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DOC CDPF SCR改造柴油机颗粒物及含氮化合物的试验研究

摘要

日益严格的排放法规将要求对在用柴油机的后处理装置进行改造，以减少其大量的颗粒物和氮氧化物（NOx）排放。本文采用柴油机氧化催化剂（DOC）、催化柴油颗粒过滤器（CDPF）和选择性催化还原（SCR）技术对某重型柴油机进行了改造，并在发动机台架上进行了试验研究，评价了柴油机颗粒物排放对颗粒物排放的影响，颗粒质量（PM）、粒径分布和含氮化合物排放，包括NOx、NO2/NOx、N20和NH3滑移。此外，尿素注射也是我们关注的问题。

结果表明，DOC CDPF SCR的改造对发动机的功率和油耗几乎没有不良影响。在试验负荷下，上游DOC和CDPF分别使PN和PM平均降低91,6%和90.9%。而下游SCR带来了85%的NO平均下降，基于此改造的PM和NOX排放系数均低于中国IV限值（ESC），甚至低于中国V限值（ESC）。DOC和CDPF改变了粒子的粒径分布，导致聚集态粒子比例增大，核态粒子比例减小。这表明DOC和CDPF对核模式粒子的作用优于积累模式粒子。上游DOC可使NO2/NOX比值提高到40%，较高的NOz/NOX比值可提高CDPF和SCR的效率，改造后N20排放量平均增加2.58倍，NH3平均下降26.7ppm。尿素的消耗率约等于燃料消耗率的8%。采用DOC CDPF SCR技术改造在用发动机，在同时降低颗粒物排放和NOx排放方面，是一种可行而有效的措施。但同时也造成了N2O排放量的增加、NH3的滑移以及尿素的注入策略问题，值得进一步关注。

关键词：柴油机 DOC CDPF SCR 改造 颗粒物 含氮化合物

1. 介绍

重型柴油车以其较高的热效率、优越的动力性和较好的经济性在世界范围内得到了广泛的应用。但它们丰富的颗粒物（PM）和氮氧化物（NOx）对环境和人类健康都有危害。颗粒物，特别是占柴油机典型颗粒物排放量大部分的细颗粒物，可吸入人肺泡区，引起呼吸系统疾病，柴油机排放的主要含氮化合物NOx主要由NO和NO2组成。其中，高浓度的NO对人体神经中枢系统有不良影响，同时NO产生的亚硝酸盐容易与血红蛋白结合，导致缺氧，NO2是酸雨的来源，也是光化学烟雾的重要原因之一。因此，日益严格的排放法规迫使原始设备制造商（OEM）为柴油机安装包括DOC、CDPF和SCR在内的后处理装置，以大幅减少颗粒物和氮氧化物。具体地说，柴油机微粒过滤器（DPF）中的颗粒物是利用DOC氧化一氧化碳（CO）和碳氢化合物（HC）排放，并将NO氧化为NO2。值得注意的是，高NO2/NOx比有利于SCR的效果。CDPF是一种循环陶瓷结构，每端交替插入数千个小平行通道，被视为捕获柴油机烟尘颗粒排放的最可靠方法。在CDPF中，使用催化剂涂层来减少初始热再生所需的能量，然后在较低温度下增强被动再生。基于尿素的SCR被证明是减少NOX排放最有效的方法。

在世界范围内，学者们做了大量的研究，并报道了DOC和CDPF的结合可以减少90%以上的颗粒物排放，同时改变颗粒物的粒径分布。上游DOC对下游CDPF的效率至关重要。具体地说，DOC可以增加NO2的比例，即使在低至250°C的温度下，它也可以比O2以更高的速率和更低的温度氧化颗粒。此外，对DOC对部分排放物的减排效果进行了研究，发现DOC通过氧化可溶有机组分（SOF）导致柴油颗粒物排放物减少20-65%。Vaaraslahti等人表示，DOC对降低SOF有显著影响，但对烟尘只有轻微或无影响。DPF在减少微粒排放方面非常有效。重点研究了DPF对颗粒物排放的影响，发现相对于PN和PM，减少了99.5%和99.3%。采用DOC和DPF相结合的方法，不仅可以降低CO、HC，而且可以同时降低PN和PM。根据Caliskan和Mori，2017年的报告，DOC CDPF系统可以减少45%以上的CO、80%的HC和90%的测试柴油机排放的烟尘。DOC CDPF系统对CO、HC和颗粒物的影响较大，但对NOX的降低没有影响，NOX也是柴油机的主要污染物。通过结合DOC、CDPF和SCR，有可能同时显著降低PM和NOX。然而，一方面，上游DOC和CDPF中的反应对下游SCR有影响，另一方面，正如许多学者所发表的，当SCR的应用有效地降低了NOX排放时，同时也导致了N2O排放量的增加，N2O是一种重要的温室气体，其全球变暖潜力是CO2的近300。此外，使用可控硅也会导致NH3滑移。而尿素的消耗也是一个值得关注的问题。

虽然DOC CDPF SCR已被证明是一种有效的后处理系统，可同时降低颗粒物和NOX，它将成为欧六或中国六排放标准柴油车的标准配置。然而，在许多国家，特别是发展中国家，仍有大量柴油车在道路上行驶，没有进行任何后处理。一方面，这些车辆在建设和发展中发挥着重要作用，短期内不会淘汰。另一方面，它们排放大量的污染物，特别是颗粒物和氮氧化物。在环境保护压力日益增大的背景下，对在用柴油机进行后处理装置改造是十分必要的。然而，与原始设备制造商相比，在用柴油机的后处理更难匹配。此外，对在用柴油机DOC CDPF SCR改造对颗粒物和NOX去除的影响以及N2O、NH3滑移等问题尚不清楚。由这次改造带来的。更糟糕的是，关于DOC CDPF SCR在用重型柴油机改造的报告有限。

