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悬臂梁双模态和三模态轻敲模式原子力显微术更高本征模态的频率响应

摘要

我们最近实施了一种三模态振幅调制模式原子力显微术(AFM)成像方案，可以同时获取形貌、相位和频移对比度图像。在实现该方法的过程中，我们确定了一些条件，如很低的基础模态振幅设定值以及很低的高阶模态振幅，这些条件会影响成像过程的稳定性。在本研究中，我们使用数值模拟来了解在不同样品刚度水平、针尖-样品耗散力、每个本征模态振幅、悬臂梁在样品表面上方停留位置在下，双模态和三模态工作中高本征模态的频率响应的变化。，虽然我们不试图传达系统的完整动态图像，但这些结果为选择导致稳定成像的条件以及观察到的相位和频移对比度提供了一般指导，强调了一些潜在的假象。我们的模拟结果与实验结果观测基本一致。

关键词：多模态，多频，动态原子力显微术，力谱，频率调制FM-AFM，振幅调制，AM-AFM，锁相环，PLL

近年来，多频原子力显微术(AFM)的发展使得在每次扫描过程中同时映射越来越多的对比源成为可能。最常见的多频原子力显微术实现，最初由Garcia和其同事引入，用于环境空气中的非接触表征，后来扩展到排斥条件和液体环境，包括使用振幅调制(AM-AFM)方案控制基本悬臂本征模态，以获取样本形貌，同时在开环中用较小的幅值激励较高的本征模态(通常是第二或第三本征模态)以获得相位对比度(此方法在此称为双轻敲模式原子力显微)。实验表明，该方法具有较高的本征模态相位对比度灵敏度，优于基本本征模态相位对比度。最近，Meyer和他的同事，Sugawara和他的同事报道了一种超高真空双模成像方案，该方案包括同时驱动调频(FM-AFM)中第二或第三本征模态的基本本征模态，每个本征模态通过一个单独的锁相环(PLL)。在双轻敲模式原子力显微中，高本征模态被激发以比基本本征模态更小的振幅振动，并且在单本征模态成像中有更好的对比度。其他多频AFM表征方法有直接或间接激励悬臂梁高本征模态的多频共振跟踪、互调原子力显微术、频带激励(该方法包括激励信号中频率的连续带)、AM-AFM谱(高次谐波)分析、双轻敲模式原子力显微的第二个变化激发不是操作接近本征频率，而是通过第二本征模态的等幅相位调制对比，最近提出和模拟的在三维空间表面上的自励测量针尖力的本征模态的模拟双频调制方案。

图1 SEBS KRATONTM G-1652热塑性橡胶三元共聚物与聚苯乙烯端块和聚(乙烯-丁烯)中块的三模态AFM图像。左:第二特征模相位叠加在形貌上，中:第三特征模频移叠加在形貌上(注意频率尺度倒置)，右:相位频移的特写图像。这些图像是使用奥林巴斯AC240TS悬臂拍摄的，实验设置如图2所示。成像参数A_1minus;o=100 nm，A_{1minus;setpoint}=70 nm，A_2minus;osim;8.5 nm，A_3minus;osim;5.5 nm和扫描速度5 mu;m/s。基本特征模相位(未显示)没有显示任何有意义的对比。

我们最近成功地实现了一种类似于双轻敲模式原子力显微的环境空气双模方案，用AM-AFM驱动基本本征模态，而用PLL在FM-AFM中操作更高的本征模态，类似Meyer和同事以及Sugawara和的工作。我们还成功地同时控制三种悬臂本征模态，方法是用双轻敲模式原子力显微操作两种本征模态，并用PLL驱动FM-AFM中的第三种本征模态。这种方法可以同时获取形貌、相位和频移对比度图像，如图1所示(设备设置图见图2)。一般来说，我们发现，在双模和三模情况下，更高的本征模态阶段和频移的行为是反平行的(见图1)，虽然偏离这一趋势经常被观察到，这样的图像更高的本征模态阶段和更高的本征模态的负面的图像频移性质相似。基于响应阻尼谐振子这种行为是与预期一致的(图3)。

一般情况下，当两种较高的本征模态在锁相模态下工作以获得两种相位差时，三模态的工作要比在FM-AFM的固有模态中工作时稳定得多。虽然FM-AFM操作更高的本征模态可以稳定聚合物样品(图1)，我们的实验结果表明，很难保持锁定的锁相环高度排斥选择条件(例如，通过使用一个很小的基础振幅参考点)，当样品刚度增加或者当本征模态的振幅在FM-AFM却降低了。在本研究中，我们使用数值模拟的方法来了解在不同刚度水平下的双模态和三模态工况下，高本征模态的频率响应的变化，以及每个本征模态的针尖耗散力、振荡振幅和样本上方的悬臂静止位置。结果与实验观测结果一致，为稳定成像条件的选择提供了一般指导，也为观察到的相位和频移对比度提供了一般的认识。

