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二甲醚/氧气混合物的预混冷焰数值模拟

摘要：利用二甲醚混合物在自由传播和拉伸的对冲火焰的动力学机理，在无臭氧敏化的条件下，对预混冷火焰的形成和动力学进行了数值研究。当前的研究主要聚焦在低温冷焰和高温火焰之间的动力学和转变。研究了混合温度、惰性气体温度和臭氧浓度对不同火焰状态下的低温点火、冷火焰形成和可燃区域的影响。对于自由传播的火焰，发现了三种不同的火焰结构(高温火焰、双火焰和冷火焰)。当前研究表明，二甲醚的可燃性极限因冷焰的出现而显著提高，传统的高温火焰可燃性极限概念应予以重新考虑。此外，研究结果表明，低温火焰的传播速度明显快于近极限高温火焰的传播速度，臭氧的加入显著加快了冷焰在低温的形成，使火焰的可燃性极限得到扩展。本文提出了一种包括高温火焰和冷火焰的可燃性极限修正图。对于拉伸的对冲火焰，结果还表明，在有无臭氧的情况下，存在多个火焰区域。结果表明，在相同的混合焓下，臭氧的加入动态地将使冷焰熄灭极限扩展到更高的拉伸速率下。而且，在臭氧添加条件下，本文预测了两种不同的冷火焰过渡状态:低温点火过渡和高温无极限直接冷火焰过渡。本文研究结果表明：随着混合温度、湍流混合、自由基产生/再循环的增加，冷焰是影响可燃性极限和火焰状态的重要燃烧过程。研究结果也为实验中自持预混冷焰的观测提供了指导。

关键词：冷焰 火焰传播速度 熄火极限 二甲醚 臭氧

介绍

长期以来，冷焰一直被认为是发动机爆震的关键过程，也是火灾安全的重要现象^[1-6]。自首次发现冷焰的两个世纪以来^[7,8],为了观察冷火焰人们做了广泛的努力，最终通过运用各种实验装置包括加热表面和加热燃烧器^[8-11],振荡反应器^[12-14],加热流反应器^[1,8,15-17]，快速压缩机^[18],对冲火焰^[19],液滴^[6,20,21]和等离子体火焰^[22,23]才得以观察到冷焰。尽管许多观察到的冷焰是振荡的、瞬态的，并且强烈地受到火焰表面相互作用的影响，但是获得了冷焰光谱、负温度系数化学反应、热释放和在温度/压力区域下的冷焰半岛图像^[12,14]。然而，很少有人对冷焰动力学、熄灭和可燃性极限进行研究。目前关于火焰传播速度、火焰结构、熄灭极限和可燃性极限的大部分知识仍然局限于高温火焰^[24]。由于建立自持冷焰十分困难，对冷焰的动力学行为还没有一个详细而基本的认识。

最近，本文首次利用臭氧增感技术，在一个大范围的流动停留时间对冲火焰中^[19]，观察到一个能自维持的正庚烷低温扩散火焰。研究中定量测定了火焰结构和熄火极限。结果表明，臭氧的添加扩大了冷焰的可燃区域，使在实验室火焰尺度上能够观察到自持冷焰。在其他的研究中，Law和Zhao数值模拟了负温度系数对正庚烷/空气在扩散对冲火焰条件下点火的影响^[25]。结果表明负温度系数的确影响点火。在正庚烷液滴燃烧实验中，Nayagam等人^[6]研究了燃烧和熄火的双重模式，提出了微重力环境下冷焰形成的假设。在一个相关的正庚烷液滴研究中，Farouk等人^[21]用数值模拟了受辐射热损失和从火焰到液滴的传导热损失控制的振荡冷焰。但是，上述研究均局限于扩散火焰。

对于预混的冷焰，Maruta等人^[16,17]最近利用燃烧器加热微通道研究了冷焰的稳定极限。不幸的是，在该装置中，壁面温度梯度和火焰-壁面耦合强烈地决定了火焰的稳定性，因此很难确定低温火焰可以传播的速度以及高温火焰的可燃性极限与冷焰之间的关系。

在未来的发动机中，随着压力的增加和初始混合气温度的升高，冷焰不仅可能影响发动机爆震^[4,5]，而且还可能通过湍流化学相互作用影响热释放速率。在之前的火花辅助均质压缩点火(HCCI)^[26]的数值模拟中，观察到不稳定的冷焰传播。在最近的一项研究中，使用了反应器辅助的湍流槽(RATS)燃烧器^[27]对低温湍流燃烧进行了研究。结果表明，低温点火和冷焰化学显著的改变了湍流火焰速度和结构。

