互作用的性质。例如，咖啡环效应部分来自溶剂干燥的多种效果的相互作用，油墨粘度的变化，溶质通过溶剂运动的输送，后者由表面张力相互作用引起在溶剂和基底之间的运动等。沉积之后墨滴在基底上的时间较短将对最终几何形状和布局形成是有利的。使用热凝胶聚合物是可以帮助确保这一结果的一种方法。van den Berg等人已经证明了使用凝胶聚合物对连续聚合物线进行印刷。作者使用二嵌段共聚物聚（乙烯基甲基醚）- 嵌段 - 聚（乙烯氧基-4-丁酸）胶体稳定TiO2墨水。热凝胶材料表现出强烈的温度依赖性。作者发现温度依赖性的油墨粘度增加，其在37℃以上显著增加，同时相应印刷墨滴和墨线的印刷保真度也增加。
其他提高打印特征分辨率的方法包括完全绕过热/声打印并使用电场来驱动打印过程。Park等人开发了一种实现亚微米分辨率的电流体动力学喷射（EHJ）技术，其特征尺寸在240nm至5mm的范围内。有关印刷过程的更多详细信息，请参阅本白皮书，其中涉及使用非常高的电场驱动墨滴，在毛细管尖端形成泰勒锥。这种方法在生物系统中的应用将在第9部分中介绍。
聚合物和其他溶液悬浮液适用于喷墨印刷。 涉及聚合物或小分子/大分子之外的物质的结构的制造易于溶解于溶剂中，这带来了一系列新的挑战。例如，金属纳米颗粒的悬浮液在普通溶剂中倾向于不稳定，并且可能需要涉及使用稳定剂的复杂的化学修饰。印刷的纳米粒子的行为与印刷聚合物和其他溶液的行为不同，因为它们具有较高的比重和较高的相分离可能性。 这些纳米颗粒在子组件上的最终组装，战略依赖于改变表面能属性的表面处理。Perelaer等人研究了喷墨印刷的球形二氧化硅纳米粒子的包装。该研究涉及在质量分数为1％水溶液中用羟基或硅烷醇表面基团稳定的四种不同纳米粒子尺寸。作者使用不同的表面处理，发现较大的颗粒包装当接触角较大时，更靠近液滴的中心，而在相同条件下的较小颗粒迁移更靠近液滴边缘处的接触线。此外，使用高疏水性底物有助于包装纳米粒子，避免咖啡环形成。
均匀聚合物溶液的喷墨印刷是常见的。但是，胶体悬浮液的使用扩大了可以印刷的聚合物/溶剂组合的库。这种能力在设计纯正的基于喷墨打印的工艺中用正交溶剂制造多层是特别重要的。van den Berg等人证实了在水中含有质量分数为40％聚氨酯悬浮液的含水油墨的印刷。使用白光干涉测量法，作者发现使用较高溶质含量降低了来自咖啡环效应产生的印刷不均匀性。沉积的单个液滴的高度为3毫米，而完整层的印刷显示厚度为10毫米。作者还试图打印一个高度为87毫米的金字塔台阶结构。
因此，我们试图解决喷墨打印过程中各种独特的功能和问题。这些涉及测量油墨的流变学特性，液滴-底物相互作用，印刷液滴在飞行中和与基底碰撞后的喷射后行为。我们简要回顾了最近有关用于增强由聚合物和金属纳米粒子组成的器件结构的分辨率的方法的工作。我们现在转向喷墨打印的各种应用。
薄膜晶体管
OTFT是实现有机电路的关键有源元件。 OTFT的使用已经在低端应用中得到了展示，这些应用不需要高移动性和开关速度，如RFID标签和显示背板。我们现在将讨论印刷有机晶体管领域的重大成就。我们将重点关注全印刷和混合设备（常规光刻技术在哪里与打印一起使用）。 OTFT是具有两层电极材料（源极，漏极和栅极）和一层介电和活性有机材料的四层器件。虽然OTFT的基本结构看起来很简单，但是由于层层印刷的配准和溶剂正交性问题导致出现复杂性。在非平面基材上打印时，这些问题会变得更加复杂，例如柔性电子产品。另外，电路的开关速度取决于迁移率以及晶体管的沟道长度（L）与沟道宽度（W）之比。 在大多数情况下，喷墨打印提供的分辨率，但限制最小可以实现的通道长度。将开关速度限制在1-100 Hz，这对电路设计有影响。
