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通过弱测量跟踪单个核自旋的进动
摘要
核磁共振(NMR)光谱是分析分子结构和功能并对其自旋密 度进行三维成像的有力技术。 核磁共振谱仪的核心是以自由感应衰减信号的形式检测电磁辐射，这是由原子核在外加磁场周围进动而产生的。 而常规核磁共振需要10^12个信号 或者更多的原子核，敏感测磁学的最新进展已经显著降低了对原子核的需求，即使非常少的甚至单个的核自旋也能被监测到。 目前尚不清楚自由感应衰变的连续检测是否仍然可以在单自旋水平上应用，或者量子反作用（探测器对测量本身 的影响）是否改变或抑制NMR响应。 在这里，我们报告了使用周期性弱测量对单个核自旋进动追踪. 我们的实验系统由金刚石中的核自旋组成，它们与附近氮空位中心的电子自旋弱相互 作用，充当光学可读的米量子位。 我们观察和最小化量子反作用的两个重要影响：测量诱导的退相干 与采样时钟的频率同步。 我们使用周期弱测量来演示具有先验未知频率的多个核自旋的灵敏、高分辨率核磁共振波谱。 我们的方法在原子分辨率下可以为单分子核磁共振提供一条有用的途径。
1.1引言
测量反作用，量子测量的一个重要特征,在NMR中通常可以忽略，因为自旋探测器耦合非常弱。 一个突出的例外是辐射阻尼，其中，核系综的集体耦合通过电检测电路引起磁共振的阻尼。 随着核组件变小，最终只由几个核自旋甚至一个核自旋组成，与探测器的紧密耦合有望改变或者抑制自旋的自由演化。 最近关于冷原子组装的研究 以及被困的离子报告同时跟踪自旋角和振幅，通过使用弱量子非拆卸测量， 指出一个减轻反作用的途径。 在这里我们证明追踪单核的自旋进动以及提取出核磁共振中的中心信息：自由进动频率和退相率是可能的。
1.2测量系统
测量系统如图1a所示。我们的系统包括一个在金刚石晶体中几乎无自旋的晶格中分离出的13C核(自旋I=1/2）组成。核自旋在z轴周围经历一个自由进动，其角速度由Larmor频率给出，omega;0=gamma;nB0，其中B0为局部磁场，gamma;n为核磁场旋磁比。为了探测核岁差，我们定期把核自旋和附近氮气的电子自旋耦合起来空位（NV）中心作为一个光学可读的量子位。我们通过探测核自旋分量Icirc;x来监测进动通过相互作用哈密顿量的条件旋转Ĥ meas = g2Icirc;xŜz 表示，其中g是耦合常数。对于两个自旋系统，例如，这个哈密顿量可以通过一个卡尔-珀塞尔（Carr–Purcell）型动态解耦序列来实现。与核自旋的相互作用会产生与sinbeta;lt;I^xgt;成正比的信号烙印到光学可测量的自旋分量S^z上，beta;=GTbeta; 旋转角度决定测量强度。 重要的是，通过改变相互作用时间tbeta;我们可以平滑地调整测量强度，或者完全关闭它。 这一特性允许我们探索从强（beta;asymp;/2)到弱(beta;→0） 测量机制的交叉。除了提供信号，与仪表的相互作用同时也改变了核演化的轨迹，导致了反作用。状态演变在图1c中示出并且可以被排序分为两个幺正旋转和一个部分投影：在每个采样间隔期间，（1）核自旋角phi;累积一个自由进动相位alpha;=omega;0ts，其中ts是停留时间；（2）与米量子位元使核自旋绕x轴旋转plusmn;beta;角，角度取决于米的Sz的状态；以及（3）米Ŝz分量的投影光学读出将核矢量折叠在x-y平面上，它将Icirc;y分量的振幅降低了cosbeta;的一个因子，并给自旋角phi;提供了delta;asymp;minus;beta;2sin（1/4）beta;2sin（2phi;）的小相位反冲。在岁差作用下，Icirc;x和