因此，本研究采用DOC CDPF SCR系统改装的重型发动机，在发动机试验台架上进行了试验，以评价该改装对部分物质和含氮化合物的影响。本文主要研究了柴油机的动力性、燃油消耗、颗粒物排放（PM、PN、颗粒物粒径分布）、NOx、NO2/NOx比值以及N2O、NH3滑移和尿素喷射。

1. 实验方法
   1. 发动机和燃料规范

本研究中使用的发动机为6缸涡轮增压中冷柴油发动机，带有电控Bosch共轨燃油喷射系统，其规格列于表1中。发动机燃用当地供应的含硫量lt;15ppm的商用柴油。

• 1. 后处理规范

后处理的规格如表2所示，DOC采用堇青石整体基板，表面涂有铂（Pt）基催化剂，将NO转化为NO2进行连续再生。CDPF采用壁流堇青石基片，涂Pt催化剂，降低了炭黑的燃尽温度。SCR采用堇青石衬底和钒基催化剂。

2.3试验台

在基于AVL电力测功机和排放测量系统的试验台上，对DOC CDPF SCR系统改造后的发动机进行了试验研究。采用AVL电动测功机控制试验发动机的转速和扭矩，转速和扭矩控制方案分别为1rpm和lN・m。图1为实验系统的原理图。如图1所示，从点1到点4对发动机排气进行取样。用AVL-FTIR（奥地利格拉茨AVL-List公司）对未经处理的废气中的气体排放物进行采样，同时测量HC、CO、NO、NO2、N2O和NH3。利用美国tsieps3090型发动机排气粒度仪对PN颗粒分布进行了采样和测量。它能在0.1s内导出5.6～560nm的完整粒径分布谱，并能同步输出32道粒子数浓度。在EEPS之前，使用了两级Dekati DL2000稀释器稀释部分发动机排气。第一级加热至200°C，第二级保持室温。总分辨率为64。用稀释排气中测得的浓度乘以稀释率计算发动机排气中的浓度。此外，压力由压差传感器监测，上下游温度由热电偶测量。用油耗表测量油耗。

2.4试验程序

首先，在试验台架上测量了发动机的扭矩、油耗、排气温度和压力。然后用DOC CDPF SCR系统对发动机进行了改装，测量了从点1到点4的排放、排气温度和背压，如图1所示。试验在5种发动机稳定工作条件下进行，分别在10%、25%、50%、75%、100%负荷下，最大转速2300rpm。在每个工况下，发动机至少运转3分钟，直到发动机运转参数稳定。然后测量气体和颗粒物的排放量。

1. 结果和讨论
   1. 功率和燃料消耗特性

图2反映了在2300转/分的不同负载下，有和没有DOC CDPF SCR的发动机的扭矩。如图2所示，发动机扭矩随负载的增加而增加。DOC CDPF SCR的安装使发动机扭矩平均下降了175%，说明在DOC CDPF SCR安装前后2300rpm的负载对发动机的动力性能有轻微的负面影响。

图3显示了DOC CDPF SCR安装前后发动机在2300rpm不同负载下的油耗。改造后，在不同负荷下，油耗平均提高了1.58%，可以忽略不计。

• 1. 排气温度和背压

图4给出了不同负载下不同采样点的排气温度。排气温度随发动机负荷的增加而升高。最低温度出现在10%负载时的可控硅入口，但仍高达200°C。最高温度超过400°C，出现在所有取样点的100%负载时。虽然DOC、CDPF和SCR的入口温度有轻微的下降趋势，但排气温度仍然很高，足以保证DOC、CDPF和SCR的正常工作。

图5给出了不同载荷下不同取样点的背压。如图5所示，背压随着负载的增加而增加。DOC、CDPF和SCR的入口压力依次呈下降趋势。SCR后的压力约等于大气压，因此DOC的入口压力可以看作是改造后的压降。可以观察到，除100%负荷外，低于20kpa的压力降对柴油机的性能几乎没有影响，这可以从第3.1节所示的功率和燃油消耗性能中反映出来。

3.3颗粒物排放特性

3.3.1PN排放

图6反映了不同负载下的PN排放和过滤效率。发动机PN浓度随负荷的增加呈增加趋势，分布范围为4.45times;1012～1.15times;1013#/m3。随着发动机负荷的增加，燃烧室中的燃油喷射量也增加，导致相对空燃比k降低。k降低会增加不完全燃烧的程度，进而增加发动机负荷较高时的颗粒数（Uyumaz，2018）。采用DOC CDPF SCR对发动机进行改造后，PN浓度从1个数量级下降到2个数量级。上游DOC可使PN排放降低40-60%，并随负荷的增加而增加。可以解释为，废气温度升高，有利于更高程度的SOF氧化（Shukla et at，2017）。此外，多孔材料的吸附也会导致PN的降低（Zheng和Baneijee，2009）。

除10%负载、88%效率外，CDPF的捕获效率均在90%以上。结果表明，随着负载的增加，捕获效率提高，在不同负载下，PN平均降低91.6%。较高的捕集效率归因于上游DOC能够氧化颗粒物中的SOF，下游壁流CDPF对PN具有较高的捕集性能（Serrano等人，2017）。DOC氧化SOF的能力取决于排气温度以及CDPF的催化活性（Bergmann等人，2009；Ramdas等人，2015）。因此，10%负荷时较低的温度对DOC和CDPF的颗粒物氧化都不利，相应的PN的

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