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附录A 译文
在裸露的SrTiO3表面二维电子液的产生和调控
过渡金属氧化物中的多体相互作用产生一些宽泛的功能特性，比如高温超导特性，巨磁阻或多铁性。最近一个二维电子气体(2DEG)在界面处的绝缘氧化物LaAlO3和SrTiO3开创性研究，代表了在全氧化器件中开发此类特性的一个重要里程碑。这个导电界面显示了许多有吸引力的特性，包括高电子迁移率、超导性和大磁阻，并且可以在几纳米长的尺度上进行的图案化。然而，界面2DEG的微观起源理解不够透彻。在这里，我们展示了一个类似的具有高达8times;1013. cm-2电子密度的2DEG材料，可以形成在裸露的SrTiO3表面。此外，我们发现2DEG的密度可以通过使表面暴露在强紫外线来控制。随后的角度分辨光电子能谱测量揭示了一个不常见的光准粒子质量的共存和强多体相互作用的信号。
几十年来，人们知道强电子相关性在氧化物材料中产生丰富多样的电子相，这非常容易受到控制参数的微小变化的影响。虽然这种情况对于应用来说是理想的，但潜在的的全氧化物电子器件一直受到质疑。确实，人们认为大多数氧化物的化学复杂性会产生比那些基于传统半导体差得多的器件。当对于复杂LaAlO3/SrTiO3界面的空前调控原理被揭示，进而导致高迁移率电子气形成。界面2DEG的载流子密度和片层电导率对门场反应灵敏，并且成功在纳米尺度上形成图案，这是氧化物电子产品发展的核心。但是，对于这个2DEG材料的起源的完全理解仍然难以捉摸。两个主要竞争者是界面处的氧气空位以及电子重建来避免极性灾难。区分这些机制是发展新一代全氧化器件的重要一步。
在这里，我们展示了类似的2DEG材料，可以在裸露的、未重建的SrTiO3 表面上产生。此外，我们展示了通过暴露于强紫外线辐射来实现对其载流子密度的调控。图一展示了在暴露于紫外同步加速器光后，来自0.1%La掺杂SrTiO3(001)的裂解(001)表面的角度分辨光电子能谱(ARPES)数据从ARPES数据中可以观察到至少两个类电子能带色散（图1a，b）。较浅的能带，费米波数为kF=0.12 Aring;-1而较深的能带为kF=0.175 Aring;-1，它们的能带底分别位于费米能级以下~110和216 meV。我们通过改变光子能量来研究诱导电子系统的维度，从而探测沿kz（表面法线）的能带色散。补充图S2显示状态沿kz的色散可以忽略不计。这是二维(2D)电子态的固有属性，其波函数沿z方向被限制在与费米波长厚度相当的层。另外，这些能带不能与分立电子结构相关联：用于记录图1所示数据的光子能量对应于kz约为3.2 pi;/a，靠近布里渊区边界，其中没有分立能带存在于费米能量附近，即使对于体载流子密度比此处测量的高一个数量级以上的样品也是如此。因此，我们将这些状态归因于表面2DEG。
图 1 |将裂解的(100)表面暴露于同步加速器（紫外线）光后，观察SrTiO3上的表面2DEG。a b，LaxSr1minus;xTiO3(x=0.001)在T=20K(a)时的ARPES数据，以及相应的动量分布曲线(b)。样品已用55 eV的asymp;480 Jcm-2紫外线照射，强度为sim;0.34 Wcm-2。使用相同的光子能量在第二布里渊区获取ARPES数据。b中的虚线是从ARPES数据中提取的数据点（符号）的抛物线拟合；绿色和蓝色曲线的有效质量分别为~0.6和0.5 me。c，费米表面图，在相同制备后取自不同样品。两个同心圆形费米表面片（符号）是可见的。d，从测量的电子结构中获得的示意费米表面和能带色散。