不幸的是，以前对火焰速度、熄灭极限和拉伸、非拉伸火焰的可燃性极限的研究往往局限于高温火焰。没有说明冷焰与高温火焰相比传播的速度有多快，没有说明低温火焰是否比高温火焰燃烧得更少，也没有说明混合温度和自由基添加如何影响其熄灭和可燃极限^[37]。

基于以上讨论，本研究的目的是利用二甲醚/氧混合物在有无臭氧敏化的情况下的复杂动力学机理，数值模拟自由传播和拉伸的对冲火焰中预混的冷焰的形成。首先，研究了二甲醚/氧冷焰和高温火焰的传播速度、结构和燃烧极限。研究了混合温度和臭氧添加量对高温火焰和冷焰的可燃性极限和转变的影响，并给出了一种同时包含高温火焰和冷焰的可燃性图解。讨论了火焰的结构、反应途径以及不同火焰状态对传输特性的敏感性。其次，模拟了拉伸对冲冷焰的形成。研究了不同的火焰状态，考察了惰性气体温度对冷焰可燃区域的影响以及通过点火向冷焰过渡的情况。最后，讨论了对冲几何中预混冷焰实验观测的可能性。

数值模型

在研究中,考虑一维自由传播预混火焰和拉伸对冲预混合火焰几何条件（图1a和b）。自由传播火焰是用来预测冷焰和高温火焰的传播速度及其可燃极限。通过对冲火焰的计算来理解冷焰的可燃区域与火焰延伸的关系，从而为今后的实验研究提供了指导。注意，对于一些冷焰计算，顺流计算区域被更改为1.5cm能节省计算时间。

Fig 1 (a)自由扩散火焰原理图（b）二甲醚与氧气、臭氧混合物在氮气条件下的稳定预混对冲火焰原理图

二甲醚(DME)是最简单的烃类燃料之一，具有低温化学性质，其动力学机理已被广泛研究^[28-31]。因此，选择二甲醚作为大型烃类低温化学燃料的代表。在之前的扩散冷焰研究中^[19]，发现臭氧可以促进扩散冷焰的形成。因此，为了提供实验指导和理解湍流混合和等离子体释放中的自由基添加对冷焰的影响，使用(1-x)O₂ xO₃ (x = 0-0.08)的混合物作为氧化剂。即使臭氧增加，这个配比也能维持摩尔氧化剂/燃料的比例。通过改变混合温度和臭氧浓度来考察初始反应物温度和自由基加入对冷焰形成的影响。在预混的对冲火焰中，有加热的氮气流用来稳定冷焰。

对于臭氧分解动力学模型，采用Ombrello等人^[32]提出的基本机理，修正臭氧分解速率^[23]。对于二甲醚氧化，采用了Zhao等人^[31]的动力学机理和C₀和C₁亚化学的最新进展以及二甲醚分解反应速率^[29]来研究。虽然该模型对低温燃料氧化有一些过高的预测，但仍能定性地预测冷焰的动力学。在辐射计算中，为了计算效率和简单性，使用了光学薄辐射模型。普朗克平均吸收系数计算CH₄,CO₄,H₂O和CO使用了统计窄带模型^[33]。忽略CH₂O和其他中间物质的辐射。对于所有的计算，压力固定在1atm。利用修正的Chemkin II代码^[34]和改进的弧长连续性方程^[33]，计算了未拉伸自由传播火焰和拉伸对冲火焰的所有稳态解。收敛准则中，各摩尔组分和温度的相对误差和绝对误差分别为10^-4和10^-9。

模拟结果

3.1 自由传播预混冷焰的火焰结构和火焰区域

本文首先考察了反应物温度对自由传播预混DME/O₂火焰的火焰状态的影响。图2a显示了最大火焰温度与当量比的关系。在未燃烧混合物温度T₀为300K时。火焰温度随着当量比(Ф)的减少而减少。在关键当量比(Ф= 0.0785)时,最大火焰温度变得很低(T=1160 K)以至于重要的高温链式反应显著变缓。在这一点上，火焰熄灭，低于这个临界当量比时无解。这就是所谓的DME/O₂火焰的稀薄燃烧可燃极限。在图2a中，可燃性极限出现在s曲线的转折点，即在s曲线上当量比的下降导致火焰温度和速度以指数下降的地方。

Fig 2 （a） DME/O₂在300K和530 K混合温度下自由传播预混火焰的当量比与火焰温度的关系。(b) DME/O₂在300K和530 K混合温度下自由传播预混火焰的当量比与火焰速度的关系。（c） DME/O₂在300K、400K和530K的混合温度下自由传播预混火焰的当量比与火焰速度的关系

