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范德华尔异质结构中谷分裂WSe2/CrI3：原子叠加的作用
最近的一项实验表明，在CrI3的层状铁磁衬底上沉积的单层WSe2中，KK谷简并可以被提升。在这项工作中，我们采取了范德瓦尔斯异质结构WSe2在CrI3衬底上模拟单层WSe2，并根据第一性原理计算研究KK谷分裂的影响。我们证明了界面 原子叠加起着重要的作用，W-Cr叠加对于一个相对较大的谷分裂是必不可少的。结果表明，KK谷的样品间不可避免的变化 在WSe2/CrI3中倾斜。此外，我们还表明，在三层CrI3/WSe2/CrI3中，KK谷分裂可以由近零调谐到双层WSe2/CrI3的两倍以上使图层对齐。
- 导言
谷电子学正迅速成为基础和应用研究的一个令人兴奋的领域。它的目的是控制谷，而不是电子自旋和电荷自由度存储、形成并执行逻辑操作。原子薄层状半导体，如过渡金属双卤代烃（TMDs），被认为是非常有用的谷电子学研究[1-7]。在单层TMD中，反演对称性与强自旋轨道耦合（SOC）一起破坏，导致耦合自旋和谷自由度。时间反转对称性要求Krsquo;谷和K谷中的自旋相反，而能量退化，导致谷-自旋锁定关系。在两个相反的谷中，电荷载流子可以被右手（sigma; ）和左手（sigma;minus;）圆极化光子选择性地激发。然而，由于谷简并，sigma; 和sigma;-光致发光（P L）光谱总是产生相等的强度和能量。因此，提升谷简并性已成为谷电子学领域的一个重要研究课题。实现大谷极化，类似于自旋电子学中的大自旋极化，对于谷电子学器件的发展至关重要。许多奇异性质-如量子自旋/谷反常霍尔效应[8-10]、谷相关光学[11]、等离子体的自旋/谷偏振[12-14]、磁光电导率 [15],以及谷载流子的电运输[16]-已经在谷极化系统中进行了探索。此外，谷极化可能与自旋极化相互作用，特别是为了增强自旋极化[17，18]。研究工作一直致力于实验测量谷电流，尽管将谷电流与边缘本征态携带的电流分开仍然具有挑战性[19，20]。
先前的研究显示了多种途径来提升KK谷的简并性。一种是使用超快圆极化激光泵，通过光学斯塔克打破谷简并 影响[3，4，21-23]。这种方法允许动态控制谷极化，但受到载流子寿命相当短的限制。 另一种方法是利用塞曼效应[6，24-26]来应用垂直磁场。然而，事实证明，这种影响是相当温和的。例如，在单层WSe2和MoSe2中，谷分裂被评估为约0.2meV/T[6，25]和0.12meV/T[24]。 最近的研究表明，利用过渡金属吸附[27]或铁磁半导体衬底，如EuO[7]、EuS[28]和CrI3[4，5]可以获得相当大的谷分裂。特别是，层状衬底，如CrI3，有利于创造一个相对清洁的界面，以消除杂质散射。此外，一个垂直的范德瓦尔斯（vdW）异质结构，由层状材料构建的结构可以最小化晶格失配的影响，从而削弱谷分裂[7]。最近，通过将机械剥落的单层WSe2转移到CrI3衬底上，以提高谷简并度[4，5]，制备了一种混合体系WSe2/CrI3。观察到sigma;和sigma;minus; 光谱表现出可分辨的能量和强度。因此，KK谷分裂被提取为-3.5meV，这估计相当于13T的磁场效应。
