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使用改良剂固定污染土壤中的铅和镉研究进展
Amanullah MAHAR1,2, WANG Ping1, LI Ronghua1 and ZHANG Zengqiang1,*
摘要 自从工业革命以来，金属冶炼厂使用火法冶金工艺已经造成大量铅（Pb）和镉（Cd）的排放。作为这类污染物的核心目标，现在广大地区都已遭受大量的土壤污染，并且对全球公共卫生构成巨大威胁。和有机污染物不同的是，Pb和Cd无法经化学或微生物分解，并且在释放后可能在土壤中停留更长的时间。原位钝化技术是一种使用经济高效的土壤改良剂来降低Pb和Cd在污染土壤中的有效性的修复方法。有关土壤环境中的Pb和Cd污染修复的研究重点是污染源、形态和相关的健康风险，以及选择使用各种土壤钝化修复剂。目前广泛使用的经济型土壤钝化改良剂包括磷酸盐化合物、石灰、动物粪便、污泥、金属氧化物和生物炭。这些钝化剂可以减少金属污染物或残留物转移到食物链中（通过植物吸收和浸入地下水），并且它们在重金属固定方面的长期可持续性仍需要进一步研究。
关键字 生物有效性，生物炭，污泥，重金属，公共卫生，修复，土壤浸提液
引言
随着全球城镇化和工业化的快速发展对自然环境造成了负面的影响，土地资源污染问题越来越受到全世界的广泛关注(Wong and Li,2004)。铅（Pb）和镉（Cd）污染土壤是一个全球环境问题，不仅会导致对人类健康和生态的危害，并且在修复方面需要巨大的经济投入(Semenzin et al.,2007)。过去几十年，重金属在各种土壤中的分布和流动性的研究表明。虽然少数微量重金属对生物体是必需的，但绝大部分高浓度的重金属具有极大危害性。随后，天然存在于土壤自身中的铅和镉可在人体中累积并引起严重的健康问题 (Ok et al.,2004)。
各种不可持续利用的废物排放过程已导致各种有毒重金属（包括镉和铅）的显著积累。食物链中有毒重金属的污染取决于植物金属摄取的来源、剂量、速率和量级，土壤的物理化学性质，以及动物体的吸收程度(Adriano, 2001)。全世界公众都在为重金属污染对人体和自然产生了不利影响而发声(Marshall, 2001)。在人类健康的历史上，金属毒性作为造成一系列大规模中毒的原因已引起了人们的重视，例如在20世纪50年代末的日本水俣湾，发生了一起由于摄入含有毒重金属（汞）的污染水源而造成大量人群患上水俣病的惨剧(Knopf and
Kouml;nig, 2010)。
许多国家都分别记录了在其土壤中过量的铅和镉浓度。在中国，印度和孟加拉国，人们已经注意到铅和镉对人类健康有着显著负面影响，并且大量人群都面临有毒重金属危害的风险(Bhattacharya et al., 2012)。在澳大利亚和新西兰，人们密切关注镉在草食性动物体内累积以及不能为人持续利用的问题 (Loganathan et al., 2008)。同样在园艺地区的城市化期间，在土壤中铅作为除草剂和杀真菌剂组分的不可持续性利用也越来越受到关注 (Pietrzak and Uren, 2011)。
有毒重金属无法经化学和微生物降解，它们的总浓度通常也不会由于其释放到环境中后的长期性而改变(Adriano et al., 2004)。因此，随着全球大众越来越关注受污染土壤对动物和人类健康的影响，重金属污染土壤的修复技术的发展成为科学各界人士的关注重点。土壤修复技术特别受到关注，是因为与新兴可选方案相比，常规的土壤开垦方法（如土地填充和挖掘）无法在面积广大的环境中适用。许多如固化/稳定的土壤修复基础技术不仅经济高效，并且减少了对环境的破坏(Mulligan et al., 2001; Kumpiene et al., 2008)。
与可被分解的有机污染物不同，在土壤修复过程中，重金属通过一些固定过程如吸附、沉淀、络合和氧化还原反应来降低其在土壤中的毒性和迁移性(Adriano et al., 2004)。此外，有毒重金属通过有机改良剂（如污泥）和无机改良剂（如磷酸盐化合物和石灰）的修复能将其在土壤中的生物有效性最小化，是使其生物和化学稳定性达到最适状态的最佳方法(Park et al., 2011a)。在城市环境中，由于发现了越来越多的地区土壤遭受有毒重金属污染，金属稳定化过程包括化学淋洗和植物提取逐渐被应用于污染土壤修复实践中。为了安全处理城市土壤中的有毒重金属，植物提取及其修复效果被视为经济高效且具有重要研究意义的方法(Robinson et al., 2009)。然而当植物提取方法失效时，另一种方法即原位固定技术则成为环境管理的重要组成部分(Fig. 1)。应用于管理污染土壤的修复技术由土壤有机和无机修复剂组成。
污染土壤中Pb和Cd的稳定性取决于土壤修复剂的当地利用率和经济效益。
因此，本篇研究进展所要回答的主要问题是什么类型的土壤修复剂既节约成本又能有效固定污染土壤中Pb和Cd，显著降低污染土壤中有毒重金属的生物有效性。
土壤污染源
土壤是陆地生态系统重金属污染的最终储存库。人为活动和母质因素都会加剧土壤环境中的重金属负荷。大多数有毒的微量元素天然存在于土壤母质中，主要以不易于被植物吸收或是摄入由具有高度生物有效性的人为来源而形成的成土母质的形式存在 (Naidu et al., 1996;Lamb et al., 2009)。如工业制造过程、磷（P）肥料的使用以及家庭和工业废物的处置等人为活动是土壤环境中有毒重金属的主要来源(Adriano, 2001; Bolan et al.,2003a, b, c, d; Gray et al., 2003)。
Fig. 1上图表示固定化，生物有效性和有毒重金属修复之间的关系(Bolan et al., 2014). M = metal.