然而，当反应物温度升高到530 K时，即在大气压下二甲醚存在显著的低温反应活性^[30]，火焰温度对当量比的依赖关系发生了显著变化。当火焰温度较高时(见图2a中正常火焰分支ab)，火焰温度随着当量比的降低而降低。在1418K(Ф= 0.0768)处,高温火焰熄灭。因此，与300K情况下的可燃性极限相比，将反应物温度提高到530K只是略微扩大了高温火焰稀薄燃烧可燃极限。但是，与300K时不同的是，在530K出现了一个新的“双火焰”分支(bc)，其中火焰有两个分开的低温和高温火焰锋。在这个双火焰结构中，热火焰前缘在空间上跟随冷火焰前缘。在这两个火焰锋之间，辐射热损失和化学反应热释放相互竞争。随着当量比的增大，双火焰的最高火焰温度降低，分离的热火焰与冷火焰之间的距离增大，最终导致热火焰的熄火。在临界当量比(点c，Ф=0.288，火焰温度T_f = 1004 K)时，双火焰结构消失(即高温火焰移出计算域)和另一个新的火焰分支(cd，冷火焰分支)出现。与双火焰不同的是，冷焰的火焰温度随当量比的降低而单调下降，并且可以以一个远低于高温火焰可燃性极限的当量比存在。注意，计算域的大小只对从双火焰到冷焰的转换有轻微的影响。例如，增加出射流计算边界(图1a的右边缘)1.5厘米到4厘米从Ф= 0.288到0.296来改变双/冷。定性地说，它不会改变预测的火焰动力学和状态。综上所述，在较高的反应物温度下，DME/O₂火焰有三种不同的火焰类型:高温正常火焰、中温双火焰和低温冷火焰。冷焰显著地扩展了正常火焰的可燃性极限。这可能是一个非常重要的消防安全发现，因为传播火焰的熄火极限不能再只考虑高温火焰熄火极限。

图2b为三种不同火焰状态下相应的未拉伸层流火焰速度。当反应温度为300K时，火焰速度随着当量比的减小而减小。在可燃极限下，火焰速度约为1.5 cm/s，与其他碳氢化合物的可燃极限预测速度一致。这种火焰速度非常低，辐射将使任何可能的双火焰熄灭。但是，在T₀ = 530K的情况下，高温正常火焰在燃烧极限下的火焰速度非常高(15.4 cm/s)。当T₀ = 530 K火焰通过高温火焰可燃极限时，转变为双火焰，其火焰速度实际上随着当量比的增加而略有增加。可以看出，在冷焰区，冷焰速度较高，对火焰温度的依赖性较弱。当当量比大于热焰可燃极限时，冷焰速度可达22 cm/s，快于大多数近极限高温火焰。这主要是由于较高的燃料浓度和较低的活化能这些所限制的冷焰。因此，冷焰的存在不仅扩展了正常高温火焰的可燃极限，而且在超稀薄条件下改变了火焰速度。

图2c显示了在未燃烧的混合物温度为300K、400K和530K时，在富燃料侧，自由传播预混火焰速度对DME/O₂当量比的依赖关系。值得注意的是，高温火焰(HTF)仅在当量比接近3时才存在。但是，冷焰可以广泛存在于燃料丰富的条件下。此外，可以看出从高温火焰到冷焰的转变是一个没有熄火转折点的直接转变。此外，随着混合温度的升高，低温火焰速度增加并且可燃区域向条件更丰富的区域扩展。

图2a-c表明，对于具有低温化学反应的燃料，传统的稀燃可燃极限概念和火焰状态图可能不适用。由于低温反应性随着当量比的增大而增大，在富燃料侧，冷焰的存在也会扩大高温火焰可燃极限。为了突出这些火焰状态对低温火焰化学燃料的重要特性，火焰状态和可燃性极限图如图3所示。对于不可能有冷焰的燃料(虚线)，正常的热焰完全定义了贫和富的可燃性极限。然而，对于具有低温化学性质的燃料，冷焰会给出一套新的可燃性极限，这比普通火焰(HTF)的可燃性极限要极端得多。请注意，尽管对可燃性极限和不同火焰状态之间转换的定量预测可能会受到计算区域、化学机理和辐射模型的影响，但这些都不应该影响上面的一般性结论。

Fig 3 是高温火焰与DME/O₂的冷火焰混合物在530K时的可燃区域和可燃性极限的示意图，并通过以与火焰温度的关系作为当量比的函数，Phi;_0，c:冷火焰的稀燃极限，Phi;₀:高温火焰的稀燃极限(常规火焰的稀燃极限)。

为了了解高温常火焰、中温双火焰和低温冷火焰三

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