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非晶态碳/硅异质结共掺杂中等离子体钴纳米粒子诱导的巨光电导
摘要
利用脉冲激光沉积技术(PLD)在n型硅衬底上生长Co-C薄膜，制备了共掺杂非晶碳/硅(Co-C /Si)异质结构。当样品在密度为1的单色光照射下，得到的光敏性(光导率暗电导率的比值)可达。光电导率的光谱依赖性表明，在大光谱范围内具有显著的光敏性，峰值光敏性在710 nm左右。透射电子显微镜(TEM)显示，纳米钴自组装在非晶态碳层中。与Co - C /Si异质结构相比，制备了不含Co纳米颗粒的纯非晶态碳(a-C)/Si异质结构，且光电导率不显著。纳米Co纳米颗粒的表面等离子体共振(SPR)吸收可能是产生巨电导率的原因。
介绍
a-c薄膜家族是一种潜在的半导体候选器件应用。由于其独特的双纳米结构(sp2杂化纳米团簇嵌入sp3杂化矩阵中)，它们表现出优越的机械、电和磁性能[1-4]。为了丰富材料的性能，研究人员通过在交流膜中掺杂不同元素设计了特殊的纳米结构[5-13]。虽然已经尝试了许多种类的掺杂剂，但只有镍和钴被证明可以自发形成a-C薄膜中的金属纳米粒子[10,11]。众所周知，金属纳米粒子已被广泛用于改善半导体的光电和电磁性能[14-17]。特别是金属纳米颗粒中的表面等离子体激元在设计高效薄膜太阳能电池中至关重要[15-18]。探索金属纳米粒子嵌入a-C薄膜的新性能将是一件非常有趣的事情。
本文主要研究了Co-C /Si异质结中Co纳米粒子嵌入a-C层的光电导率。过去，很多研究都致力于氮、碘或硼掺杂a-C/Si异质结构中光伏效应的观察[5-8]。然而，当纯a-C膜被认为对白光照明不敏感时，光电导效应很少被报道。由于它们的无序结构，光子吸收的能量被认为主要用于从一个局域态过渡到另一个局域态，而不是产生电子-空穴对[3,9]。相比之下，我们的研究结果表明钴嵌入在a-C层中的纳米粒子往往利用光子能量产生光子产生的载流子，从而降低消耗。
我们通过实验证明了Co纳米颗粒诱导了Co - c /Si异质结构中的巨光电导率。采用脉冲激光沉积(PLD)法制备了样品。透射电镜(TEM)结果表明，自组装的Co纳米颗粒嵌入在a-C层中。在低温下获得了最大量值为的光敏性。这种类型的光电导率可能是由于嵌在a-C基体中的钴纳米颗粒的表面等离子体共振引起的。
实验
用脉冲激光沉积(PLD)方法制备了Co-C和纯a-C薄膜。n型(111)硅和玻璃用作衬底[19]。Si衬底为轻度p掺杂，电阻率为8-13Omega;cm。沉积前，用乙醇超声清洗硅基底，然后用丙酮，用稀释的HF溶液(10%)蚀刻15分钟以去除SiO2，最后用去离子水冲洗。沉积室泵入到6times;mbar将衬底加热到400℃。用纯度为gt;99.99%的石墨圆盘，嵌入99.9%的钴条作为靶材。采用能量为320 mJ/pulse和频率为5 Hz的KrF准分子激光进行沉积10 min。
利用扫描电镜(SEM)观察样品(JEOL, JSM-7001F)的表面形貌和厚度(35 nm)。用能量色散x射线能谱(EDX)分析了Co的浓度，发现Co浓度可达10%。透射电镜(TEM)采用FEI Tecnai G2 20扫描电镜(200kv)。使用514 nm激光拉曼光谱识别无序结构和测量sp2/sp3比值(WITec-Alpha，德国)。在1000-1800范围内获得了拉曼光谱。
银表面电极在Co-C膜上蒸发，以确保欧姆接触。采用标准四探针法，在Keithley 2400源电表上测量了Co-C/Si异质结构的电阻、电流-电压(I-V)关系和光导率。单色光照明由功率密度可变的半导体激光器(波长= 532 nm)提供。用紫外-可见光谱法研究了样品的光学吸收光谱。利用250W石英-钨-卤素(QTH)灯光源(外壳型号67011)研究了光电导率的光谱依赖性。在工作电压为12v的情况下，用硅二极管探测器测量了第QTH灯的光谱。用SP300i单色仪对QTH灯进行分散。在电压1.2 V，波长范围400-950nm下测量电流。测量的电流数据通过以下公式进行校正:
式中，是灯在k波长内的功率，是在光照射下测量的电流，是在黑暗中测量的电流，h是普朗克常数，c是真空中的光速。光导率大小由光敏度来定义:
光敏度=此处，分别为光导率和暗导率。
结果
3.1 样品微观结构