铅是地壳中的天然成分，通常在植物，土壤和水体中具有微量的浓度。金属Pb在自然环境中很少见(Cheng and Hu,2010)。Pb矿物主要是铅锌矿（PbS）和褐铁矿（PbCO3）；其次是数量较少的角砾岩（PbSO4）和异型辉石（Pb5（PO4）3Cl）(Crook, 1921)。铅通常还存在于含有铜（Cu），锌（Zn）和银（Ag）的矿物中，并作为这些金属的共同产物被提取出来。铅延展性好，易熔，其矿物广泛存在。铅可能产生于青铜时代，被认为是七种古董金属之一。公元前6500年，人们制造出了第一个含Pb物品，而Pb矿物的加工数量在6000年前显著上升(Nriagu,1983)。由于全球范围的人为活动，Pb已成为广泛存在于全球各地自然环境中天然的有毒金属。如今，铅被广泛用于铅酸蓄电池，重物，锡器，易熔合金和子弹，铅射（丸），焊料和建筑施工中(Cheng and Hu, 2010)。
在含铅汽油消耗不受限的一些国家，铅系汽油排放造成的大气沉积已成为其环境污染的主要问题(Fenger, 2009)。另一方面，生物固体是北美和欧洲释放的有毒金属的主要来源，而P肥的施用被认为是新西兰，澳大利亚和中国的重金属——特别是镉和铅——的主要来源(McLaughlin et al., 1996; Bolan et al.,2003a; Loganathan et al.,2008; Haynes et al., 2009)。土壤铅污染的主要来源是冶炼，采矿，工业，燃煤和废物焚烧。
镉的外部呈银白色、无臭并具有生物累积性。由于其化学性质与Zn类似，它容易被动物，人类和植物组织吸收(van der Voet et al., 1994)。镉是一种常在工业工作场所中出现的高毒性金属，广泛应用于电镀，工业涂料，喷雾和电池制造，并可由硬脂酸镉工厂废水排放而产生。因为Cd源自用于磷肥生产的磷矿，并在土壤中通过定期使用含Cd磷肥而转移至食物链，因此在农业土壤中施用磷肥而产生镉污染受到了研究者的重视。尽管各国已经规定了由于消耗产生城市固体废弃物而导致的土壤中含Cd量的临界值，但P肥安全施用的底限值仍尚未确定(Wuana and Okieimen, 2011)。
土壤提取技术
土壤中Pb和Cd的生物有效性可以通过化学提取和生物测定法评估这些金属的生物利用率进行研究，化学提取方法可分为连续和单次提取试剂(Ruby et al.,1996; Basta and Gradwohl, 2000)。动物，植物和微生物则为生物测定法的测定对象 (Yang et al., 1991; Domene et al., 2010)。其中，评估Pb和Cd污染土壤生物利用度的单次提取方法，试剂选用盐溶液（0.01mol L-1 CaCl2），无机酸（1mol L-1 HCl），螯合剂（二亚乙基三胺五乙酸（DTPA））和缓冲剂（1mol L-1 NH4OAc）(McBride et al.,2009; Bakircioglu et al., 2011)。研究发现，螯合剂（0.05mol L-1 DTPA和0.05mol L-1乙二胺四乙酸（EDTA））在探测植物中Pb和Cd有效性和消除可溶性金属有机配合物方面更可靠(Sims and Johnson, 1991; Zhu et al., 2012)。
研究者通常使用连续提取方案来确定不同化学形式的Pb和Cd在土壤中吸附（可交换态）、可溶、封闭和沉淀等的分配或再分配形式(Table I)。尽管提取方法不同，Pb和Cd在土壤中的生物有效性和溶解度会在该方法的每个连续步骤中逐渐降低(Basta and Gradwohl, 2000; Zakir and Shikazono, 2011)。通过化学提取法测定的特定化学物质已经成功地与植物金属吸收性相关联，则可相应假设得出土壤中金属的植物可利用性 (Naidu et al., 1997; Abedin et al.,2012)。