Icirc;y作为被测变量和被摄变量的交替角色，导致自旋振幅的指数衰减，衰减率为
Gamma;beta;asymp;beta;2/（4ts），平均进动率〈omega;〉=〈dphi;/dt〉asymp;omega;0。由将仪表输出绘制为读数指数n的函数，因此期望一个衰减的振荡，让我们能够提取出对进动频率omega;0和衰减率Gamma;。重要的是测量值很弱（小beta;），我们可以二次抑制测量引起的退相干9Gamma;beta;infin;beta;2，而仅线性降低信号振幅Ainfin;beta;。
1.3实验
单个13C自旋进动的实验轨迹如图2所示。绘制了七个实验，其中测量强度beta;从左到右减小。我们通过相互作用控制beta;=gtbeta;时间tbeta;，其中耦合g=2pi;times;46.8 kHzasymp;aperp;/pi;由电子与电子之间的横向超精细耦合参数aperp;核自旋。aperp;由独立校准确定（方法）。对于所有的测量，核自旋最初是极化的通过重复初始化进入Icirc;z状态，并旋转到Icirc;x进行初始化进动（方法）。原子核的演化由在采样时间ts周期性探测Icirc;x测量输出是NV米自旋的光子计数，平均值超过约10^6,重复实验以达到适当的信噪比。
图2a的实验清楚地表明，单个核自旋的自由旋进可以被连续跟踪，而且我们只需减少测量值，就可以最大限度地减少背部动作强度beta;：当强烈探测Icirc;x（beta;=66.3°）时，振荡在几个测量周期内崩溃。相反，当使用弱测量（beta;=4.1°），振荡在整个过程中持续几乎没有衰减的测量记录。通过将每条轨迹拟合到指数衰减振荡，我们可以提取信号的振幅和衰减率（图2c，d）。正如所料，对于小beta;，信号振幅A0infin;sinbeta;asymp;beta;与beta;成正比，而衰减率Gamma;=beta;2/（4ts） Gamma;n标度与beta;2。偏移量Gamma;n表示本征
核自旋的退相，Gamma;=(T*2,n)^-1，主要由我们的实验通过残余超精细相互作用到NV中心或在静态偏磁场中漂移（方法）。
1.4讨论
接下来我们讨论核自旋的连续弱观测是否改变了自由进动频率的问题，即核磁共振波谱中最重要的量。我们的实验进动频率的估计〈omega;〉是进动频率的时间导数一次轨迹上的平均自旋角。我们通过拟合功率谱中的峰值位置（图2a）。分析〈omega;〉对应于“真”自由进动频率omega;0，我们记录了一组改变进动角alpha;=（0.5hellip;2.5）pi;时的时间轨迹。我们通过将采样时间ts增加一倍来调整alpha;=omega;0ts拉莫尔时期。图3a显示了产生的功率谱（垂直轴）作为进动角alpha;（水平轴）的函数。很明显，峰值出现在对角线位置式中〈omega;〉ts=alpha;。对峰值频率的统计分析证实omega;ts和alpha;在实验误差范围内一致（扩展数据图3）。图3a表明，一般q情况下，弱测量不应修改自由进动频率。
尽管图3a表明，〈omega;〉ts=alpha;，对于alpha;的所有值，但更接近通过检查发现，在交叉点附近，等式被破坏其中Nalpha;=pi;isin;k；是pi;（白盒）的倍数。alpha;→kpi;（图3b），进动率omega;突然锁定到pi;/ts，表示进动与采样时钟同步。随着测量的进行，这种同步变得更加明显强度增加（图3b，从上到下）。这种现象可能是由弱测量（紫色）的相位反冲delta;解释图1c中的箭头）：因为Icirc;y是按比例缩放的，而Icirc;x不是，所以自旋向量是有效地向x轴挤压。一旦向前进动角度变得小于最大回退，mod（alpha;，pi;）lt;delta;max=beta;2/4，自旋矢量被捕获，同步开始。这一基本解释得到了理论描述（方法）以及我们的实验观察和互补密度矩阵模拟的支持（图3c）。
