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附录A 译文
缺氧SrTiO3中的电荷输运：稀金属态的钙钛矿型量子氧化物
摘要：我们发表一项关于载流子密度在几个数量级上协调的EuTiO3-delta;单晶中电荷运输的研究。通过与其它准立方钙钛矿，特别是钛酸锶的比较，我们全面地描述了ABO3族的金属-绝缘体转变和稀金属丰度。由于介电常数较低，与SrTiO3相比，EuTiO3-delta;中的金属-绝缘体转变发生在较高的载流子密度下。在低温下，可见明显的T2电阻率。在三种不同的钙钛矿中，其前驱体A以类似的方式随载流子浓度的增加而平稳下降。我们最终绘制出了掺杂量子顺电体中电荷输运的综合图像。
近十年来，弱掺杂SrTiO3中的金属绝缘体跃迁（MIT）引起了新的兴趣。纯化合物是一种高度绝缘的量子顺电体，其一方面通过Ca（Sr1-xCaxTiO3，0.002≪x≪0.12）部分取代Sr而成为铁电体。另一方面，它在还原时变得有金属性（SrTiO3-delta;），甚至在非常低的载流子浓度下变成超导，这表明SrTiO3是最稀的超导体。此外，在Ca取代位和氧的空缺位（Sr1-xCaxTiO3-delta;）的化合物中都观察到了超导相内的铁电相变。除了还原作用外，SrTiO3还受到n型掺杂的其他变体的影响，例如，用Nb5 （SrTi1-xNbxO3）替换Ti4 ，或用La3 (Sr1-xLaxTiO3)替换Sr2 。在这三种情况下都发现了电阻率的T2行为。对于许多系统来说，rho;(T)=rho;0 AT2的前因子A与电子比热系数gamma;有关，因为两者都依赖于费米能量EF，如Kadovaki-Woods比值A/gamma;2所表示的。此外，EF本身取决于载流子密度n，并且可以期望A（n）中的特定缩放行为，如金属SrTiO3-delta;所示。
为了研究其他系统中的这些现象，EuTiO3是一个主要的候选者，因为这两种材料在许多方面都是相似的。Sr2 和Eu2 的离子半径几乎相同。这两种化合物在室温下均具有理想的立方钙钛矿结构，冷却后经历四方相（I4/mcm）结构相变，均为量子顺电体。不过，也有明显的差异。SrTiO3晶体是透明的，鉴于EuTiO3
是黑色的，可以从能带结构计算中理解，能带隙为1eV，而SrTiO3的能带隙为3.2eV。SrTiO3是非磁性的，与EuTiO3相反，Eu2 具有7mu;B的大局部磁矩。这些磁矩在G型结构中的反铁磁性顺序低于TN=5.5K。
掺氮EuTiO3的研究尚不多见。据我们所知，只有五个出版物涉及到：一个报告处理聚和单晶EuTi1-xNbxO3与x≪0.3，另外两个是讲单晶Eu1-xLaxTiO3（x≪0.1）。缺氧的EuTiO3的研究对陶瓷和薄膜材料的研究更为严格。在这里，我们详细研究了通过还原从半导体调谐到金属的单晶EuTiO3-delta;。我们导出了电子迁移率，并相对于SrTiO3的温度讨论了它的温度依赖性。我们发现一种AT2的金属EuTiO3-delta;的电阻率行为，其中系统随电荷载流子含量的增加而减小，在更大的背景下、在弱掺杂钙钛矿氧化物中的电荷传输中。
采用浮动区法生长EuTiO3晶体。我们以化学纯度为99.99%的Eu2O3、纯度为99.5%的氧化钛会和纯度为99.99%的二氧化钛的多晶粉末为起始原料。我们将粉末混合1h，并以50mpa的压力将混合物压入圆柱杆。为了避免Eu3 通过氧捕获的出现，我们跳过了初步的粉末反应，将压杆直接放入浮动区系统。厘米大小的单晶在氩气氛中生长，生长速度为10mmh-1，和棒的相对旋转速度为30rpm。X射线粉末衍射测量证实了相纯度，Laue图像证实了单晶性。
生长好的晶体被切割成所有面都是{100}面的长方体。为了诱导电子掺杂，用低氩气压（le;10-5mbar）和钛金属粉末（99.99%）作为捕氧剂，让样品融在密封的熔石英管中退火。石英管在650°C至850°C之间的温度下加热10小时，具体取决于预期的载流子浓度。为了有一个均匀性指标，在每次运行中，两个不同厚度（0.2和0.4mm）的样品在同一石英管中同时退火。电阻率和霍尔效应测量分别采用标准的四探针法和六探针法，湿低温器使用自制的油尺装置和商用的3He插件（Heliox，牛津仪器）。
图1显示了不同EuTiO3-delta;样品在半对数尺度下的电阻率rho;和电荷载流子密度n随温度的变化。与高绝缘的SrTiO3相比，原始EuTiO3的直流电导率可测量到约80k[图1（a）]，并且和介电谱测量（见附录）一起达到更低的温度。通过霍尔效应测量获得的载流子密度（图1（b））与温度有关，从室温下的n=1016cm-3到最低可测量温度下的nasymp;1013cm-3（约130k）。在电导率和载流子密度的Arrhenius图中（图1的上插图）可以清楚地看到激活行为。相应的配合物产生非常相似的活化能（导电性为100meV，载流子密度为120meV），但两者都远小于理论预期的1eV的本征带隙，这意味着原始EuTiO3是弱杂质掺杂的。