利用微结构PLD在n型Si衬底上生长p型Co-C薄膜，形成p-n结。Co的原子分数约为10%。这个分数远远低于渗滤阈值。在样品生长过程中，KrF准分子激光同时发射Co和C原子，沉积后Co-C层中自发形成Co纳米粒子。所研究的Co-C /Si异质结构的微观结构示意图如图1(a)所示。Co纳米颗粒随机分布在a-C基体中。图1(b)是Co-c层的TEM图像，显示了自组装的Co纳米颗粒(直径约7nm)分散在非晶基体中。EDX分析证实了Co的存在，这与Sato等人和Hsu等人[10,20]的研究结
图1 - (a)嵌入Co - c层的Co纳米颗粒中局域表面等离子体激元模型的示意图。(b)透射电镜图像显示了Co纳米颗粒(暗区)分散在a-C基体(光区)的放大区域。(c) Co-C /Si异质组织表面形貌的SEM图像。(此图的彩色版本可在网上浏览。)
图2 - (a)室温下Co-C层的拉曼光谱。D峰和G峰的位置分别标注在1360和1590 。(b)通过探测D波段的强度得到Co-C薄膜的共焦二维拉曼图像(sp2Raman图像)，同时栅格扫描256·256像素图像中的56·56 lm区域。(此图的彩色版本可在网上浏览。)
果一致。结果表明，Co纳米颗粒分布均匀，与膜的深度无关。Co纳米粒子的密度约为2.5times;。图1(c)显示了含和不含Co掺杂的c /Si异质结表面形貌的扫描电镜图像。由于纯a- c膜通常表现出光滑的表面形貌，SEM不能反映膜结构的很多重要细节。然而，当Co纳米颗粒在a- c膜中形成时，由于a- c基体与Co纳米颗粒[21]的不匹配，会发生表面变化。因此，Co-C膜的表面变得粗糙，并且可以观察到晶粒。
3.2 非晶态碳的表征
采用拉曼光谱对Co-C层的无序结构和sp2含量进行了表征。一般来说，非晶碳体系具有两种拉曼有源模式，即G模式(中心位置为1590 )和D模式(中心位置为1360)[22,23]。图2(a)为室温下514 nm激光激发Co-C层的拉曼光谱。观察到的两个峰(G和D)表明，我们的样品是典型的a-c体系。强度值(and)是D和G波段的高度。D和G波段的强度比可以用来表征光学间隙。样品的ID/IGratio约为0.95。 根据比值/与光隙的关系，我们得到的Co-C薄膜的光隙约为1.27 eV[22]。众所周知，D波段是由类似无序石墨的大sp2纳米团簇形成的，G波段是由sp3基体[23]中较小的sp2基团形成的。
因此，通过探测D波段的强度可以得到sp2纳米团簇的分布[如图2(b)所示]。在sp2Raman图像中，黄色的点代表sp2nanoclusters的位置，背景是sp3matrix。
3.3光电性能的测量
用四探针法测量了Co-C/Si异质结构的光电特性。图3(a)中的插图是电测量的示意图。图3(a)和图3(c)中的插图表明，该样品在较大的温度范围内具有良好的整流性能。这说明Co纳米颗粒主要均匀分布在a-C膜中，对a-C/Si界面影响不大。因为之前的研究表明，如果Co在a-C/Si界面聚集，其整流行为会变差，样品会有更大的反向泄漏电流[2,24]。在室温下，在正向偏压下没有观察到显著的光电导率。有趣的结果是，Co-C /Si异质结构在反向偏压下对光照更敏感，并发现了光伏效应。其工作电压Voc=310mV，短路电流Isc=93mu;A。
在低温下观察到巨光电导率。在图3(b)中，在光照条件下，随着偏置电压从0 V增加到阈值电压(约1.2 V)，电流急剧增加。超过阈值电压后，电流缓慢增加，输运机制似乎发生了变化。从图3(b)和(c)可以看出，低温下光照对正向偏压下的I-V曲线影响较大。不同于铁掺杂的a-C/Si异质结构[9]，其光电性是由其产生的从反向偏置饱和电流，我们的样品在正向偏置下观察到较大的光电导率。它的开路电压和短路电流随着温度的降低而变小，这与大多数太阳能电池不同。事实上，光伏效应的温度依赖性可以归因于a-C/Si结。在纯a-c/Si异质结中也观察到类似的行为。这种反常的温度依赖性很难用传统半导体理论来解释，可能是由于a-C膜独特的无序结构所致。图3(d)研究了纯a-C/ Si异质结与Co-C /Si异质结的I-V曲线。在100k时只能获得非常小的光敏性(约2.3)。值得指出的是，在光的照射下，当电压超过1.2 V时，Co-C /Si样品的I-V曲线与C/Si样品相比出现了电流饱和行为。对于Co-C /Si样品，光电流占主导地位，几乎等于总电流(由光电流 暗电流定义)。当光电流饱和时，总电流将表现出饱和行为。对于C/Si样品，在光照下，其I-V曲线并没有表现出明显的饱和行为。因为光电流不是主导电流，暗电流仍然是总电流中非常重要的一部分。当光电流饱和时，总电流主要取决于暗电流。暗电流总是随着电压的增加而增加，这导致总电流不表现出饱和行为。一般来说，Co-C/Si异质结构的光敏性比纯