进度报告
发光装置
喷墨打印不需要使用荫罩，因为它是一个直接写入过程。喷墨印刷的这种特性使其成为各种组合研究的合适技术器件，包括有机发光二极管（OLED）。
5.太阳能电池
太阳能电池提供了利用太阳能驱动电力系统，运输系统等的希望。太阳能电池由于与基于化石燃料的能源的成本对比较差，尚未得到广泛使用。这种情况是由于：（i）更昂贵的材料，（ii）更昂贵的处理方法，以及（iii）更具成本效益的可溶液处理材料（例如有机小分子和聚合物）的效率相对较低。自从丝网印刷有机太阳能电池的最初示范以来，印刷已被视为提供开发工业上可扩展的成本有效的工艺的承诺。
在喷墨印刷太阳能电池中使用体异质结结构已被舒伯特及其来自Konarka Technologies Inc.的同事Hoth等人有效证明，他们通过使用P3HT和PCBM在邻二氯苯和1,3,5-三甲基苯中的混合物展示在PEDOT：PSS涂覆的ITO上具有Ca：Ag顶部阴极的喷墨印刷有机太阳能电池。他们实现了64％的填充因子，加上短路电流为8.4 mA，开路电压为0.54 V，器件功率转换效率（PCE）为2.9％。 最近，Aernouts等人展示了喷墨印刷聚合物：富勒烯混合太阳能电池（PCE = 1.4％），使用P3HT和PCBM的混合物，比例为1：1。虽然目前的效率值对于商业应用来说不是很高，但迄今为止所取得的进展是有希望的。
喷墨打印可用于沉积用于无机和混合有机/无机太阳能电池的材料。已被用作高效太阳能电池的材料。然而，该方法传统上涉及以低体积，高成本的方式从潜在有毒的前体沉积。尽管世界范围内铟和镓的持续供应存在重大限制，但由于缺乏经济有效的无害环境工艺，对于商业CIGS太阳能电池更广泛地使用该材料的方式而言，这是一个更严重的短期限制。Nanosolar Inc.开发了一种由CIGS和喷墨工艺组成的纳米粒子墨水来印刷它。该技术的其他商业兴趣来自HelioVolt公司、ISET、以及美国和欧洲的小公司。
记忆和磁性应用
喷墨打印的使用已扩展到磁性数据存储应用。合成直径为65-80nm的氧化铁[（，gamma;-）和]的磁性纳米颗粒，然后喷墨由Voit等人为了印刷稳定纳米颗粒，应用葡聚糖或聚苯乙烯涂层。将葡聚糖包覆的颗粒混合到水和质量分数50％的甘油中，同时将聚苯乙烯包覆的颗粒分散在二聚乙二醇中。超导量子干涉仪（SQUID）磁力测量显示，葡聚糖包覆的纳米颗粒在室温下具有15Oe的矫顽力。据报道，分散在二丙二醇中的聚苯乙烯包覆颗粒具有相似的磁性。使用Xaar压电打印机（XJ128-360）将墨水喷射到玻璃，塑料和纸张基材上面。线宽达到了40-200毫米。使用磁力显微镜（MFM）研究喷墨印刷膜的进一步磁性。除了用聚苯乙烯和适用溶剂蚀刻聚苯乙烯/ Cr / Au薄膜的蚀刻结构之外，磁性纳米颗粒通过颗粒在颗粒的迁移过程中沉积到蚀刻液滴的周围液滴干燥。 超顺磁磁铁矿颗粒（质量分数1％）分散在甲苯中，用月
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