评估土壤中Pb和Cd生物有效性的生理组织培养化学提取过程包括了生物相关利用率浸润过程（RBALP），生理提取试验（PBET），胃肠试验（GI）和潜在的生物可利用序贯提取（PBASE）(Drexler and Brattin, 2007; Ng et al., 2013)。这些现代方法测定被人类和动物摄入时，沉积物和土壤中Pb和Cd的生物有效性。按常规的顺序程序进行测定，这些试验方法溶解Pb和Cd的能力会随着萃取的进行步骤而逐渐增强。虽然这些化学提取程序中包含各自的特殊步骤，并且具有不同组分的给定金属的扩散态只能由以上方法步骤进行主观判断来测定，但是它们的分析简便性和快捷性都证明了它们在定性识别金属形式和测定Pb和Cd原位生物有效性方面最有潜力。
由于相比植物菌丛或土壤动物，微生物对金属（Pb和Cd）的胁迫反应更敏感，因此在使用微生物的污染土壤中测定金属毒性和其生物有效性现在越来越受到关注(Zhang et al.,2010; Anyanwu et al., 2011)。使用原生动物和微生物的程序已经显示出可测出一定程度的重金属的短期生物有效性，甚至能够评估时序变化的能力。另一方面，大型动物（无脊椎动物和蚯蚓）和微型节肢动物表现出集体效应，这些方法的缺点是耗时，并且只能对所测试的物种产生关于金属生物有效性的总体效应。此外，分子技术迅速发展和应用，但普遍该技术相对昂贵; 因此，由分子技术得到的信息需要得到更适合的分析利用(Amaro et al.,2011; Frostegaring;rd et al., 2011)。
公共卫生风险
有毒重金属污染土壤不仅对环境健康构成极大威胁，而且还导致社会面对巨大的经济问题，即清除重金属费用和土壤修复问题 (Semenzin et al., 2007; Chapman et al., 2013)。 铅易通过如食物、污染空气、土壤和被污染的饮用水等不同来源被生物吸入或摄入。而受Pb污染的土壤中的重金属通过被吸入或摄入进入人体，可能对人体的中枢神经系统造成危害(Needleman et al., 1990)。成年人易受铅中毒造成中枢和周围神经系统、血压以及肾脏问题(Needleman, 2004)。若接触轻度铅中可能导致人体血压升高，神经功能减退，虚弱和四肢刺痛(Jennings, 2013)。接触到高浓度铅可能会导致肾脏损伤，流产，严重的脑损伤，最终导致死亡。与成年人相比，婴儿和儿童更容易受到铅中毒的影响，并且会对儿童早期心理发育造成不可弥补的影响(Godwin, 2001)。即使轻度暴露铅环境中也可能影响婴儿的神经和身体的发育(ATSDR, 2007;NLM, NIH, 2012)。目前，铅污染是一个全球性的问题，人们关注的重点也从成年人的易感性转到工业区域的铅排放量增加，大量儿童更容易发生呼吸道过敏以及少数的哮喘(Needleman, 2004)。多方分析表示，Pb可能是人类致癌物质，对环境卫生的整体质量产生了多重影响(ATSDR, 2007)。
在没有抑制植物生长的情况下，Cd可能会在植物中积累对人类或动物有害的浓度 (Asami, 1984)。镉对所有生物体有毒害作用，可通过各种不同的途径进入人体。当人体吸收了Cd，可能会出现呼吸困难、流涎、呕吐、恶心、贫血、腹痛、腹泻和肾衰竭等症状。此外，吸入含有镉的烟雾或灰尘可能会导致头痛、咽喉干燥、咳嗽、胸痛、支气管并发症和焦虑。镉对生物体的代谢系统也可能有害(Doyle, 1977)。并且Cd可能导致肾脏疾病或最终在肾脏中浓度达到200 mg kg-1 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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