图3 -制备的Co - c /Si异质结构在黑暗和1 mW/光照射下(a) 300 K、(b) 200 K和(c) 100 K的I-V特性。(d)在相同条件下测量纯a- c /Si异质结构(不含Co纳米粒子)的I-V曲线。图3(a)中的插图是电测量的示意图。图3(c)中的插图是黑暗中Co-C /Si异质结构的I-V曲线放大。(此图的彩色版本可在网上浏览。)
图4 100 K时不同照明功率密度下Co-C /Si异质结构的I-V特性。插入的是1.2 V偏置电压下光电流密度与照明功率密度的关系。(此图的彩色版本可在网上浏览。)
样品高4个数量级。这表明这种巨大的光电导率可能是由Co纳米颗粒嵌入Co-c层引起的。
图4显示了100 K时不同照明功率密度下Co-C /Si异质结构的I-V特性。除了巨大的光电导性的观察,另一个有趣的特性是,电流(饱和电流)成为独立的偏置电压,当电压超过阈值(~1.2 V)。此外,电流-电压特性的样本在不同照明功率密度显示饱和电流随照明功率密度的增大而增大。图4中的插图表明光电流与照度密度线性相关。
图5 -光敏性对偏置电压的依赖性:(a)在1-32mW/的光照下，(b)在不同的温度下。(此图的彩色版本可在网上浏览。)
图5(a)给出了100 K时不同照明功率密度下Co-C /Si异质结构的光敏偏置关系。可以观察到，光敏性可以在很大范围内通过偏置电压进行调节，并在特定的偏置电压(约1.2 V)处达到峰值。峰值位置就是图3(b)所示的阈值电压。这样的峰值位置似乎与照明功率密度无关。图5(b)给出了不同温度下照明功率为1mW/的Co-C/Si异质结构的光敏偏置关系。看来光敏性-偏置关系在很大程度上取决于温度。通过降低温度，光电导强增强。在100 K时的光敏性几乎比在200 K时的光敏性大三个数量级。与图5(a)的结果相比，通过改变温度可以观察到峰值位置的轻微变化。这意味着峰值位置主要由界面p-n结的光电特性决定。在空间电荷区，入射光能够将电子从价带抽运到导带。然后电子-空穴对就产生了。如果没有外部偏压，大部分电子和空穴会重新组合，只会产生少量的自由载流子。被吸收的光子不能参与传输过程。在p-n结的界面中，由空间电荷区所产生的内建场与电子和空穴的扩散过程相反。实际上，电荷的空间分离主要来源于电子和空穴的自由扩散。应用正向偏压，大多数载流子从p 和n 区域注入，并减少了内置磁场。因此，电子与空穴的空间分离可以随着扩散过程的鼓励而增强。当正向偏压等于内置电势时，导电将通过电子和空穴的自由扩散进行。由于扩散过程有利于电子-空穴对的分离，光生载流子的寿命将增加，光电流增益将达到峰值。因此，峰值光传导能够出现在正向偏压(1.2 V)，等于Co-C /Si异质结构[25]的内置电势。另一方面，峰值光电流的电压也非常接近光隙的能量(1.27 eV)。实际上，光隙是用来产生电子-空穴对的能量。当外加电压接近光隙时，更容易产生电子-空穴对，从而产生最大光电流。这也意味着内建势与带隙有内在的关系。带结构能够确定自由载流子的密度，从而影响内建势。考虑到Co-C/Si异质结在阈值电压下表现出最佳的光导性能，我们研究了1.2 V偏置电压下结电阻-温度(JR-T)关系。图6(a)为黑暗和1 mW/光照条件下的JR-T关系。在黑暗中，样品变得高电阻，在低温下表现出绝缘性能。在光照条件下，在50k时电阻率下降约5个数量级。值得注意的是，只有在临界温度225k以下才能获得显著的光传导。在临界温度以上，大多数载流子可能主要通过热激发发射。在临界温度以下，入射光子产生的电子-空穴对在重组过程中受到空间分离和势垒的阻碍，而自由光生载流子则对导电[26]起作用。
图6(b)给出了光照和各种偏置电压作用下的JR-T关系。在0.8和1.2 V的偏置电压下，结电阻率(JR)与温度有非单调关系。这种特殊的JR-T关系可能来源于热激发和光激发之间的竞争。在200~300 K的温度范围内，热激载流子导电占主导地位，JR-T关系与黑暗条件下相似。在15~200k温度范围内，光生载流子的注入大大降低了JRs。导电是通过热激发和光产生的载流子进行的。此外，热激发的载流子在低温[27]下易于冻结。这解释了温度从50降低到15 K时，JRs升高的原因。然而，在电压为1.6和2.0V时，当温度降低到15 K时，JRs保持不变。它们的温度无关性表明光生载流子在导电中占主导地位，并且在低温下趋于饱和。
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