频率同步伴随着几个有趣的特征，这一直是广泛的理论工作的主题。首先，相位锁定稳定进动并抑制进动核自旋的退相（图3c）。这种抑制是最强的对于alpha;=kpi;，因为自旋向量总是靠近x轴，并且当alpha;远离pi;的倍数时有效。其次，同步化导致从随机变量到plusmn;Icirc;x的自发初始化自旋方向（图3d）。这两种功能都可以通过主动通过采样周期ts或进动频率omega;0对alpha;进行反馈控制。请注意，虽然我们观察到的频率同步让人想起量子Zeno效应，它与自旋锁定和原子相位锁定的概念更为密切相关，因为不需要投影测量。
最后证明了周期性弱测量是理想的适用于纳米级核磁共振波谱的应用，因为他们能够同时检测多个核自旋与先验知识在一个竞争性的信噪比未知的频率。我们通过对一个特定的分子进行13C核磁共振波谱来说明这一能力NV中心（T1=2.3 ms，T2，DD=216mu;s）的碳环境。最初的动态去耦光谱表征24（图4a）表明附近有三个13C核与NV相连，从光谱中明显的倾角可以看出。由中央向外大范围的倾角是由于13C弱耦合自旋的远浴所致。由于仪表弛豫将动态去耦光谱的光谱分辨率限制为T2，minus;1DD（此处约为4.3 kHz，见方法），因此未进一步解析槽倾角。。相比之下，微弱的测量光谱不受米弛度的限制，只受米弛时间的限制时间跟踪和核退相。因此，光谱分辨率会变得非常高。图4b显示，弱测量光谱能够分辨出13C样品中丰富的结构细节。许多尖峰被观察到并对应于单个或小的13C团簇。重要的是，探测到的核具有几千赫兹的小耦合常数g/（2pi;），，等于或低于米退相干率T2,-1DD. 这些原子核很难通过传统的动态解耦、关联或核拉姆齐光谱仪（图4b中的灰点）被探测到。弱测量光谱的进一步优点包括宽的接收器带宽（方法和扩展数据图6、7）以及尽管存在强耦合核（参见方法）而选择性地检测弱信号的能力。
1.5总结
虽然我们的实验是在金刚石主晶体内部的碳核上进行的，但是通过使用具有近表面NV中心的金刚石晶体，我们的实验可以很容易地扩展到外部分子。对于这些应用，预期会有更宽的光谱峰。因此，未来的实验将需要使用先进的固态核磁共振技术。例如，同核和异核去耦脉冲可以散布在微弱的测量中，以抑制自旋-自旋相互作用。或者，自旋稀释和同位素标记靶分子可以被利用。对于分子成像应用，可以在无自旋的主体材料中分离单个分子，并通过三维定位光谱进行分析。尽管仍存在许多技术问题，具有原子分辨率和化学选择性的单分子三维成像的前景为探索这些问题提供了强大的动力可能性。
方法
金刚石样品
实验中使用了两块单晶金刚石片。样品A（NV1，NV3-7）为电子级天然丰度（1.1C）金刚石膜。我们在膜表面刻蚀纳米柱以提高光子收集效率。样品B（NV2）为非结构金刚石片，生长有20nm的富集12C（99.99%）、1nm的富集13C（估计生长浓度约为5%–10%）和5nm厚的富集12C（99.99%）；样品的更多细节见参考文献34（“样品B”）。两个样品中的NV中心都是通过能量为5kev的15N 离子注入和随后的850℃退火产生的。我们选择了15N物种来区分注入的NV中心和天然的（14N）NV中心。两个样品在H2SO4:HNO3:HClO4的1:1:1混合物中清洗，并在465°C下烘烤，然后安装到装置中。样品A的连续波光子计数率为25-70万每秒，样品B为4-5万每秒。