为了获得表面电荷密度，我们从图1c所示的费米表面图中提取Luttinger区域。观察到的两个同心的费米表面片，对应于图1a中的两个分散体。测量的费米表面的强度变化是由于明显的基质元素效应。然后可以通过n2D=kF 2/2pi;估算来自每个同心薄片的电荷密度n2D，从而使总表面电荷密度确定为7.1plusmn;2times;1013 cm-2。该值位于在LaAlO3/SrTiO3界面7、11、12处观察到的2DEG密度范围内。从抛物线拟合中提取的有效质量与两个测量的分散场（图1a）产生了惊人的低值0.5-0.6 me，很大程度上低于分立能带质量。这将有助于高电子迁移率。此外，如图2所示，我们发现2DEG密度不是固定为一个特定值，而是可通过将裂解的表面暴露于不同的紫外线照射剂量来改变。我们从新裂解表面的初始ARPES测量中没有发现任何2DEG状态的证据，这表明2DEG仅在暴露于紫外线后形成。在暴露于55 eV紫外线下照射剂量约为32 Jcm-2（图 2a）后，我们观察到单个浅带，其kF~0.1 Aring;-1和低于EF的带底~60 meV。随着辐照剂量的增加，该带向下移动，达到更高的结合能，第二个带在第一带和费米能级之间变得可见。随着辐照剂量的进一步增加，这两个波段的kF位置和占用带宽继续缓慢增加。从测量带中提取的相应表面电荷密度绘制在图2f中，揭示了2DEG密度随着辐照剂量的增加而单调增加。因此，此处使用的方法提供了一种用于改变2DEG密度的可控方法。
图2|a-h是2DEG电荷密度随暴露于不同紫外线照射剂量的变化。指定辐照剂量的ARPES数据(a-e,g,h)，以及作为辐照剂量函数的相应2DEG电荷密度D(f)。g和h分别显示在b和e之后立即测量的ARPES数据，但探测光子束的强度较低。
我们注意到图2g和h，分别在图2b和e之后立即测量，但探测光束强度较低（I=0.06 Wcm-2），在实验精度内显示相同的带色散。在用强紫外线束（未显示）照射后长达一小时的光谱中也获得了类似的结果。这表明这里报道的2DEG 是紫外线照射的SrTiO3表面的基态特性。因此,它的起源必须与光载流子掺杂效应根本不同，后者在低温下具有激发态的特征寿命lt;ms。
因此，很明显，紫外光照射介导了SrTiO3表面的变化，从而诱导了2DEG。在紫外线照射之前和之后观察到的清晰（1times;1）低能电子衍射图案表明在此过程中表面没有重建（参见补充图S1）因此，可以排除由于表面重建导致的固有表面状态分布的变化而产生的表面2DEG。这表明外在状态，例如供体样缺陷或吸附物，会诱导2DEG。特别是，位于表面的氧空位预计会导致表面电子积累，电荷中性需要产生电子2DEG来屏蔽这种电离缺陷中心的正表面电荷。对LaAlO3/SrTiO3界面11、12的实验性研究表明，在低氧压下的样品制备过程中可以产生氧空位。在这里，我们认为在超高真空状态下暴露于强紫外线会导致氧气从表面解吸。这种光子诱导的化学变化在先前用325 nm激光照射后的SrTiO3的光致发光光谱中观察到，其中亚带隙发光峰随着照射的增加而增加，并且在照射后一段时间内稳定，被分配到光致氧空位。这与我们观察到的增加的间隙缺陷状态一致，我们在紫外曝光后的角度积分光电子光谱中低于费米能级~1.3 eV（见补充信息）。
图3|能带弯曲模型内量化2DEG状态的计算。a，b，当接近材料表面时，由于导带最小值（b中的实线）相对于费米能级的向下弯曲，计算在势阱内产生量化的2DEG状态（a中的实线）。c，相应的3D电荷密度变化作为深度z的函数。我们注意到，在计算中，数据中没有清楚地观察到另外三个浅层状态。这些状态可能存在于数据中，但由于基体元素效应的组合和由于浅状态的有限kz色散而导致的展宽而被抑制。InAs（图4b）以及其它半导体的观察结果支持了这些考量，其中表面量子阱的浅态比更深的量子阱更模糊。
我们不能排除这种间隙状态也可能来自吸附的杂质，例如氢，它本身可以提供所需的供体型表面状态，如补充信息中所述。然而，无论导致电荷积累的缺陷的实际精确微观识别如何，上述结果表明，在SrTiO3表面获得2DEG不需要与另一种材料的极性表面接触。事实上，我们发现外在机制足以诱导相同密度的基态2DEG。除了光谱研究的明显优势外，这里用于创建这种2DEG的方法为在氧化物电子学中实现新方案提供了潜在机会。尽管现有方法能够图案化LaAlO3/SrTiO3界面2DEG的空间范，但我们的工作通过使用聚焦光为空间控制其基态密度开辟了道路。此外，紫外干涉图案可用于实现2DEG更快的平行纳米级图案化。这不应该仅限于SrTiO3的表面，并且可以用于在一系列氧化物材料中创建表面2DEGs。该方案还应该有助于通过解吸氧在LaAlO3上写入表面电荷。对于在SrTiO3上生长的薄层LaAlO3，位于LaAlO3表面的电荷被认为提供了使用传导原子力显微镜在LaAlO3/SrTiO3界面处写入金属线的机制。因此，使用紫外干涉图案在LaAlO3层上写入表面电荷可能是有效处理纳米级图案化的高迁移率调制掺杂2DEG的有吸引力的途径。