在本工作中，我们旨在研究基于第一性原理计算的VDW异质结构WSe2/CrI3中KK谷分裂的机制。我们发现KK谷 点燃取决于WSe2和CrI3之间的界面原子叠加变化的叠加形状。我们讨论了这种对价和导带谷分裂的影响，这反过来又构成了总的谷分裂。此外，我们还研究了三明治三层异质结构CrI3/WSe2/CrI3中的谷分裂，以进一步证明界面原子叠加在谷减速上涨中的关键作用。本文的其余部分安排如下。在证券交易委员会。我们描述了所使用的方法。结果和讨论在证券交易委员会提出。我们在证券交易委员会结束我们的工作。
图1.（a）WSe2/CrI3在三个堆叠中的顶部（顶部面板）和侧面（底部面板）视图：C-1、C-2和C-3。其中和分别表示层间距和W-Cr距离。theta; 指W-Cr连接到垂直方向的角度..（b）、（c）三个堆叠的超级单元中的W-Cr距离分布。其中和分别表示第一近邻和平均W-Cr距离。
- 方法
我们的第一性原理计算是基于密度泛函理论（DFT）的维也纳从头模拟包（VASP）[29，30]。在投影机增广波（PAW）方法[32]中，以佩尔代夫-伯克-恩泽霍夫（PBE）[31]的形式采用了交换相关电位。双层WSe2/CrI3和三层CrI3/WSe2/CrI3的异质结构是通过将WSe2和CrI3层相互叠加来构建的。使用 DFT-D3方法[33]。为了避免异质结构与其周期图像之间的相互作用，采用了-15A的真空间距。在第一布里渊区用5times;5times;1的中心k网格对倒数空间进行结构优化，13times;13为静态自洽计算。使用650eV的能量截止结构优化，通过充分放松晶格常数和原子位置来进行，直到每个原子的残余力达到小于0.01eV/A，总能量达到1times;10~7eV。通过进行非线性计算，包括SOC效应。自旋量化轴与平面对齐。单个原子上的局部磁矩可以在平面内或平面外旋转。还进行了广义梯度近似加U（GGAU U）计算[34，35]。值得注意的是，计算的谷分裂保持在亚MEV水平上进行相对比较，但可能敏感地取决于计算细节。
表一：三种WSe2/CrI3堆积的比较。表示优化的晶格常数，dL0表示平衡层间距。第三列是WSe中引入的应变 2.EB表示每个原子的层间结合能.VB、CB和KK分别代表价带、导带和总谷分裂。
图2.（a）表明KK谷退化的能源图。E（sigma; ）和E（sigma;minus;）表示右（sigma; ）和左（sigma;minus;）圆极化光子的带间光学跃迁能 国家统计局，分别。自旋向上和自旋向下的谷自旋态分别用橙色向上和绿色向下箭头表示。（b）描绘KK谷退化提升的能源图。VB 和CB分别代表价带和导带谷分裂。铬的磁化轴，即铬自旋，垂直向上排列，如黑色向上箭头所表示的。 （c）C-3堆叠中WSe2/CrI3的原子投影能带结构。（d）C-1、C-2和C-3中的静电电位（V）。
- 结果和讨论
- WSe2/CrI3的几何结构
构建了WSe2/CrI3的双层VDW异质结构来模拟在CrI3衬底上沉积的单层WSe2。使用WSe2的2times;2超单元来匹配基于它们的Resp的CrI3的一个单元 有效晶格常数为3.32A和6.90A。基于块体CrI3中的铁磁性在单层[36，37]中得到很好的再现这一事实，使用了单层CrI3。此外，附加的CrI3层对谷分裂I的影响 从我们的测试计算中发现可以忽略不计。
