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阴极H₂O₂和紫外光分解去除分布式饮用水系统中的微量元素

James M. Barazesh, Carsten Prasse, Jannis Wenk, Stephanie Berg, Christina K. Remucal, and David L. Sedlak

摘要:

随着资源短缺的加剧,使用排水点预处理可能提供一种利用当地现有水资源的手段,而这些水资源目前被认为对人类的消费不安全。在不同种类的饮用水污染物中,有毒微量元素如砷和铅对分布式饮用水处理系统构成了巨大的困难。通过吸附在氧化铁上去除有毒的微量元素是一种廉价而有力的处理方法然而金属离子有机络合物经常阻止铁沉淀的形成，浓度相对较低的溶解铁通常出现在自然水源从而要求添加铁这复杂的处理过程和结果需要处理相对积累大量的同体。一种由产生过氧化氢的阴极电池组成的使用点的处理装置。H₂0₂采用紫外辐照室,降低了地下水的胶体稳定和金属络合能力。暴露于紫外线光改变以前,~6mu;M铁氧化物转化为可设置的形式删除0.5和1mu;M之间的砷铅铜，通过吸附的解决方案。在处理后,观察到与铁络合羧酸配体的损失相一致的变化,包括紫外吸光度的降低和对高H/C和低OC比值的分子组成的变化。在合成地下水中进行的时间安培试验揭示了Ca的存在。Ca² 和Mg² 抑制光激子内的分子內电荷转移,导致铁和痕量的大量去除。

■ 介绍

无法获得清洁的饮用水是一个全球普遍存在的问题。在人口快速塇长、城市化和气候变化的情况下,许多地区的水需求超过了可用的淡水资源。^1,2继续卖依靠难以维持的、能源密集型的集中水处理和运输系统可能不是一个可行的选择,特别是在能源减少和温室气体排放是高度优先的时代。^3,4例如,在加利福尼亚州南部的 Tehachapi山脉,与泵水有关的能源使用大约是24kWhm^-3与海水淡化所需的能量相当。5需要新的水资源管理战略,以可靠地向城市提供饮用水,并减少与进口、处理和分配集中处理设施的水有关的能源使用小规模、使用点和点入水处理系统可以促进非传统水源的使用,如屋顶水、雨水和浅水含水层的水。这种系统在新发展中特别具有吸引力,因为它们可以在没有集中设施所需的重大资本成本的情况下迅速安装。^4,6尽管它们有吸引力,但痕量的有机污染物(如杀虫剂、溶剂、药物)、有毒微量元素(如砷、铅)和水源性病原体的存在,如果它们不能提供,就会质疑分布式饮用水处理系统的可行性。

饮用水处理所需的适当处理和消毒。^7、8与常规饮用水处理中通常使用的化学品(如氯、活性炭和明矾)的运输、储存和使用相关的挑战限制了可在分布式水系统中使用的工艺类型。⁹分散式饮用水处理的广泛采用将需要成本效益高、可靠的技术，这些技术能够在无需频繁维护或补充化学试剂的情况下操作。

电解和紫外( UV )处理因其占地面积小、设计灵活、成本低、不消耗化学物质等固有优点而非常适合分布式饮用水处理系统。例如，我们最近开发了一种装置，通过采用阴极驱动电解法生产过氧化氢( H₂O₂ )，然后以适中的能耗进行紫外光分解( 3 - 7 kWh log ^{- 1}m ^{- 3} )。¹⁰系统输送的UV通量( 3000 mJ·cm^-2 )足以消毒大多数源水，从而处理多达250 L·D^-1的被痕量有机污染物污染的水。然而，系统去除痕量元素的能力没有被评估。从饮用水中去除微量元素的技术包括氧化、混凝、沉淀、离子交换和膜基方法。^{11 - 13}其中，共沉淀或吸附在氧化铁上是常用的方法，因为这种方法成本低、操作简单。这种方法虽然有效，但在管理和处置铁添加产生的污染固体方面，特别是在分布式水处理系统中，提出了技术挑战。^{14 - 17}在地下水或含天然有机物( NOM )的地表水中遇到的条件下，由于NOM中存在降低矿物饱和指数和抑制氧化铁沉淀的铁络合配体，通常需要相对高剂量的铁(即gt; 100 mu;m )来去除氧阴离子和金属。^18,19

