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棕榈油污水处理厂活性污泥氨吸附
摘要：氨吸附随pH、初始浓度、吸附剂剂量的增加而增加，随温度增加而降低。吸附符合Langmuir和Freundlich等温线。氨吸附是一个自发的放热过程。对于吸附动力学，准二级动力学是控制速率的最符合、有意义的动力学模型。
1引言
废水除N常用方法是通过硝化反硝化，生物脱氮效果好，价格低廉，应用广泛。由于生物方法易受毒性物质、pH变化、低溶解氧和低温影响，废水氨氮浓度出现不可接受的峰值。随着对排放废水氨氮浓度的严格控制，离子交换和吸附可能成为令人关注的处理方法。
吸附是平衡分离过程，是对于水净化应用一种有效的方法，吸附对于水循环比其他技术初始成本、灵活性、设计简单，操作方便，和有毒物质的不灵敏性都要好。吸附不会形成有害物质。活性炭是一种介之应用的无机吸附剂，具有大的表面积和最大的微孔比例。高孔隙率便其对于吸附气味、蒸汽及水中各种有机物效率高，但活性炭的运行成本和价格较高，限制了他的大范围使用。
因此，需要不断去寻找本地可获得的，低成本的，效率高的材料，一些非传统的，低价的吸附剂如蒙脱石、膨润土、稻壳灰、叶、粉煤灰、活性赤泥、稻壳和真菌等已经被研究且被证明是有效的吸附剂，然而这些材料需要被转化成活性炭，涉及到高温处理增加成本。马来西亚是世界上最大的棕榈油生产国之一，每年产生大量废水，且数量不断增加。
水处理系统是处理棕榈油废水最传统的方法，它不断产生活性污泥。活性污泥的处理费用较高，因此，本研究尝试确定从棕榈油废水中产生的活性污泥作为低成本吸附剂吸附水溶液中的氨。与之前研究不同，本实验主要集中于将活性污泥转换成有效的吸附剂，不涉及热量处理，从而减少运行成本。
2材料与方法
2.1吸附剂的制备
活性污泥样品取自棕榈油工厂的厌氧地，首先污泥在阳光下干燥数天减少水分，然后将污泥在130°C下烘干24小时，将污泥全部压碎过筛，筛选出0.5-2.0mm粒径的颗粒物。对于化学活化，将污泥注入NaOH在室温下放置24小时，然后将污泥110°C下干燥24小时，将样品用蒸馏水洗涤数次去除残留化学物质，最后在110°C下干燥24小时。
2.2合成废水的制备
合成废水由溶解制得，200mg。将储备溶液稀释到20-150 mg。用于平衡研究，测定吸附处理前后氨氮浓度。
2.3批次平衡研究
对于棕榈废水处理厂的活性污泥对氨离子的吸附进行批次研究，本实验研究了初始浓度，pH，吸附剂的量，温度对吸附容量的影响，所有试验重复三次。
2.4平衡和动力学研究
取100mL 20-100mg合成废水，加入0.2g吸附剂置于水浴摇床，30°C，120转，24-48h达到平衡。在固定的时间间隔下利用风光光度计测氨浓度。
2.5初始浓度影响
从20-100mg设置5个氨浓度，加入0.2g吸附剂，水浴振荡，30°C，120转，24-48h，测定氨浓度。
2.6 pH影响
设置不同pH，加入NaOH或者HCl，0.2g吸附剂，条件同上，测定分析氨盐浓度。
2.7温度
设定温度为30、40、50°C。
2.8吸附剂量的影响
设定吸附剂量为0.2-1g/L，溶液40mg。
3结果与讨论
3.1初始浓度
这项研究中，研究了5种不同的氨离子初始浓度对于活性污泥吸附容量的影响。图一显示初始氨浓度对吸收的影响，从图1中可以推断出氨吸附是一个连续的饱和曲线，氨离子在WAS上单层覆盖，吸附质从溶液转移到固体表面，浓度增加直到氨溶解与氨吸附达到一个动态平衡。吸附速率随着初始浓度的增加而增加。因为高的初始浓度提供了一个较大的驱动力，能够克服氨在水到固相之间的传质阻力。在较高的初始浓度下，需要较长时间达到平衡，因为较多的分子扩散到多孔结构的吸附剂中。