三个典型的堆叠表示C-1，C-2和C-3被考虑进行比较，如图1（a）。它们的具体特征如下：一个Cr原子直接高于C-1；o中的一个Se原子 在C-3中，NeCr直接高于一个WineC-2；两个Cr分别直接高于一个Se和一个W。因此，C-1有一个Se-Cr，C-2分别有一个W-Cr原子叠加，而C-3则容纳两者。我们用theta;来表示W-Cr连接到垂直方向之间的角度..在C-2和C-3中，theta;=0，对应于W-Cr叠加。如表一所示，晶格常数（A）相同，层间距（D L0）在三个堆叠之间仅略有不同。WSe2/CrI3的优化晶格常数为 发现更接近WSe2，其具有相对较大的二维弹性模量（C2D）（单层WSe2和CrI3分别为-286.9和109.7Jm2）。然而，由于晶格失配，这两种复合材料实际上不会形成完全相称的异质结构，这在我们的研究中还没有得到考虑。 通过在Cr(Br，I)3和(Mo，W)(S，Se，Te)2之间做出最佳选择，可以获得更合适的异质结构。潜在的物理应该类似于我们在这里研究的WSe2/CrI3。
层间结合能Eb定义为Eb=（Eheter-EWSe2-ECrI3）/N与Eheter、EWse2和ECrI3，优化异质结构和单层WSe2和CrI3的总能量分别为异质结构中的原子总数（N=20）。由于相似的EB，不同结构之间只存在一个小的势垒，因此所有的结构都可以通过实验得到。为了揭示W-Cr耦合， 三个堆叠中的W-Cr距离（d W-Cr）如图1（b）.此外，图中给出了第一最近邻（NN）W-Cr距离d1NN和平均W-Cr距离d~图1（c）。
- WSe2/CrI3的KK谷分裂
计算出的能带结构对于三个堆叠是相似的，如图中C-3所表示的。2（c）.在异质结构中很好地保存了WSe2的K谷和K谷。我们注意到 原始细胞的K和K分别折叠到WSe2的2times;2超细胞的K和K。带隙在K（K）点仍然是直接的，类似于独立单层板的情况。 尽管在异质结构中引入了一个微小的拉伸染色（-0.2%，如表I所列），但WSe2被引入WSe2。拉伸应变可引起单层TMDs的直接-间接带隙跃迁[3] 8–41],它在WSe2/CrI3中没有被观察到，因为在WSe2中引入的很小的拉伸应变（-0.2%）。WSe2的价带（V B）和导带（C B）都由W原子主导，VB分别由于和CB由于轨道。的原子轨道略有涉及，如补充材料[42]表S1所列。
谷自旋子带分别被标记为VB1、CB1、VB2和CB2的自旋态和VB2、CB2、VB1和CB1的自旋态，如图2（b）和2（c）。K和K谷在原始单层WSe2中能量退化，如图中的能量图2（a）。当WSe2放在CrI3的铁磁衬底上时，KK谷简并度为 提升，如图中的能量图2（b）。根据我们的计算，CrI3衬底在W和Se原子上诱导的磁矩几乎为零，因此交换相互作用可以忽略不计。下面的机制放置在CrI3上的WSe2的谷分裂应不同于WSe2/EuO[7]、WSe2/EuS[28]和石墨烯沉积在EuO、EuS、CoFe2O4和的铁磁薄膜上所观察到的分裂。在后者中，复合材料之间发生电荷转移，WSe2和石墨烯中的有限磁矩由衬底诱导。WSe2/CrI3的情况与 当WSe2暴露在外部磁场中时的情况。此外，WSe2和CrI3之间的静电电位梯度也应起到提升谷简并度的作用。先前的研究表明，应用垂直外部电场与磁场相结合可以显著增加硅[8-10，12，14]中的谷分裂。类似效果 在WSe2/CrI3中，S可能在这里起作用，其中一个垂直电场是由层间静电电位梯度产生的，如图。2（d）。不过，这样的夹层电气 集成电路领域似乎很弱，详见SEC。补充材料[42]的S1。