为了进一步表征此处创建的2DEG，我们采用了最初为传统半导体开发的模型20。由表面（或实际上是界面）局部氧空位产生的分立电荷引起表面/界面附近体载流子的空间重新分布，与电子能带相对于费米能级的弯曲相关。如果由这种带弯曲产生的势阱足够深，它会导致导带状态被量化为二维子带。我们已经针对这种带弯曲情况进行了耦合泊松-薛定谔计算20。在我们的模型中结合磁化率的电场依赖性，我们发现SrTiO3中的向下带弯曲（图 3b）确实非常迅速。这仅由于内部电场的强度而导致3D晶体中的窄2DEG（图 3c）。它的最低子带位于距表面约4个晶胞内，随后是一系列更高的子带，其波函数逐渐深入到体中（参见补充图S4）。如图3a所示，这些子带有效地再现了在ARPES数据中观察到的两个主要色散，证实了此处观察到的状态可以广泛地描述为由向下带弯曲产生的表面2DEG的量子阱状态。在较低结合能的计算中发现的额外弱束缚态没有通过实验解决。这可能是由于浅量子阱状态的低矩阵元素，它们通常在ARPES探测的近表面区域中具有小的波函数幅度，如补充图S4所示。此外，由于这些浅态的波函数比更局部的更深态在更大的深度上扩展，浅态可能开始以kz分散，导致它们在ARPES测量中变得模糊，可能超出我们的检测极限。
我们的模型没有考虑单元内电势变化，这被认为对相对局部的Ti 3d状态很重要。尽管如此，它与LaAlO3/SrTiO3界面的密度泛函理论计算具有很好的定性一致性，其报告了将2DEG中的电子结构类似地重建为子带阶梯。其中最低的被确定为主要位于界面TiO2层上的面内Ti dxy态，而在计算中，来自一系列更高dxy态的电荷密度似乎分布在多个层上。此外，这些作者发现dyz和dxz衍生的状态分别具有强椭圆费米表面和沿x和y传输的高有效质量。在本例中，我们仅观察到两个同心各向同性的光载流子费米面，我们将其归因于dxy状态阶梯的最低成员。然而，因为在此处使用的实验几何和极化中，相对于dxy状态，它们的强度会受到抑制我们不能排除在表面2DEG中存在额外重dxz/yz带。
此外，我们实验中的费米能级比密度泛函理论计算中的LaAlO3/SrTiO3界面更接近最低子带最小值，因此dxz/yz态（如果存在）应该很浅，因此会延伸很深到分离个体，这将降低它们在ARPES中的强度。
图4|SrTiO3、InAs和Bi2Sr2CuO6样品的ARPES数据比较。a,b,SrTiO3(a)和InAs(b)表面的2DEG态。c，从单层铜酸盐Bi2Sr2CuO6(Bi2201)沿(pi;,0)到(0,pi;)的ARPES数据。a和b中的线是抛物线色散关系，用于引导眼睛，是c中局部密度近似能带结构计算的结果。
尽管大多数传统半导体在表面表现出电荷载流子的耗尽，但已经观察到少数半导体本身支持表面2DEG，伴随着能带向下弯曲。比较一个此类2DEG状态的例子，图4b中显示的InAs与此处观察到的SrTiO3（图4a），揭示了两种材料之间的定性相似性。这进一步证实了上述模型的有效性。然而，一些重要的区别也很明显。特别是，据报道SrTiO3在结合能方面远高于带底的光谱权重。这种效应在半导体情况下不存在，但可以在其它强相关化合物的ARPES测量中看到，例如铜酸盐高温超导体Bi2Sr2CuO6。SrTiO3中的非消失光谱权重意味着在高结合能下的电子自能有限，直接证明了SrTiO3的2DEG状态
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