吸附初始浓度阶段，与10h后相比去除是迅速的，其后吸附速率没有明显改变。这是因为在初始浓度阶段，大量的表面位置是空闲的，随着时间推移，由于分在在固相和液相的排斥力使表面空闲位置减少，一般来讲，吸附性能受吸附剂的物理和化学特征影响。
图1 铵吸附初始浓度对氨氮吸收的影响
3.2 pH影响
图2 pH值对铵态氮吸附的影响
图2显示不同pH对氨吸附的影响。从图中可以看出，在pH为7时吸附率最高，其次是pH为9和5时。
傅里叶红外光谱仪显示，在吸附之前，活性污泥表面存在OH-，这些OH-引导吸附剂和吸附质之间的静电吸引，在碱性条件下，过量的OH-使WAS带负电荷，比酸性条件下更能产生高的静电吸引力吸引氨离子，达到9.69mg/g的吸附平衡。
在酸性条件下，过量H 可使WAS表面质子化，随后会在NH4 和WAS间产生排斥力。因此，吸附平衡低于6.71mg/g。除此之外，即使WAS较少的吸附离子，H 和 NH4 之间的竞争也会占据活性位置，对NH4 的吸附机理可通过热力学分析进一步表征。
3.3温度的影响
图3 温度对WAS氨吸附的影响
图3显示30、40、50°C对于WAS氨吸附的影响。结果表明，氨吸附量随着温度的升高而降低，在30°C时吸附速率最高、当温度升高到40°C和50°C时，吸附速率分别减少28.72%和25.11%。这表明WAS的氨吸附是一个放热过程，这也进一步证明了热力学分析结果。高温条件下吸附速率较低，可能是由于吸附的物理力减弱，或者由于颗粒扩散到吸附剂孔隙的速率降低，也可能是由于WAS热能增强，削弱吸引力来保持在活性位置的分子吸附。
3.4 吸附剂量的影响
图4 吸附剂用量对铵吸附的影响
图4显示了吸附剂剂量对铵吸附的影响。吸附剂的变化范围为0.2～1 g/L，吸附剂剂量增加了铵的去除。这是因为吸附剂的剂量提高中孔吸附表面活性和活性位点的可用性。这个去除铵率随时间的变化而减少，这很可能是由吸附的物质阻止进入内部孔隙并导致活性部位不可用而引起的。
3.5 氢离子吸附等温线
通过不同操作参数对初始pH、吸附剂吸附的影响监测剂量和接触时间，确定最佳实验条件。不同吸附等温线（Langmuir和Freundlich等温线）和动力学模型（伪第一、准二阶动力学和内扩散）被用来找出最合适的模型描述实验结果。
计算了去除效率（%）和交换态NH4 离子（）的量，分别使用方程（1）和（2）：
去除效率（%）= （1）
离子交换量 （2）
其中为每mg吸附剂（mg／g）吸附的氨
V 是溶液体积（L）
M是吸附剂重量（g）。
通常，Langmuir和Freundlich模型被用来描述平衡点的等温线数据（DIAS等，2007）。Langmuir模型的线性形式表示为方程式（3）：
（3）
其中为最大吸附容量
k为吸附能系数
等温线基本特征可由表示如下，方程（4）：
（4）
吸附良好
吸附较差
线性吸附
不可逆吸附
Freundlich模型的线性形式表示如下，方程（5）：
（5）
其中K为Freundlich常数，由吸附剂吸附容量测定
为多相性常数，由吸附剂常数或表面吸附性质相关联
从Langmuir等温线线性化（表1），Freundlich常数（mg/g）确定了与吸附容量和能量吸附有关的（L/Mg）。具有良好的线性相关系数0.992证实了单层覆盖吸附剂上氨与吸附剂活性部位均匀分布（艾哈迈德，2009）。单层饱和容量在30、40和50℃分别为37.037、28.57、33.33mg/g。
表1 Langmuir和Freundlich参数
Freundlich模型用于描述异构系统（表1），其中更强结合位点先被占据，结合强度随着位点的增加而降低（艾哈迈德，2009）。在所有温度下，所有1/n值均低于1。