为了简单起见，我们将在下面的讨论中重点讨论子带VB1、CB1、VB1和CB1。这些子带参与WSe的光激发和谷极化和WS2[4,5，16，28]相反，子带VB2、CB2、VB2和CB2的影响在很大程度上由于相当大的价带SOC分裂（gt;450ME V）而受到抑制。总的KK谷分裂 ng可以导出为其中包括VB和CB谷的各自分裂。由于光学跃迁选择规则所要求的角动量守恒，以及K谷和K谷中相反的谷角动量守恒，两个谷中的电子可以被选择 分别由sigma;和sigma;-光子激发。因此，KK谷分裂的特征可以是E（sigma; ）和E（sigma;-）之间的光跃迁能差，即此外，我们还在补充材料[42]的表S2中列出了VB2和VB2之间以及CB2和CB2之间的谷分裂，以供参考。值得注意的是，[35]和标准GGA计算每Cr原子产生几乎相同的磁矩（-3mu;B）和几乎完全相同的谷分裂。
图.3.依赖于（A）总、（B）价带和（C）传导带谷分裂在C-1、C-2和C-3中的第一个最近邻W-Cr距离D1NN上。结果a 参考平衡层间距，减少或扩大层间分离。
- WSe2/CrI3中堆积依赖的KK谷分裂
在WSe2/CrI3中的谷分裂被发现是堆叠依赖的。如表一所示，在三个堆叠中，C-1的最小（0.31meV），而C-3的最大（1.04meV） KK.当WSe2和Cri3之间的层间距被任意减小时，这种趋势保持不变[图1.3（a）]。由于K谷和K谷中的电子态主要来自于TH 如上所述，W原子，同时Cr原子是提供局部磁场的主要物种，W-Cr耦合有望在分裂KK谷中发挥关键作用。我们的计算显示了两个主要影响因素:
（1）由于W-Cr距离较远，W-Cr耦合较强，谷分裂相对较大。结果表明，很好地反映了的趋势，如图3（a）。作为一个反例，平均W-Cr距离在C-1中比在C-3中小得多[图1（c）]，这显然不符合从C-1到C-3的趋势。
（2）第一个NNW-Cr与垂直方向的夹角。如图3（a）即使有相同的，在C-1中仍然小于C-2和C-3。第一个NNW-Cr到垂直方向的不同角度，即，可能解释了这种差异。在C-2和C-3中，=0，它对应于一个完美的W-Cr叠加。 .相反，在C-1中，=15.55，一个不太完美的W-Cr叠加。
当一个人将CrI3层沿a轴相对于WSe2层时，上述两个方面也得到了反映。对于沿b轴平移的层，结果相似（未显示） 。层平移导致C-2和C-3[顶部面板，无花果]中的降低图4（b）和4（c）]，因为它减少了W-Cr的叠加。当只有一个Cr接近一个W（从顶部视图）时，a 在无花果的C-25和C-34嵌体中可以看到图4（b）和4（c）分别成为最小的。此后，结构开始逐渐恢复到起始配置，相应增加。与之形成鲜明对比的是，C-1[顶部面板，图]的趋势相反图4（a）] 。这是因为层平移使W向图的Cr[插入C-14移动图4（c）]。总能量随层平移的变化可在图中找到。补充材料S1 [42]。
在所有三个堆叠中，的变化与的变化很好地对应[图1.4（d）-4（f）]。通过全层平移（对于作为代表性的CA的C-3堆垛）进一步验证了这一点。 如图5。这也是的情况（未显示）。事实上，通过与相关，D在C-1、C-2和C-3中分别约为6.85、6.94和6.86A。 此外，有趣的是，以嵌入的C-36为代表的堆叠的，其中有两个W，每个都有一个附近的Cr，比具有一个W超的C-3的KK要小。 摆在一个Cr上。这一结果有力地说明了W-Cr叠加在产生相对较大的中的关键作用。它暗示了谷分裂的样本到样本的变化 在WSe2/CrI3中，以及特定于站点的传输技术[16]将有助于优化实际应用中的设备性能。此外，根据以前在石墨烯体系中的研究 在TEM[43-45]中，W原子相对于CrI3衬底的原子环境差异应有利于促进WSe2的谷分裂（见表S2和图）。S2 补充材料[42]）。
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