图2 MFP3D AFM系统采用高带宽(最高5mhz)光电探测器，用于控制双轻敲模式AFM中的两个特征模，与RHK技术(Troy，MI，USA) PLL Pro 2控制器相结合，用于驱动FM-AFM中的另一个特征模。在一些实验中，PLL Pro2控制器也在锁相模式下工作，以获得一个额外的高阶相位对比度，而不是频移对比度(即除了基本模式响应外，总共有两个高阶相位对比度)。

我们与三本征模态型进行了模拟矩形悬臂梁的构造，使用知名Euler-Bernoulli梁方程，

(1)

rho;，A和L分别是质量密度，梁的截面和长度，EI是它的抗弯刚度，Zc是样品上的平衡位置，Fts是针尖样本相互作用作用力，x是沿梁的轻敲位置，x = 0是位于基点。u(x，t)是总时间偏差和满足边界条件，

(2a)

(2b)

y₁，y₂，y₃和空间基础激励振幅应用于每个本征模态，分别是不同的每个特定的仿真所需的自由响应振幅，nu;₁、nu;₂、nu;₃励磁频率适用于每个本征模态。对于双模运算，y₂或y₃被设为零，这取决于哪个本征模态没有被直接激发。nu;₁一直固定的价值的基本自由共振频率在所有情况下，当nu;₂和nu;₃被获得的值对应的本征模态的频率响应。解决了方程(1)的边界条件(方程(2)和(2 b))运用中描述的有限元离散，运用属性类似于一个奥林巴斯AC240TS悬臂^[24]，这是最常用的实验，与前三个本征模态安装的质量因素的实验值分别是sim;180sim;450sim;750。表1提供了仿真参数的摘要。我们使用长期引力的Hamaker方程和排斥性接触力的Derjaguin-Muller-Toporov(DMT)模型对针尖样本相互作用力的保守部分进行建模。局部针尖样本耗散通过Gotsmann和其同事的模型成立，耗散力F_diss与速度成正比，与一个指数衰减比例项，

(3)

其中z_tip是瞬时悬臂顶端位置，gamma;_o是一个耗散系数与单位质量/时间，Z_o是一个耗散力衰减特征长度。

对三耦合悬臂本征模态运动方程在适当参数下进行数值积分(表1)，构建了双模和三模工况下第二、三阶本征模态的频响曲线(相位和幅值与激励频率的关系)。对于每个频率和设置的参数，悬臂(最初在其平衡位置静止)是通过激发被设置成振动方程(2)和左平衡1150周期的基本频率之前获得的振荡幅度和相位同相正交组件，是平均超过200周期的基本本征模态(这个平均时间相当于扫描速度为5mu;ms^minus;1时样品有sim;17纳米的水平移动，它允许每1mu;m有sim;60扫描点的重叠扫描)。

图3 仿真中使用的悬臂梁第二特征模态的理想响应:(a)幅值和相位与激励频率的关系，(b)相移和频移与有效力梯度的关系。(b)中的相位曲线对应于自由共振频率下的激励。

此外， 在保持双模或三模下的悬臂固定高度时激发，模拟二维扫描平面样品不同样本的刚度和损耗系数(方程(3)gamma;_o)。在每种情况下，一个10times;10网格定义水平(样本刚度-gamma;_o)平面上获取每个相关的单点数据可见(每个本征模态的振幅和相位)，全面活跃的频率更高的本征模态。利用这些数据，利用Mathematica软件(Wolfram Research，Champaign，IL，USA)中的“ListPlot3D”函数，利用三阶插值，将相位、振幅和频移的表面图像构建为样本刚度和耗散系数的函数。

图4 高特征模态相位和幅值响应作为悬臂静止位置(Z_c，nm)的函数:(a)双模态第二特征模态，(b)双模态第三特征模态，(c)三模态第二特征模态，(d)三模态第三特征模态。仿真参数A_1minus;o=50 nm，A_2minus;o=1 nm(零为双模操作使用第三个固有模式)，A_3minus;o=1 nm(零为双模操作使用第二个固有模式)，gamma;_o=0.75times;10^minus;7kg^minus;1，z0

资料编号：[3650]