吸附是有利的，表明协同吸附。线性时，Freundlich的相关系数也很好，为0.982。
由于这两个等温线都是相关的，所以可以假定在较高的能量水平上是在低能级条件下形成多层氨吸附（Freundlich Isotherm），由于静电作用力而形成单层（Langmuir Isotherm）
3.6 WAS氨离子吸附热力学参数
为了确定热力学参数，在不同温度下进行了实验。自由能变化吸附反应的Delta;G0作为等式（6）给出：
（6）
R为气体常数
T是温度（K）
KC是平衡常数
和可以从表二列出的与相对的斜率和截距获得。
的计算公式：
（7）
（8）
Delta;H显示该过程为放热，吸附随温度降低而增加。负值随着温度的升高而降低，说明在低温下发生自发吸附（艾哈迈德，2009）。
表二 热力学参数
反应中的自由能（）表示吸附量，表明反应是自发的。一般而言，在物理吸附中在0～20 kJ/mol之间的值与静电相互作用是一致的，在吸附位点和吸附离子之间。在表2中，Delta;G的值在8 kJ/mol范围内，表明吸附是物理过程，是增强的化学效应。标准熵的负值决定了吸附的自发性。
从表2中，熵值为4546 kJ/mol，因此，表明氨的吸附是由物理吸附过程驱动。
3.7 氨的动力学研究
不同类型的动力学模型，包括伪一阶，伪二阶和颗粒内扩散是用来investigate的吸附和潜在的机制，速率控制步骤如传质和化学反应过程。一阶速率方程的Langmuir方程为给定的（9）（Haghseresht 和Lu，1998）：
（9）
其中K1为一级吸附速率常数（min -1）。
伪二阶方程也是基于吸附容量的，给出了固相作为方程（10）（HORSREST等，2006）：
（10）
其中K2为二级吸附速率常数（g/mg min）。
图5是在不同初始浓度下线性曲线与时间的关系。R2值在0.98～0.74范围内相对较高。然而，吸附数据由Lagergren模型只代表前八小时（艾哈迈德，2009）。这一发现表明吸附不遵循准一级吸附速率Lagergren的表达。
图五 铵态氮吸附的准一级模型
线性图T/QT与T与伪二阶模型的相关系数。图6显示，R2在0.97到0.94范围内相对较高。它通常通过化学分配来控制速率吸附过程，其中通过共项的合力来实现，吸附剂和吸附剂之间的电子交换。结论，伪二阶在速率控制步骤更适合吸附动力学。
图六 铵态氮吸附的拟二阶模型
4 总结
在这项研究中，说明PMEM处理作为LCA是可行的。调查结果表明，该吸附剂具有较高的吸附性，能从水溶液中除去氨。氨的吸收随着pH值的增加而增加，初始浓度为氨和吸附剂用量，随着温度升高而降低。自由能的量表明吸附是自发的，Delta;H显示过程是放热的，吸附随温度升高而降低。准二级动力学模型较好地描述了氨吸附的趋势。
参考文献：
Ahmad, B.H. Hameed. (2009) lsquo;Reduction of COD and color of dyeing effluent from a cotton textile mill by adsorption onto bamboo-based activated carbonrsquo;, Journal of Hazardous Materials, Vol. 172, Nos. 2–3, pp.1538–1543.
Bhattacharrya, K.G. and Sharma, A. (2004) lsquo;Azadirachta indica leaf powder as an effective biosorbent fo
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