先前的研究表明，光化学反应以降低其对Fe ( III )的亲和力的方式改变了NOM的结构。^{18 - 20}尽管NOM和Fe ( III ) - NOM络合物在天然水中的太阳光光解速率相对较慢，但在工程处理系统中应用低压汞灯(lambda;= 254 nm )导致较高的速率。²¹尽管先前曾努力描述铁和有机物在天然系统中的光化学反应，^22、23但尚未考虑利用这些过程来增强氧化铁沉淀和水处理过程中微量元素去除的潜力

本研究的目的是评估在NOM和低浓度铁(即∽15 mu;m )存在下，使用阴极产生的H₂O₂和紫外光来增强溶解的痕量元素的去除的潜力。研究了砷、铅、铜的同时去除。选择砷是因为砷是一种普遍存在的地源污染物。选择²⁴铅和铜是因为对水分配系统中金属浸出的担忧。为了评估溶液条件对该过程的作用，在真实地下水以及含有不同浓度的NOM和二价阳离子(例如Ca² 、Mg² )的合成地下水中进行了实验。 通过定量测定NOM的电子吸收光谱、分子内电子转移特性和质谱的变化，研究了NOM在处理过程中的变化。

■ 材料和方法

化学品。所有实验均以试剂级碳酸氢钠、氯化钠、NaBr进行；ACS级微量元素( Pb( NO3 )₂、氯化亚铜、Na₃SO₃ )；和从Sigma - Aldrich (圣路易斯，密苏里州)获得的碱土金属( Ca(NO₃)₂，Mg(NO₃ )₂ )。suwannee河天然有机物( 2r 101 1n )是国际腐殖质协会推荐的地下水NOM模型，具有良好的特性和广泛的应用前景。痕量金属( 100 mu;m在1 %硝酸中)的原液；pHasymp;1.7 )和亚铁(硫酸亚铁；100 mM )以防止在加入溶液之前沉淀和/或金属氧化。从酸性储备溶液中加入微量元素将溶液的初始pH降低约0.5单位。NO^3-抗衡离子的UV光解增加了羟基自由基( HO )的形成速率，相对于由阴极中产生的H₂O₂的光解形成的HO ( SI部分2.1 )而言，增加了小于0.2 %。

解决办法。使用从加利福尼亚州Colusa县收集的砷污染地下水进行实验(表1 )。阐明不同溶质的作用

表1。真矩阵和合成矩阵的组成

在金属氧化还原反应和络合作用方面，用在Milli - Q水中制备的合成地下水溶液进行了额外的实验，其中添加了NOM和主要离子(即Na 、Ca² 、Mg² 、Fe² 、

HCO^3-、Cl^-、Br^- )，其浓度与在真实地下水中检测到的浓度相当。在一些实验中，Ca² 、Mg² 、Fe² 、NOM的浓度不同。合成地下水溶液用来自酸性储备溶液的1 mu;m溶解的As ( III )、Pb ( II )和Cu ( II )进行了改性，而真实地下水通常含有约0.4 mu;m的As，并且仅用1 mu;m溶解的Pb ( II )和Cu ( II )进行了改性。

光解和电解实验。评估微量元素去除的实验在前面描述的使用点处理系统中进行。¹⁰该装置由双腔电解池组成，采用碳基透气阴极，在暴露于间歇反应器中的低压UV辐射( G23 Odyssea池灯，9W )之前从溶液中的环境空气直接产生H₂O₂ (阴极制造见SI部分2.2 )。在UV处理之后，水通过阳极室(图1 )。用于分析pH、H₂O 2、UV的样品( 10毫升)

在处理之前和处理开始后约30分钟开始的每个处理步骤之后收集可见吸光度和微量元素。在恒定电流密度( 25 mu;m 2；观察到phi;= 13.6 V vs SHE )和系统流量( 121 L·D^-1 )，溶液中产生510plusmn;41 mu;m H₂O₂ (即库仑效率为86% )。¹⁰随后的UV照射( I254 = 0.107 mEi·m²·S^-1；F0sim;3000 mJ·cm² )导致约35 %的电化学产生的H₂O₂ ( 10 )发生光解，以及其他光解过程(例如，NOM和Fe ( III ) - NOM络合物发生光解以产生化学产生的反应性中间体)。^21,22,25

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