实验装置
实验用定制的共焦显微镜进行，共焦显微镜配有绿色532 nm激发激光和630minus;800 nm检测路径，使用单光子探测器。光脉冲由声光调制器产生，光子的选通由光子计数的时间标记和软件组合实现。使用任意波形发生器（泰克AWG5012C）合成用于操纵电子自旋的微波脉冲，使用本机振荡器（Hittite HMCT2100）和正交混频器（IQ1545，Marki微波）将其上变频至约2.5 GHz，然后进行放大（Gigatronics GT-1000A）。脉冲通过光刻在石英盖玻片上的共面波导传输到NV中心。传输线端接在外部50Omega;负载上。使用任意波形发生器（国家仪器PCI-5421）进行测量，然后放大（微型电路LZY-22 ）。脉冲通过平面微线圈35传输。微型线圈的3分贝带宽为19兆赫。13C-Rabi频率约为25khz
我们使用了一个圆柱形永磁体来在NV中心位置产生一个偏置磁场B0asymp;200mt。通过调整永磁体的相对位置，使B0与NV对称轴对齐。通过拟合记录在不同磁铁位置的一组电子顺磁共振线和最大化连续波光子计数率，优化了排列。
追踪磁场漂移
对于长时间的采集（几个小时），磁偏场通常漂移几高斯，导致电子顺磁共振频率变化几毫赫兹，13C拉莫尔频率变化几千赫兹。这些漂移可能是由于提供偏置磁场的永磁体的磁化强度随温度的变化引起的。通过NV中心的电子顺磁共振，连续跟踪记录测量过程中的磁场漂移，并实时调整微波激发频率。对于一些光谱（图4b，插图），我们采用后校正来补偿13C光谱中的漂移。残余漂移约为百万分之三十到五十。
检测协议
在扩展数据图1中给出了检测协议的详细图。该方案包括三个步骤：（1）核自旋极化，（2）90°脉冲引发自由核进动，以及（3）一系列n次弱测量。
极化 两种方法被用来极化核自旋。对于图2、3所示的实验，我们遵循参考文献38中的方法。我们首先用激光脉冲将电子自旋初始化为mS=0。然后我们应用了条件核pi;/2x旋转，实现了应用于电子自旋的共振Carr–Purcell–Meiboom–Gill（CPMG）解耦序列。接下来我们应用了核pi;/2z旋转，作为持续时间tau;的等待时间。然后我们应用了第二个条件核pi;/2x旋转，由另一个CPMG序列实现，省略了初始和最终的电子pi;/2脉冲。最后我们用激光脉冲将电子自旋复极成mS=0（下标S表示电子自旋）。我们通常重复这个序列几次，直到极化饱和（扩展数据图2）。对于图4和图4所示的实验
扩展数据图4，5我们使用了一个振幅渐变的新序列39。我们首先使用电子和15N自旋上的两个条件非（cNOT）门，分别对驻留的15N核进行极化37。cNOT门由电子自旋上的选择pi;脉冲（以15N自旋状态为条件）实现，接着是15N自旋上的选择pi;脉冲（以mS=0电子自旋状态为条件）和最后的激光脉冲。然后，我们将电子自旋初始化为mS=0状态，然后应用新的序列，包括电子pi;/2旋转，然后是相位移90°的30mu;s长的自旋锁脉冲。自旋锁的振幅通常在共振条件下增加10%。我们重复这个序列（不对15N初始化）达1200次，以便使总极化时间t极化类似于弱测量记录道的持续时间。扩展数据图5示出了作为初始化时间的函数的弱测量光谱。
原子核90°脉冲 对于图2、3所示的实验，核pi;/2旋转是通过另一个共振CPMG序列施加的，同样省略了初始和最终的电子pi;/2脉冲。对于图4和扩展数据图4
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