图1 (a)由直流测量（黑色虚线）和介电谱（绿色实线）测定的半导体原始EuTiO3的电阻率rho;(T)与从同一单晶上切下并还原氧的金属EuTiO3-delta;的对比图。(b)根据不同温度下霍尔效应测量得到的所有样品的电荷载流子浓度n。上插图(a)显示了n(T)和电导率delta;(T)的Arrhenius图以及线性拟合（虚线）。下面的插图是TN=5.5K时的rho;(T)异常的放大图，这是n独立的，与之前的报告一致。注意两个主面板中的刻度分开。
为了诱发MIT，使用上述退火技术。低于600℃的退火温度似乎对氧含量没有影响，因为rho;（T）曲线保持不变（未显示）。对于高于750℃的退火温度，我们获得的金属样品具有与温度无关的载流子密度，其范围为1020cm-3至1021cm-3（见图1）。在130k以上，rho;（T）曲线按载流子密度排列，即sigma;随n的增加而增大，反之，n（T）曲线按高温电导率排列。在低温下，一些rho;（T）曲线相互交叉，这可能部分是由于残余电阻不同和/或在确定精确几何结构时存在一些不确定性。对于退火温度600℃＜Tann＜750℃，不同厚度的同时退火样品在rho;（T）和n中都显示出较大的偏差。这表明电荷载流子浓度不均匀，因此此处不考虑这些样品。在这种情况下，值得一提的是，对于连接后的单晶，氧缺陷浓度自然会有一定的梯度。在这种情况下，值得一提的是，对于退火后的单晶，氧缺陷浓度自然会有一定的梯度。然而，在一定的临界浓度以上，诱导电荷载流子的波函数有足够的重叠，从而导致金属态具有均匀的电荷载流子密度。
原始样品和金属EuTiO3-delta;之间缺乏均匀样品，妨碍了MIT的准确测定。最低载流子密度1020cm-3提供了MIT的临界载流子密度nc的上界，并且大约比SrTiO3的相应载流子密度（约1016cm-3）大四个数量级。通过比较EuTiO3和SrTiO3的介电常数ε可以理解这种差异。SrTiO3在低温下有一个非常大的ε，约20000，而EuTiO3的介电常数ε要比其小50倍。我们发现εasymp;400（见附录）与先前的单晶数据一致，然而陶瓷的值却比较小。
当然，这些值是为全新的EuTiO3测得的。对于掺杂样品，定义了有效玻尔半径aB*=aBεme/m*，该半径通过考虑介电常数ε和带质量m*,使氢化剂的aBasymp;0.5 Aring;重新标准化。所谓的Mott准则比较了电子波函数与施主原子之间平均距离n-1/3的重叠程度。c的hugelow温度 ε 导致有效玻尔半径约为6700 Aring;，而EuTiO3的有效玻尔半径为aB*asymp;130Aring;。这里，我们使用m*=1.5me来确定SrTiO3和EuTiO3的最低能带SrTiO3-delta;。aB*的较小值解释了EuTiO3的nc比SrTiO3大四个数量级。同时，我们还注意到，随着aB*的增加，上述不均匀性对氧缺陷浓度的影响被更快地抑制。图2（a）将标度行为nc1/3aB*=K表示为K的不同值的虚线。掺杂半导体的实验在nc的临界密度下检测到一个明显的MIT，可用数据遵循K=0.25的标度关系，这与所谓的Mott准则相对应。在钙钛矿氧化物中，没有实验数据在nc上分辨出明显的MIT，在EuTiO3、SrTiO3和KTaO3的载体密度上观察到比Mott标准大得多的金属性。然而，这些载流子密度与aB*成比例。
图2 (a)不同掺杂半导体（取自）的有效玻尔半径aB*与临界载流子密度nc，与观测到的EuTiO3-delta;和相关掺杂氧化物和的MIT相比。虚线表示具有不同K值的缩放行为nc1/3aB*=K。(b)金属EuTiO3-delta;样品与SrTiO3-delta;样品的迁移率mu;（T,n）。
图2（b）显示了金属EuTiO3-delta;的迁移率mu;=1/（nerho;）作为温度的双对数标度函数。在40K以下，所有的mu;（T）曲线都接近常数，其顺序是随载流子密度n，即mu;（n）随 n的增加而系统地减小。如图1（a）所示，附加扭结是由于TN=5.5K时的磁序引起的。在高温区，由于电子声子散射的增加而导致的迁移率曲线减小，这似乎接近一个n独立的乘幂定律。在SrTiO3中已经观察到这种现象，为了进行比较，我们还展示了4种SrTiO3-delta;晶体的迁移率数据，它们的迁移率范围为1017cm-3≪n≪1020cm-3。由于SrTiO3-delta;在很低的载流子密度下已经是金属化的，所以在低温条件下比EuTiO3-delta;拥有更高的迁移率，但是即使在两种化合物中，所有的曲线都是通过增加n来保持有序的。高温下SrTiO3-delta;的迁移率曲线mu;（T,n）比EuTiO3的迁移率曲线低大约200K。从EuTiO3的结构相变来看，这是很出乎意料的，因为EuTiO3在这个温度范围内。相比之下，SrTiO3-delta;的转变出现在Tsasymp;105K，它随载流子含量的增加而线性下降。利用x射线和拉曼散射测量，我们得到了原始EuTiO3上的Ts=260K和最高随载流子密度下n=8.4times;1020cm-3的Ts=200K。然而，SrTiO3-delta;和EuTiO3-delta;都没有显示出任何异常现象存在于反映结构转变的迁移率数据中。近年来，SrTiO3-delta;迁移率的大小和温度依赖性引起了人们的关注。Mischenko
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